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論文

Absence of long-range V-V dimer and magnetic orderings in high-entropy (Mg$$_{0.2}$$Mn$$_{0.2}$$Co$$_{0.2}$$Ni$$_{0.2}$$Cu$$_{0.2}$$)VO$$_3$$

山本 孟*; 辻 卓也; 松村 大樹; 他16名*

Inorganic Chemistry, 64(34), p.17496 - 17502, 2025/08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c02779
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

V-V dimerization in ilmenite-type vanadium oxides is an intriguing phenomenon that induces structural and metal-to-insulator transitions. Herein, we report the high-pressure synthesis, crystal structure, and electronic states of high-entropy ilmenite-type (Mg$$_{0.2}$$Mn$$_{0.2}$$Co$$_{0.2}$$Ni$$_{0.2}$$Cu$$_{0.2}$$)VO$$_3$$. Although all the parent ilmenite-type compounds exhibit triclinic ($$P$$$$bar{1}$$) symmetry, this compound crystallizes in a rhombohedral ($$R$$$$bar{3}$$) structure, indicating the absence of V-V dimer ordering. The temperature dependence of the resistivity below room temperature follows a variable-range hopping conduction mechanism, suggesting the presence of short-range V-V dimer ordering. Magnetic susceptibility and heat capacity measurements revealed multi-step spin-glass transitions. This study demonstrates that a high-entropy composition hinders electronic and magnetic long-range ordering due to severe lattice distortions and competition between magnetic exchange interactions.

論文

Cu/ZnO catalysts integrated with Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ and/or SiO$$_{2}$$ for methanol synthesis; Deciphering the additive-induced boost in catalytic performance by XAFS

Iwasaki, Kosei*; Ashida, Yuya*; 松村 大樹; Kawakami, Kotaro*; Shibuya, Kana*; Tazawa, Masaru*; 辻 卓也; Shimizu, Hajime*

Journal of CO$$_{2}$$ Utilization, 97, p.103111_1 - 103111_9, 2025/07

https://doi.org/10.1016/j.jcou.2025.103111
 被引用回数：2 パーセンタイル：69.11(Chemistry, Multidisciplinary)

The development of active, long-lived methanol synthesis catalysts can be expedited by thoroughly understanding the operating mechanisms of promoter additives. SiO$$_{2}$$ serves as an effective support and promoter for Cu/ZnO-type methanol synthesis catalysts; however, it has not been studied as extensively as the industrially predominant Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, despite being similarly potent. Therefore, we conducted X-ray absorption fine structure predominant Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, despite being similarly potent. Therefore, we conducted X-ray absorption fine structure studies to probe the effects of incorporating Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ and SiO$$_{2}$$ additives into Cu/ZnO-based heterogeneous catalysts. The results revealed that the additive elements primarily affected the ability of the Zn species to generate oxygen vacancies by distorting the local structure around element-doped ZnO and that the number of oxygen vacancies correlated to the catalytic activity. Additionally, the oxygen vacancies in ZnO in the Al/Si-incorporated catalysts diminished under catalytic reaction conditions, thereby providing information on the deactivation of catalytic reactions. Our findings can facilitate the development of highly active industrial-grade methanol synthesis catalysts.

論文

Desorption of cesium from Fukushima soils using a mechanochemical method

金田 結依; 小林 徹; 辻 卓也; 本田 充紀; 横山 啓一; 万福 裕蔵*; 矢板 毅*

Clays and Clay Minerals, 73, p.e26_1 - e26_8, 2025/04

https://doi.org/10.1017/cmn.2025.9
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

福島の土壌に豊富に含まれる粘土鉱物である風化黒雲母(WB)に収着した安定セシウム(Cs)の脱着挙動を、ボールの衝突による物理的粉砕と化学反応を促進する湿式プロセスを組み合わせたメカノケミカル(MC)法を用いて調査した。その結果、シュウ酸溶液を用いた場合、粘土鉱物の層状構造に大きな影響を与えることなく、ある程度Csを脱着した。一方、塩化アンモニウム溶液では層状構造の剥離が確認され、安定的なCsの脱着をもたらした。福島で採取された実土壌試料においては、塩化アンモニウム溶液を用いたMC法により$$^{137}$$Csの80%が脱着された。対照的に、シュウ酸溶液ではすべての試料で放射性Csを十分に脱着できるとは限らなかった。これらの結果から、塩化アンモニウム溶液を用いたMC法は、層状構造の剥離と化学的相互作用による相乗効果によって、粘土鉱物の層間から放射性Csの脱着を効果的に促進することが示唆された。

