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論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

Two inherent crossovers of the diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

Physical Review E, 98(4), p.042601_1 - 042601_6, 2018/10

 パーセンタイル:100(Physics, Fluids & Plasmas)

We report on incoherent quasielastic neutron scattering measurements examining a self-diffusion process in two types of glass-forming liquids, namely a molecular liquid (3-methylpentane) and an ionic liquid (1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide). We have experimentally demonstrated that both liquids exhibit two crossovers in the momentum transfer ($$Q$$) dependence of the self-correlation function, which is basically described by the stretched exponential function, $$exp [-(t/tau)^beta]$$. The first crossover point ($$Q approx 0.2$$~$AA$^{-1}$$) corresponds to a crossover from Fickian ($$beta = 1$$) to non-Fckian ($$beta ne 1$$) diffusion attributed to dynamical correlation. On the other hand, the second one at $$Q approx 0.8$$~$AA$^{-1}$$ is associated with the crossover from Gaussian to non-Gaussian behavior. It is remarkable that the stretching exponent $$beta$$ gradually changes in between the two crossover points. We consider that the two crossovers are the universal feature for glass-forming liquids.

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:37.68(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Neutron polarization analysis for biphasic solvent extraction systems

元川 竜平; 遠藤 仁*; 長尾 道弘*; Heller, W. T.*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(5), p.399 - 406, 2016/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.3(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed neutron polarization analysis (NPA) of extracted organic phases containing complexes, comprised of Zr(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$ and tri-n-butyl phosphate (TBP), which enabled decomposition of the intensity distribution of small-angle neutron scattering (SANS) into the coherent and incoherent scattering components. The coherent scattering intensity, containing structural information, and the incoherent scattering compete over a wide range of magnitude of scattering vector, $$q$$, specifically when $$q$$ is larger than $$q$$ $$approx$$ 1/$$R_{rm g}$$, where $$R_{rm g}$$ is the radius of gyration of scatterer. Therefore, it is important to determine the incoherent scattering intensity exactly to perform an accurate structural analysis from SANS data when $$R_{rm g}$$ is small, such as the aforementioned extracted coordination species. Although NPA is the best method for evaluating the incoherent scattering component for accurately determining the coherent scattering in SANS, this method is not used frequently in SANS data analysis because it is technically challenging. In this study, we successfully demonstrated that experimental determination of the incoherent scattering using NPA is suitable for sample systems containing a small scatterer with a weak coherent scattering intensity, such as extracted complexes in biphasic solvent extraction system.

論文

JMTR炉心管理システムの整備

今泉 友見; 井手 広史; 那珂 通裕; 小向 文作; 長尾 美春

UTNL-R-0483, p.10_2_1 - 10_2_8, 2013/03

JMTRの再稼働後の炉心管理を迅速かつ正確に行うため、汎用大型計算機で運用しているSRACコードシステム及び炉心管理支援プログラムをパソコン(OS: Linux)に移植するとともに、新たにJMTRの炉心管理システムを整備した。これにより炉心解析については、処理速度を従来に比べて約60倍速くすることを可能にした。各解析コードのGS21-400システムからPC-Linuxへの移植に伴う、計算機内の内部表現の違い等に起因する計算結果の違いは、実用上許容できるレベルであることも確認した。

報告書

汎用小型試験研究炉の概念検討; 平成22年度活動報告(共同研究)

今泉 友見; 宮内 優; 伊藤 正泰; 綿引 俊介; 永田 寛; 花川 裕規; 那珂 通裕; 川又 一夫; 山浦 高幸; 井手 広史; et al.

