レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発,4-2; 高分解能遠隔核種分析法の開発

Analysis of particles generated by laser processing and development of their nuclide identification methodology, 4-2; Development of high-resolution remote isotopic analysis

宮部 昌文   ; 山田 知典; 柴田 卓弥  ; 伊藤 主税   ; 大道 博行; 長谷川 秀一*

Miyabe, Masabumi; Yamada, Tomonori; Shibata, Takuya; Ito, Chikara; Daido, Hiroyuki; Hasegawa, Shuichi*

レーザーアブレーションは材料加工や物質創成、分析など、様々な分野でその応用が研究されている。福島の廃炉でも、強い放射能を有する燃料デブリ等の廃炉関連物質の遠隔分析にアブレーションで生じる発光を分光するレーザー誘起ブレークダウン分析法(LIBS)の利用が望まれている。しかし、元素組成だけでなく核種組成の情報が必要な場合も多く、LIBSでは十分な核種分解能が得られないことが問題になっている。我々は、これまで減圧ガス中で冷却させたレーザープラズマに共鳴レーザーを照射し、透過光の吸収量から核種分析可能な分解能が得られることを実証した。しかし、この方法でもスペクトルの線幅は室温における原子の運動に伴うドップラー拡がりによって数GHzの幅を持つため、同位体シフトの小さな核種では遠隔核種分析が困難であった。そこで本研究では、2本の共鳴レーザー光を対向させてレーザープラズマに照射し、2段階共鳴励起で生じる高励起状態原子からの共鳴蛍光を分光することで、高分解能の分光計測が行えることを実証した。これにより、同位体シフトの小さい核種でも遠隔核種分析の可能性が示された。

Application of laser ablation is studied in various fields such as laser processing, material science, and analysis. Even in the decommissioning of Fukushima, it is desired to use laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), detecting light emission from laser plasma for remote analysis of decommissioning-related substances such as fuel debris having high radioactivity. However, information on isotopic composition as well as elemental composition is often needed for nuclear engineering field, and there is a technical problem that sufficient isotopic resolution cannot be obtained with LIBS. So far, we have developed an analytical technique in which generated laser plasma is cooled in a low-pressure rare gas and is interacted with a tunable laser beam, and demonstrated that sufficient spectroscopic resolution can be obtained from the resultant absorption spectra. However, even with this method, the narrowest linewidth of the spectra is around several GHz due to Doppler broadening originated from the motion of atoms at room temperature, so remote isotopic analysis was difficult for nuclides having smaller isotope shifts. In this study, we have demonstrated high-resolution spectroscopic measurement by irradiating counter-propagating two resonance laser beams to a laser plasma and measuring laser-induced fluorescence from the highly excited atoms generated through two-step resonance excitation scheme. The present results clearly show the possibility of remote isotopic analysis even for isotopes having smaller isotope shifts.