論文

Valence separation of Fe and removal of Sn$$^{2+}$$ by solvent extraction as a potential method to determine Fe$$^{2+}$$ in glass containing Sn$$^{2+}$$

菅野 直樹*; 中瀬 正彦*; 西條 佳孝*; 松村 大樹; 辻 卓也; 竹下 健二*; 塚原 剛彦*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.154 - 160, 2025/03

https://doi.org/10.15669/pnst.7.154

The amounts of Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ present in glass are important indicators of its optical properties because even small amounts have significant effects. However, it is challenging to use wet chemical analysis to determine the concentration and the ratio of Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ in glass when it contains Sn because of the redox reaction between Sn$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ in the glass decomposition solution. A two-step approach was tested to determine the concentrations of Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ in a glass decomposition solution in the presence of Sn$$^{2+}$$. In the first step, the redox reaction between Sn$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ was suppressed by increased pH. In the second step, Sn$$^{2+}$$ was removed from the glass decomposition solution by solvent extraction. To understand the kinetics of the redox reaction between Sn$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$, time-resolved dispersive X-ray absorption fine structure and ultraviolet-visible absorption spectroscopy (UV-vis) were used with standard chloride solutions of Sn and Fe in respective valences. We found that lowering the acid concentration suppressed redox reactions. The partitioning behaviors of Sn$$^{2+}$$, Sn$$^{4+}$$, Fe$$^{2+}$$, and Fe$$^{3+}$$ by bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (D2EHPA) as an extractant in ${it n}$-dodecane were investigated to see the removal ability of Sn$$^{2+}$$ from the glass decomposition solution. As a result, D2EHPA in ${it n}$-dodecane could extract Sn$$^{2+}$$, Sn$$^{4+}$$, and Fe$$^{3+}$$ into the organic phase, and Fe$$^{2+}$$ remained in the aqueous phase. The simultaneous removal of Sn$$^{2+}$$ and Sn$$^{4+}$$ and the separation of Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ became possible. This method can potentially apply to the rapid analysis of the concentration of Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ in a glass containing tin oxide.

論文

乾燥-湿潤過程における粘土鉱物のCs収着構造の解明

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 12(5), p.259 - 262, 2024/10

https://doi.org/10.18957/rr.12.5.259

2:1型層状粘土鉱物には層を構成する陽イオンが同形置換することで層電荷を持ち、層間に陽イオンを取り込むことで電荷を補償する。また、層電荷の大小により異なる膨潤性を示す。風化黒雲母は比較的大きい層電荷をもつため膨潤性が低く、モンモリロナイトは層電荷が小さいため膨潤性が高い。アルミノケイ酸塩であるゼオライトは様々な細孔を持ち、その内部に水分子を持つ。これらの粘土鉱物中では、降雨等の環境の変化により異なるセシウム収着構造をとることが考えられるため、本研究では湿潤・乾燥・再湿潤状態の粘土鉱物試料に対し、Cs K吸収端X線吸収分光(X-ray Absorption Fine Structure, XAFS)測定によりセシウム近傍の局所構造解析を行った。その結果、湿潤・乾燥試料においては水分子の存在により、一部の収着サイトではセシウムを収着しにくくなり、乾燥・再湿潤試料においては収着構造に差はなく、不可逆的にセシウムが収着していることが示唆された。

論文

Nearly linear orbital molecules on a pyrochlore lattice

Krajewska, A.*; 辻 卓也; 松村 大樹; 他15名*

Science Advances (Internet), 10(41), p.eadn3880_1 - eadn3880_10, 2024/10

https://doi.org/10.1126/sciadv.adn3880
 被引用回数：4 パーセンタイル：64.27(Multidisciplinary Sciences)