JAEA-Technology 2011-031, 123 Pages, 2012/01

JAEA-Technology-2011-031.pdf:16.08MB

世界の試験研究炉は、老朽化に伴う廃炉により減少しているが、その一方でアジア諸国においては、原子力発電の導入計画が相次いでいる。このようなアジア諸国では、原子力発電所を建設した後の運転管理ができる技術者の育成が課題となっていると同時に、自国における原子力技術を高めるため、軽水炉の長期化対策,科学技術の向上,産業利用及び原子力人材育成のための試験研究炉の必要性が高まっている。このような背景から、照射試験炉センターにおいては、今後、発電用原子炉を導入する国に向け、各種照射利用や教育訓練に用いる試験研究炉の基本概念検討を開始した。設計活動を通じた本検討は、照射試験炉センターにおける試験研究炉の設計に必要な計算コードなどの環境の整備及び人材育成に貢献するとともに、本概念検討に共同研究として参加する原子力関連会社の試験研究炉にかかわる技術力の維持,向上にも貢献することが期待される。本報告は、平成22年度に設置された「照射試験炉センター汎用小型試験研究炉WG(ワーキンググループ)」と原子力関連会社が行った平成22年7月$$sim$$平成23年6月までの試験研究炉の概念検討結果について取りまとめたものである。

論文

Development on in-reactor observation system using cherenkov light, 2

竹本 紀之; 土谷 邦彦; 長尾 美春; 北岸 茂; 那珂 通裕; 木村 明博; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 義本 孝明*; 中島 健*; et al.

KURRI Progress Report 2010, P. 204, 2011/10

原子炉内の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための計測技術の開発の一環として、京都大学原子炉実験所に炉内監視システムを設置し、原子炉出力変化時におけるチェレンコフ光の計測・評価を行った。まず、照度計を用いて、異なる透過率のNDフィルタ(Neutral Density Filter)によるチェレンコフ光の照度と透過率との相関関係を評価した結果、透過率はハロゲンランプと同様にカタログ値と良い一致を示した。次に、炉内監視システムを用いて、NDフィルタ及びカメラの絞りを変更してチェレンコフ光の観察を行い、得られた測定データの画像解析を行った結果、測定データから得られた透過率は高透過率において計算値との差が大きくなった。これは、ハレーションなどの影響と考えられることから、今後、測定方法及び画像解析方法について改善等を行い、測定精度の向上を図っていく。

論文

Development on in-reactor observation system using cherenkov light

土谷 邦彦; 北岸 茂; 長尾 美春; 竹本 紀之; 那珂 通裕; 木村 明博; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 義本 孝明*; 中島 健*; et al.

KURRI Progress Report 2009, P. 196, 2010/10

チェレンコフ光を利用した計測技術として、チェレンコフ光測定装置(CVD: Cerenkov Viewing Device)による使用済燃料の監視及びモニタリングがあり、IAEAの使用済燃料の査察に用いられている。一方、チェレンコフ光による原子炉内の計測技術はこれまで実施されておらず、京都大学研究用原子炉(KUR)や原子力機構JRR-3のプール型研究炉では、運転管理として原子炉の炉心部をCCDカメラで観察しているのみであり、定量的な評価は行われていない。本研究では、原子炉出力変化時におけるチェレンコフ光の輝度などの変化を定量的に測定・評価することにより、通常の計装では検出できない炉心内の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための炉内監視システムの開発を行った。予備試験として、原子力機構が準備する観察装置を用いて、各種フィルターの減衰率評価及び画像解析を行った。この予備試験結果により、KURに設置する炉内監視システムを構築し、次年度からKUR起動・停止時におけるチェレンコフ光の変化を計測する。

論文

Investigation of optimization on in-core fuel management with high reactor-availability-factor of JMTR

竹本 紀之; 那珂 通裕; 長尾 美春

Proceedings of 12th International Group on Research Reactors (12th IGORR) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2009/10

JMTR再稼働後の利用性向上及び照射需要の増大に対処するため、燃料経済性向上の観点から、燃料使用数を増加させずに稼働率を向上するための炉心燃料管理の検討を行った。その結果、燃料交換方式を6バッチ交換方式にし、照射性能に大きく影響を与えない範囲で運転出力を変更することにより、第165サイクルと同等の負荷の炉心の場合には、現行の年間燃料使用数を増加させることなく、年間稼働率を現行の約50%から約60%に増加させることができることがわかった。

