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ガラス形成液体における自己拡散過程の空間スケール依存性

Spatial scale dependence of self-diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子  ; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

Kofu, Maiko; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; Nagao, Michihiro*; Yamamuro, Osamu*

液体中の自己拡散がFickの法則に従う場合、van Hoveの自己時空相関関数は空間$$r$$に対しガウス型、時間$$t$$に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。このとき、緩和時間$$tau$$$$Q^{-2}$$に比例する($$Q$$は散乱ベクトル)。しかしながら、多くのガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型の伸長指数関数$$exp [-(t/tau)^{beta}]$$で記述され、$$tau propto Q^{-2}$$の関係は非自明である。これは、中性子散乱で観測する自己拡散とは何であるかという基本的な問いとも関連する。我々はこの問題に取り組むため、中性子準弾性散乱法を用い、2種類の液体について緩和挙動の$$Q$$依存性を詳細に調べた。試料は、分子液体である3-methylpentaneとイオン液体C4mimTFSIを選択した。2つの液体とも、緩和挙動が2つの$$Q$$位置($$Q_1 approx 0.2$$~$AA$^{-1}$$, $$Q_2 approx 0.8$$~$AA$^{-1}$$)で変化していることがわかった。$$Q_1$$での変化はFickの拡散から非Fick型の拡散へのクロスオーバーである。一方、$$Q_2$$でのクロスオーバーはガウス性の変化に関係すると考えられる。また、これらのクロスオーバー点で$$tau$$だけでなく$$beta$$も変化していることは興味深い。これらの振る舞いは2つの液体で同様であることから、この自己拡散挙動がガラス形成液体に普遍的なものであることを示唆している。

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