The interplay of spin-orbit coupling with other relevant parameters gives rise to the rich phase competition in complex ruthenates featuring octahedrally coordinated Ru$$^{4+}$$. While locally, spin-orbit coupling stabilizes a non-magnetic $$J_{rm eff}$$ = 0 state, intersite interactions resolve one of two distinct phases at low temperatures: an excitonicmagnet stabilized by the magnetic exchange of upper-lying $$J_{rm eff}$$ = 1 states or Ru$$_{2}$$ molecular orbital dimers driven by direct orbital overlap. Pyrochlore ruthenates A$$_{2}$$Ru$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = rare earth, Y) are candidate excitonic magnets with geometrical frustration. We synthesized In$$_{2}$$Ru$$_{2}$$O$$_{7}$$ with covalent In-O bonds. This pyrochlore ruthenate hosts alocal $$J_{rm eff}$$ = 0 state at high temperatures; however, at low temperatures, it forms a unique nonmagnetic ground state with nearly linear Ru-O-Ru molecules, in stark contrast to other A$$_{2}$$Ru$$_{2}$$O$$_{7}$$ compounds. The disproportionation of covalent In-O bonds drives Ru$$_{2}$$O molecule formation, quenching not only the local spin-orbit singlet but also geometrical frustration.

論文

Local and electronic structures of NaNbO$$_3$$, AgNbO$$_3$$, and KNbO$$_3$$

米田 安宏; 小林 徹; 辻 卓也; 松村 大樹; 斎藤 祐児; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 63(9), p.09SP12_1 - 09SP12_10, 2024/09

https://doi.org/10.35848/1347-4065/ad72fc
 被引用回数：3 パーセンタイル：42.91(Physics, Applied)

NaNbO$$_3$$、AgNbO$$_3$$、KNbO$$_3$$のABO$$_3$$型ペロブスカイト系は良好な強誘電特性を持つことが知られている。我々は局所構造解析により各原子のラットリング空間を直接決定した。この解析により、大きな揺らぎを持つ結合サイトがイオンサイズの変化によって変化することを明らかにした。軟X線吸収分光法を含む実験から、Aサイトイオンは酸素と混成していることがわかった。

論文

Continuous structural phase transition and antiferromagnetic order in ilmenite-type NiVO$$_{3}$$

山本 孟*; 池田 理*; 本田 孝志*; 木村 健太*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 鈴木 昭夫*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; et al.

Physical Review Materials (Internet), 8(9), p.094402_1 - 094402_6, 2024/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.8.094402
 被引用回数：3 パーセンタイル：34.72(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate the crystal and electronic structures as well as magnetic properties of ilmenite-type NiVO$$_{3}$$, which has attracted research interest as an ${it S}$ = 1 honeycomb lattice magnet. Ilmenite-type NiVO$$_{3}$$ samples were synthesized under high-pressure and high-temperature conditions. Synchrotron X-ray diffraction and Rietveld refinement results demonstrated that NiVO$$_{3}$$ underwent a continuous structural phase transition from the triclinic (${it P$bar{1}$}$) phase to the rhombohedral (${it R$bar{3}$}$) phase at 450 K. This transition is concomitant with the decomposition of the V-V dimers formed by the tetravalent V ions. X-ray absorption spectroscopy measurements confirmed that the Ni and V ions were divalent and tetravalent, respectively. Magnetic and specific heat measurements revealed that NiVO$$_{3}$$ underwent an antiferromagnetic transition at 140 K, and a zigzag-type magnetic order with magnetic propagation vector ${it k}$=(0,1/2,0) was observed by neutron diffraction measurements.

論文

Local structure analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3-$$BaTiO$$_3$$ solid solutions

米田 安宏; 小林 徹; 辻 卓也; 松村 大樹; 斎藤 祐児; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 62(SM), p.SM1006_1 - SM1006_8, 2023/11

https://doi.org/10.35848/1347-4065/ace3cd
 被引用回数：6 パーセンタイル：49.43(Physics, Applied)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3-$$BaTiO$$_3$$ (BNT$$-$$BT)固溶体は良い圧電特性を示すため多くの研究が行われてきた。また、BT組成に応じてバラエティーに富んだ相が観測される。BNT$$-$$BT固溶体の軟X線吸収分光実験と高エネルギーX線回折実験を放射光を利用して行った。得られたBNT$$-$$BT固溶体の電子構造と局所構造から、BTの置換効果は主にBaの置換サイトであるAサイトで起こっていることがわかった。BT組成の変化に対してTiO$$_6$$八面体の菱面体晶ひずみは変化しておらず、O-K吸収端で生じた電子構造の変化は混成状態の変化であると考えられる。