報告書

JMTR稼働率向上のための課題とその対策; 稼働率60%を目指して

竹本 紀之; 出雲 寛互; 井上 修一; 阿部 新一; 那珂 通裕; 明石 一朝; 近江 正男; 宮澤 正孝; 馬場 治*; 長尾 美春

JAEA-Review 2008-051, 36 Pages, 2008/10

JAEA-Review-2008-051.pdf:3.14MB

JMTRでは、2011年度の再稼動に向け原子炉施設の改修を行っている。改修後のJMTRは、(1)軽水炉の長期化対策,(2)科学技術の向上,(3)産業利用の拡大,(4)原子力人材育成等の役割を担う。再稼働後のJMTRにおいては照射需要の増大が見込まれるため、安全かつ安定的な運転に加えて、高稼働率(50$$sim$$70%)であることが必要である。このため、本報では、再稼働時に安全かつ円滑に運転を行うための運転体制等を提案するとともに、JMTRにおいて材料試験炉として世界レベルの稼働率を実現するための運転方式の検討を行った。その結果、再稼働後には、安定的に年間210日運転(稼働率60%)を行える見通しを得た。

報告書

JMTR炉心管理システムの高度化に関する検討; SRAC2006コードシステムの適用性

五来 滋; 那珂 通裕; 出雲 寛互; 長尾 美春; 河村 弘

JAEA-Technology 2008-040, 17 Pages, 2008/06

JAEA-Technology-2008-040.pdf:1.82MB

現在停止中であるJMTRに関して、2011(平成23)年度の再稼動に向けたさまざまな検討が進められている。この中ではJMTRにおいて運転計画書作成等の核計算に使用されてきた炉心管理システムの高度化の検討も行われている。JMTRにおける炉心管理システムは大型汎用計算機上で稼動しているSRACコードシステムを利用しているが、UNIX上で稼動する最新のSRAC2006コードシステム等に移行することによって機能拡張等が期待できる。今回は運転計画書作成の際に行われる核計算をSRAC2006コードシステムを使用して実施することによって、その適用性及び有効性の評価を行った。

論文

Temperature-dependent nano-scale dynamics of PVA physical gel

高橋 伸明; 西田 幸次*; 井上 倫太郎*; 小川 紘輝*; 金谷 利治*; 長尾 道弘*

NSL News Letter, 2007-4, p.155 - 157, 2007/04

ポリビニルアルコール(PVA)は、PVA溶液を高温(100度)から低温(室温)へクエンチすることにより物理ゲル化する。このPVA物理ゲルの架橋点はPVAの微結晶により構成され、85度にゲルの融点が存在する。中性子スピンエコー分光器を用い、物理ゲルの融点以下の温度領域におけるナノスケールダイナミクスの温度依存性を評価した。得られた結果を中性子小角散乱(SANS)測定結果と合わせ考察する。

論文

Dynamic and static fluctuations in polymer gels studied by neutron spin-echo

金谷 利治*; 高橋 伸明; 西田 幸次*; 瀬戸 秀樹*; 長尾 道弘*; 武田 隆義*

Physica B; Condensed Matter, 385-386(1), p.676 - 681, 2006/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:45.16(Physics, Condensed Matter)

中性子スピンエコー法により三種類のポリビニルアルコール(PVA)ゲルについて研究した。第一にジメチルスルホキシド(DMSO)と水を体積混合比60対40で混合したものを溶媒とするもの、第二にPVAのホウ酸水溶液、そして第三に化学架橋のPVAゲルである。中間散乱関数I(q,t)/I(q,0)はそれぞれ大きく異なった。最初のゲルと第三のゲルは、非減衰項を含むが、第二のゲルは含まなかった。これは非減衰項が静的濃度揺らぎに起因して起こることを示唆している。静的濃度揺らぎと動的濃度揺らぎはそれぞれ、ゲル網目による運動の制限とZimmモードに起因する高分子鎖セグメントの運動を示していることが明らかとなった。

