廃棄物長期保管容器内に発生する可燃性ガスの濃度低減技術に関する研究開発,8; 放射光X線吸収分光による再結合触媒の反応機構解明

R&D on reduction technology of hydrogen generation in long-term waste storage containers, 8; Reaction mechanism of hydrogen recombination catalysts studied by synchrotron X-ray absorption spectroscopy

松村 大樹   ; 辻 卓也  ; 西畑 保雄; 日野 竜太郎; 谷口 昌司*; 竹中 啓恭*; 大野 瞳*; 喜多 知輝*; 田中 裕久*

Matsumura, Daiju; Tsuji, Takuya; Nishihata, Yasuo; Hino, Ryutaro; Taniguchi, Masashi*; Takenaka, Keisuke*; Ono, Hitomi*; Kita, Tomoaki*; Tanaka, Hirohisa*

廃棄物長期保管容器内での可燃性ガスの濃度低減に用いる再結合触媒について、X線吸収分光(XAFS)法を用いて、水素再結合反応中のPd微粒子触媒の構造変化を「その場」時分割観測し、再結合反応の様式解明を目論んだ。また、実機環境を模擬した湿潤環境下における反応様式変化の観察も行った。酸化前処理を行った触媒に対して、水素・酸素混合ガス導入および引き続いての昇温過程における、連続XAFS測定にて得られたPd微粒子のPd-Pd配位数、その原子間距離、Q-massによって得られたガス成分の変化を導いた。乾燥条件下ではガス導入直後にPd-Pd配位数が増加し、室温で表面酸化膜状態まで触媒の還元反応が進行することが解った。一方湿潤条件下では、室温にて触媒試料の還元反応が進行せず、その後の昇温過程にて試料が還元することが見て取れた。水素・酸素の量の比較から、PdOの状態では触媒反応の進行が遅いことが理解され、湿潤環境下ではPdOの還元反応が遅れるがために、水素再結合反応が阻害されることが解った。湿潤環境が再結合触媒の反応・構造に与える影響を今後幅広く調べ、容器内における実条件下での再結合触媒反応の成立性を確認していきたい。

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