論文

分散型光学系を用いた時間分解X線吸収分光法によるRh金属微粒子触媒のCO酸化反応における自発振動現象の詳細観測

松村 大樹; 木村 優作*; 辻 卓也; 水木 純一郎*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.296 - 299, 2023/11

https://doi.org/10.18957/rr.11.5.296

自発振動現象を起こすRh金属微粒子触媒上のCO酸化反応について、分散型光学系による時間分解X線吸収分光法を用いた研究を実施した。定常ガスを一定温度で導入して、触媒反応の振動現象が起こっている最中のRh金属微粒子の構造変化について、1Hz程度のフレームレートで詳細観測した。触媒反応生成物であるCO$$_{2}$$濃度の時間変化とX線吸収分光法によるRh金属微粒子構造の時間変化とを比べると、両者は強く相関していることが見て取れた。振動構造の様式には、Rhの平均価数変化は階段状のものである一方CO$$_{2}$$の生成量はパルス状の変化であるという違いがあり、これは金属Rh表面で短時間のみ吸着COが無い状態が実現されるという考えで解釈できた。

論文

Local atomic displacements and sign of the structural transformation in medium-entropy alloys observed in extended X-ray absorption fine structure spectra

池田 陽一*; 梅本 好日古*; 松村 大樹; 辻 卓也; 橋本 勇輝*; 北澤 崇文*; 藤田 全基*

Materials Transactions, 64(9), p.2254 - 2260, 2023/09

https://doi.org/10.2320/matertrans.MT-M2023043
 被引用回数：4 パーセンタイル：31.44(Materials Science, Multidisciplinary)

Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and neutron diffraction experiments were carried out to clarify the typical features of the local structure of a family of medium-entropy alloys (CrCoNi, MnCoNi, and FeCoNi). A simple random cluster model was constructed for analyzing EXAFS spectra, and static and dynamic components of the mean-square relative displacement (MSRD) were separately extracted. In our analysis, the static MSRD of the MnCoNi sample was slightly larger than those of the CrCoNi and FeCoNi samples, whereas the dynamic MSRDs of these samples were almost identical. Based on the complementary neutron diffraction data, we argued that the origin of the large static displacement in the MnCoNi alloy can be associated with a short-range structural transformation through long-term structural relaxation.

論文

Local structure analysis of DyN-ZrN solid solutions

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Physica B; Condensed Matter, 663, p.414960_1 - 414960_9, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.physb.2023.414960
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Condensed Matter)

DyN-ZrN固溶体の局所構造と平均構造を抽出するために、放射光X線を用いた種々の測定を行った。X線吸収微細構造(XAFS)と高エネルギーX線回折を組み合わせてナノスケールの構造解析を行い、DyN-ZrN固溶体の構造不安定性を議論した。DyN-ZrN固溶体は岩塩型立方晶の結晶構造を持ち、金属サイトの化学秩序や窒素サイトの結合長分布などの不安定性があり、相分離や構造不連続の原因となっていることがわかった。

論文

Cs ${it L$_{1}$}$吸収端XAFS測定による各種粘土鉱物中におけるセシウムの収着構造

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(4), p.214 - 217, 2023/08

https://doi.org/10.18957/rr.11.4.214

天然に存在する粘土鉱物は様々な層構造をもち、セシウムイオン等の陽イオン収着サイトは複数存在すると考えられており、層間サイト、表面サイトや端面サイト等が存在すると考えられている。福島第一原子力発電所事故後に放射性セシウムにより汚染された土壌中での詳細な収着構造解明のため、本研究ではセシウムを飽和収着させた粘土鉱物試料に対しCs ${it L$_{1}$}$吸収端X線吸収分光(X-ray absorption fine structure, XAFS)測定を行い、セシウム収着様式の比較を行った。その結果、各種粘土鉱物においてスペクトルの詳細構造に差がみられ、四面体シートや八面体シートへの収着等、収着構造の違いに起因するセシウム収着様式の違いが明らかになった。

論文

Cu $$K$$-edge X-ray absorption fine structure study of $$T'$$-type $$RE$$$$_{2}$$CuO$$_{4+alpha-delta}$$ ($$RE$$ = Rare Earth); Toward unified understanding of electronic state of $$T'$$-type cuprate

Chen, Y.*; 浅野 駿*; Wang, T.*; Xie, P.*; 北山 慎之介*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; 谷口 貴紀*; 藤田 全基*

