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Global budget of atmospheric $$^{129}$$I during 2007-2010 estimated by a chemical transport model: GEARN-FDM

化学輸送モデルGEARN-FDMによって推定された2007年から2010年の大気中ヨウ素129の全球収支

門脇 正尚  ; 寺田 宏明  ; 永井 晴康 

Kadowaki, Masanao; Terada, Hiroaki; Nagai, Haruyasu

大気中の$$^{129}$$Iの挙動や全球収支は、観測データの時間-空間分解能の低さや、観測データに基づくモデル研究が少ないことから、完全には理解されていない。そこで本研究では、2007年から2010年の期間を対象とした$$^{129}$$Iの全球収支を定量することを目的として、これまでに開発された大気$$^{129}$$I拡散モデルGEARN-FDMに新たに2つの気相化学反応、6つの光分解反応、2つのヨウ素化学を導入し、さらに核燃料再処理施設からの$$^{129}$$Iの大気放出過程及び海洋と陸域からの$$^{129}$$Iの揮発過程を導入することで、大気中の$$^{129}$$Iをシミュレートする化学輸送モデルを開発した。本モデルを用いたシミュレーション結果から、海洋からの$$^{129}$$Iの放出量は7.2GBq/yと推定され、放出量の約半分が英国海峡起源であった。一方、陸域からの$$^{129}$$Iの放出量は1.7GBq/yと推定され、大規模な使用済核燃料再処理施設が稼働する/していたヨーロッパ,ロシア,北米の陸域放出が顕著であった。大気-海洋間及び大気-陸地間における$$^{129}$$Iの正味の交換フラックスはそれぞれ18.0GBq/y及び5.3GBq/yと推定された。海洋と陸域からの放出量は本研究で考慮した使用済核燃料再処理施設の総放出量(23.3GBq/y)よりも小さく、2007年から2010年においては、稼働中の使用済核燃料再処理施設からの大気放出が大気中の$$^{129}$$Iの重要なソースであることを示している。

The behaviors of atmospheric $$^{129}$$I and the global cycle of $$^{129}$$I remain incompletely understood because the spatiotemporal resolution of monitoring is insufficient and few measurement-based models have been reported. This study aims to quantitatively understand the global budget of $$^{129}$$I. When quantifying, we conduct global atmospheric $$^{129}$$I dispersion simulations covering from 2007 to 2010. To achieve this goal, the present study newly incorporated the iodine chemistry processes of two gas-phase chemical reactions, six photolysis reactions, and two heterogeneous reactions into an existing atmospheric $$^{129}$$I transport model (GEARN-FDM). Besides the aerial release of $$^{129}$$I from nuclear fuel reprocessing facilities, the model includes the volatilization processes of $$^{129}$$I compounds from Earth's surface. The net $$^{129}$$I exchange fluxes from the atmosphere to the Earth's surface of land and ocean were estimated as 18.0 GBq/y and 5.3 GBq/y, respectively. The global $$^{129}$$I emission from oceans was estimated as 7.2 GBq/y, nearly half of the emission totals were emitted from the English Channel (3.2 GBq/y). In addition, the global $$^{129}$$I emission from land was estimated as 1.7 GBq/y. The remarkable $$^{129}$$I emission from land was mainly appeared in Europe, Russia, and North America, and the emission distribution is impacted by the activities of the past and ongoing nuclear fuel reprocessing facilities. The total $$^{129}$$I emission from ocean and land is lower than the $$^{129}$$I emission from the model-included nuclear fuel reprocessing facilities (23.3 GBq/y), showing that the aerial release of nuclear fuel reprocessing facilities in operation is still an important $$^{129}$$I source.

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