論文

Neutron spin-echo studies on poly(vinyl alcohol) gels during melting process

高橋 伸明; 西田 幸次*; 坪内 剛士*; 小川 紘輝*; 井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 長尾 道弘*

ISSP Activity Report on Neutron scattering Research; Experimental Reports (CD-ROM), 13, 2 Pages, 2006/00

ポリビニルアルコール(PVA)物理ゲルの昇温による融解過程において中性子スピンエコー測定を行った。PVA物理架橋ゲルは架橋点がPVAの微結晶で形成されているため、昇温により85度で融解する。室温,60度,70度,80度の各温度において測定を行った。それぞれの温度で得られた中間散乱関数I(Q, t)/I(Q, 0)は、非減衰項と緩和項の足し合わせで記述した式に上手くフィットした。非減衰成分の全散乱強度に占める割合(fn(Q))とQの関係から、架橋点である微結晶の熱揺らぎのサイズを見積もった。微結晶の熱揺らぎのサイズを測定温度に対してプロットしたところ、70度付近から急激な増大が見られ、マクロなゲルの融点(85度)以下の温度にナノスケールでの熱揺らぎの増大が見られることが明らかとなった。

論文

Neutron spin-echo studies on crossover from single chain motion to collective dynamics

金谷 利治; 高橋 伸明; 井上 倫太郎*; 松葉 豪*; 西田 幸次*; 長尾 道弘*

ISSP Activity Report on Neutron scattering Research; Experimental Reports (CD-ROM), 13, 1 Pages, 2006/00

In a previous paper we have performed neutron spin-echo (NSE) measurements on deuterated styrene (dPS)-protonated butadiene diblock copolymer micelles in deuterated n-decane to investigate the dynamics of butadiene (PB) blocks in the corona. We found that the motion of the PB chain can be well described by the Zimm mode in contrast to the previous NSE studies on dPS-protonated isoprene (PI) diblock copolymers micelles where the collective dynamics (breathing mode) of PI chains in the corona were observed. This difference has been assigned to the larger interactions in PI chains through the second virial coefficient. If this expectation is correct, crossover from the Zimm mode to the collective mode should be observed at a lower Q in PB than PI in the equal concentrations. In order to confirm the prediction, we performed NSE measurements on deuterated n-decane solutions of PB and PI with molecular weights Mw = 19.9k and 21.4k, respectively, using iNSE spectrometer at JRR-3M reactor.

報告書

JMTR改良LEU炉心の熱水力解析

田畑 俊夫; 長尾 美春; 小向 文作; 那珂 通裕; 武田 卓士*; 藤木 和男

JAERI-Tech 2002-100, 108 Pages, 2003/01

JAERI-Tech-2002-100.pdf:4.44MB

JMTRの燃料の最高燃焼度を増加させて燃料をより有効に使用し、年間運転日数の増加を図れるよう、炉心構成の改良を検討した結果、改良LEU炉心として、従来のLEU炉心中央部の反射体要素2体に代えて燃料要素2体を追加した新しい炉心構成を決定した。本報告書は改良LEU炉心の安全評価にかかわる熱水力解析の結果をまとめたものである。解析の範囲は、熱設計にかかわる定常解析,運転時の異常な過渡変化及び事故について、それぞれ原子炉設置変更許可申請書の添付書類八,同十に記載された事象である。解析条件は核計算によって得られた熱水路係数等に基づいて保守的に定めた。解析により燃料温度,DNBR,一次系冷却水温度に関する安全上の判断基準を満足することを確認し、これらの結果は原子炉設置変更許可申請に使用された。改良LEU炉心についての設置許可は平成13年3月27日に取得し、同年11月の第142サイクルより同炉心による運転を開始した。