JPS Conference Proceedings (Internet), 38, p.011050_1 - 011050_6, 2023/05

https://doi.org/10.7566/JPSCP.38.011050

To investigate the variation of the electronic state of $$T'$$-type cuprate due to annealing, we performed Cu $$K$$-edge X-ray absorption fine structure measurements on Pr$$_{2}$$CuO$$_{4+alpha-delta}$$ (PCO) and Pr$$_{1.3}$$La$$_{0.7}$$CuO$$_{4+alpha-delta}$$ (PLCO). The induced electrons due to annealing ($$n_{AN}$$) in PCO and PLCO were approximately 2$$delta$$, consistent with a model of electron doping to Mott insulator. Here, $$alpha$$ and $$delta$$ represent the amount of excess oxygen from the stoichiometric composition in the as-sintered compound and that of oxygen loss due to annealing, respectively. Furthermore, the energy of the Einstein oscillator ($$hbaromega_{E}$$) for the Cu-O$$_{p}$$ bond was evaluated by extended X-ray absorption fine structure analysis. (O$$_{p}$$ denotes the in-plane oxygen.) We found a small annealing effect on $$hbaromega_{E}$$ for both PCO and PLCO.

論文

Uranium hydroxide/oxide deposits on uranyl reduction

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

RSC Advances (Internet), 13(24), p.16321 - 16326, 2023/05

https://doi.org/10.1039/D3RA02899B
 被引用回数：3 パーセンタイル：21.52(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学水晶振動子マイクロバランス、インピーダンススペクトル及びX線吸収微細構造測定の結果から、ウラニルイオン(U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$)の還元に伴う析出物の化学状態変化を明らかにした。U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元に伴い、(1)U$$^{rm V}$$の不均化によりU$$^{rm IV}$$が生成する。(2)U$$^{rm IV}$$はU$$^{rm IV}$$水酸化物として析出物を形成し、(3)最終的に水酸化物より大きな電気抵抗を持つU$$^{rm IV}$$酸化物に変化する析出機構が提案される。

論文

Crystal structure, photomagnetic and dielectric properties of a cyanido-bridged Cu-Mo assembly film

池田 侑典*; 松村 大樹; 辻 卓也; 生井 飛鳥*; 井元 健太*; 所 裕子*; 中林 耕二*; 大越 慎一*

Inorganica Chimica Acta, 550, p.121434_1 - 121434_8, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.ica.2023.121434
 被引用回数：1 パーセンタイル：8.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A film of a cyanido-bridged Cu-Mo assembly Cu$$_{2}$$[Mo(CN)$$_{8}$$]$$cdot$$8H$$_{2}$$O (CuMo-film) was electrochemically synthesized. Unlike analogs with a formula of M$$_{2}$$[Mo(CN)$$_{8}$$]$$cdot$$zH$$_{2}$$O (M = Mn, Fe, Co), which show tetragonal crystal structures, the CuMo-film shows a monoclinic structure in the C2/m space group with cell parameters of a = 17.2461 $AA, b = 11.1681 AA, c = 11.2618 AA, $beta$$ = 125.1089$$^{circ}$$, and V = 1774.44 $AA$^{3}$$. Extended X-ray absorption fine structure analysis traced the bond distances around the Cu site as 1.93-2.30 $r{A}$ for Cu-N and 2.01-2.40 $r{A}$ for Cu-O. CuMo-film exhibits photo-switchable magnetization with T$$_{C}$$ = 18 K and dielectric relaxation related to the hydrogen bond network. The change of activation energy (E$$_{a}$$) of the dielectric relaxation around 157 K (from E$$_{a}$$ = 49.9 kJ mol$$^{-1}$$ to E$$_{a}$$ = 27.3 kJ mol$$^{-1}$$ on cooling) suggests that the development of the hydrogen bond network occurs below 157 K.

論文

風化黒雲母およびカオリナイトにおけるセシウム収着構造

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 矢板 毅

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.15 - 18, 2023/02

https://doi.org/10.18957/rr.11.1.15

風化黒雲母の様な層状粘土鉱物では様々な収着サイトが存在すると考えられており、その中でもCsイオンは層間に取り込まれると考えられている。一方でカオリナイトのような粘土鉱物においては、層間に陽イオンを持たないことから、表面・端面サイトにのみ収着すると考えられている。本研究では福島第一原子力発電所事故後に放射性Csにより汚染された実土壌に近い濃度のCs収着粘土鉱物試料を調製しCs K吸収端におけるX-ray Absorption Fine Structure (XAFS)測定を行い、風化黒雲母とカオリナイトにおけるCs周りの局所構造の違いを観測した。結果、層間サイトに収着していると思われる風化黒雲母と表面・端面サイトに収着していると思われるカオリナイトとでは、特に低濃度領域においてCs周りの局所構造が大きく異なることが判明し、Cs収着様式によってCsイオンの収着安定性が大きく異なることが示唆された。

論文

Synergistic hybrid electrocatalysts of platinum alloy and single-atom platinum for an efficient and durable oxygen reduction reaction

Liu, B.*; Feng, R.*; Busch, M.*; Wang, S.*; Wu, H.*; Liu, P.*; Gu, J.*; Bahadoran, A.*; 松村 大樹; 辻 卓也; et al.

ACS Nano, 16(9), p.14121 - 14133, 2022/09

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c04077
 被引用回数：122 パーセンタイル：98.73(Chemistry, Multidisciplinary)

Pt single-atom materials possess an ideal atom economy but suffer from limited intrinsic activity and side reaction of producing H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in catalyzing the oxygen reduction reaction (ORR). Here, we demonstrate that anchoring platinum alloys on single-atom Pt-decorated carbon (Pt- SAC) surmounts their inherent deficiencies, thereby enabling a complete four-electron ORR pathway catalysis with high efficiency and durability. Pt$$_{3}$$Co@Pt-SAC demonstrates an exceptional mass and specific activities 1 order of magnitude higher than those of commercial Pt/C. They are durable throughout 50000 cycles, showing only a 10 mV decay in halfwave potential. The superior durability is attributed to the shielding effect of the Pt-SAC coating, which significantly mitigates the dissolution of Pt$$_{3}$$Co cores.

論文

Uranium chelating ability of decorporation agents in serum evaluated by X-ray absorption spectroscopy

上原 章寛*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 田中 泉*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 石原 弘*; 武田(本間) 志乃*

Analytical Methods, 14(24), p.2439 - 2445, 2022/06

https://doi.org/10.1039/D2AY00565D
 被引用回数：7 パーセンタイル：57.29(Chemistry, Analytical)

Internal exposure to actinides such as uranium and plutonium has been reduced using chelating agents for decorporation because of their potential to induce both radiological and chemical toxicities. This study measures uranium chemical forms in serum in the presence and absence of chelating agents based on X-ray absorption spectroscopy (XAS). The chelating agents used were 1-hydroxyethane 1,1-bisphosphonate (EHBP), inositol hexaphosphate (IP6), deferoxamine B (DFO), and diethylenetriaminepentaacetate (DTPA). The main ligands forming complexes with uranium in the serum were estimated as follows: IP6 $$>$$ EHBP $$>$$ bioligands $$>$$ DFO $$>>$$ DTPA when the concentration ratio of the chelating agent to uranium was 10. Measurements of uranium chemical forms and their concentrations in the serum would be useful for the appropriate treatment using chelating agents for the decorporation of uranium.

論文

プルトニウムの体外排出に向けたキレート剤による除染に関する基礎検討; X線吸収分光法によるプルトニウム模擬元素とキレート剤との結合性評価

上原 章寛*; Shuhui, X.*; 佐藤 遼太朗*; 松村 大樹; 辻 卓也; 薬丸 晴子*; 城 鮎美*; 齋藤 寛之*; 田中 泉*; 石原 弘*; et al.

X線分析の進歩,53, p.223 - 229, 2022/03

体内にアクチニドなどの放射性物質が取り込まれると、生体内配位子がアクチニドと化合物を生成し、体内滞留の原因となりうる。本研究では、アクチニドを体外に排出させるためのキレート剤の結合性評価を行うため、キレート剤と結合した元素の局所構造をX線吸収分光法によって解析し結合力を評価した。プルトニウム模擬元素としてジルコニウム(Zr),キレート剤として、EHBP(1-hydroxyethylidene-1,1-diphosphonate)およびDTPA (diethylenetriaminepentaacetate)を用いた。ZrはEHBPと八面体構造の錯体を形成するとともに、Zr-EHBP錯体はZr-DTPA錯体より強い結合を有することが分かった。これらの知見は、放射性元素による内部被ばく線量評価や、放射性元素を体外に取り除くための適切な除染方法の提案につながる。

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