報告書

JMTR改良LEU炉心の核特性解析

小向 文作; 那珂 通裕; 田畑 俊夫; 長尾 美春; 武田 卓士*; 藤木 和男

JAERI-Tech 2002-067, 75 Pages, 2002/08

JAERI-Tech-2002-067.pdf:3.41MB

JMTRでは、燃料の燃焼度を増加させてより有効に利用することによって運転日数を大幅に増加させる検討を行った結果、従来のLEU炉心に対して標準燃料要素を新たに2体追加して燃料要素29体で構成された改良LEU炉心を考案した。本炉心の核特性をSRACコードシステムを用いて解析した結果、LEU炉心と比べて運転サイクル開始時の過剰反応度が若干大きくなるなどの違いはあるものの、JMTRの安全設計における核特性の設計方針を満足することを確認した。また、本炉心では1サイクル当たり最長32日までの運転が可能であり、燃料要素平均の燃焼度を最高約54%まで増加できることから、従来の4サイクル分の燃料要素消費数で年間180日以上の運転が可能なことがわかった。

論文

Feasibility study for improvement of efficient irradiation with LEU core in JMTR

那珂 通裕; 長尾 美春; 小向 文作; 田畑 俊夫

Proceedings of 7th Meeting of the International Group on Research Reactors (IGORR-7) (CD-ROM), 7 Pages, 1999/10

現在、JMTRはLEUとMEU燃料を使用した炉心により、年間4~5サイクル、1サイクル当たり約25日間の運転を行っているが、来年からはLEU燃料のみの炉心による運転が予定されている。また最近、年間の運転日数の増加による高フルエンス照射の要望が高まっている。そこでLEU燃料の燃焼度向上による運転日数の増加を図れる炉心構成について検討し、核・熱水力学的解析を行った。その結果、標準燃料数を現在の22本から24本に増加し、現在の2サイクル使用(燃料フォロワは1サイクル使用)から、3サイクル(燃料フォロワは2サイクル使用)とする8-8-8炉心により、年間180日の運転が可能であること、50%を越える燃料平均燃焼度が達成できることが示された。この変更による照射場の中性子フラックスはほとんど変わらず、また、安全評価上の基準も十分満たせる見通しを得た。したがって、本炉心構成によって今後のJMTRの照射効率と燃料経済性の向上が可能であることがわかった。

口頭

Nano-scale structure and dynamics of poly(vinyl alcohol) gels

高橋 伸明; 金谷 利治*; 西田 幸次*; 瀬戸 秀樹*; 長尾 道弘*; 武田 隆義*

no journal, , 

われわれは、三種類のポリビニルアルコール(PVA)ゲルのナノスケールにおける構造とダイナミクスを小角中性子散乱(SANS)及び中性子スピンエコー(NSE)により研究した。まず第一に、重水素化ジメチルスルホキシドと重水の混合溶媒によるPVAゲル、第二にPVAのホウ酸-重水溶液によるゲル、そして第三にグルタルアルデヒドにより化学架橋したPVAゲルである。第一のゲルは、NSEの結果からSANS強度を静的成分と動的成分に分離することに成功し、静的成分が支配的であることを明らかにした。第二のゲルのダイナミクスは、通常の溶液中の高分子鎖と同様の振る舞い(Zimmモデル)を示した。第三のゲルのダイナミクスは、短時間緩和はZimmモデルで示されたが、長時間もしくは非緩和成分が存在することが示された。

口頭

JMTRの改修・再稼働計画,3; 原子炉稼働率向上のための炉心管理技術の検討

竹本 紀之; 那珂 通裕; 長尾 美春

no journal, , 

JMTR再稼働後に、燃料経済性を向上しながら稼働率を向上するための検討を行った。その結果、第165サイクルと同等の負荷の炉心の場合には、6バッチ交換方式にし、さらに、運転出力について、運転サイクルごとの照射孔の中性子束の変動を調査し、照射性能に影響を与えない範囲で運転出力を変更することにより、現行の年間燃料使用本数を増加させることなく、年間の運転日数を180日から210日に増加させることができることがわかった。

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