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燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発,4; アーク溶解による模擬廃棄物調製と分析

Fluorination method for classification of the waste generated by fuel debris removal, 4; Preparation and analysis of the simulated waste by arc melting method

須藤 彩子 ; 高野 公秀 ; 渡邉 大輔*

Sudo, Ayako; Takano, Masahide; Watanabe, Daisuke*

福島第一原子力発電所事故において、炉心溶融物とコンクリートが界面付近で完全に溶融混合した状態を模擬した模擬廃棄物を調製し、フッ化試験へ供給した。模擬廃棄物として、(U,Zr)O$$_{2}$$, Zr, SUS316L, Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$, コンクリートの混合粉末成型体を調製した。金属Zrの含有率を変化させ、2種類の混合組成を定めた(Zr高濃度の還元側条件: 試料A、Zr低濃度の酸化側条件: 試料B)。成型体をアーク溶解法により、溶融・固化させた。固化後の試料断面に対し、断面観察および元素分析を行った。試料Aの断面を観察したところ、白色の金属,灰色の酸化物が確認できた。酸化物の主要構成物は(U,Zr)O$$_{2}$$であり、これに少量のCa, Al, Gdが固溶していた。コンクリート中のSiO$$_{2}$$が全て還元されて金属側に移行した結果、ケイ酸ガラスは形成せず、(U,Zr)O$$_{2}$$の粒界には主にAlとCaからなる酸化物が検出された。金属については、酸化物原料からSi, U, Alの一部が還元されて移行し、(Fe,Cr,Ni)-Si-Zr系の棒状結晶と、(Fe,Cr,Ni)-Si-Al-Mo-(Zr,U)系合金が確認された。一方、Bの酸化物領域は、ケイ酸ガラス中に(U,Zr)O$$_{2}$$が析出した組織であった。金属については、Zrは全て酸化物側に移行し、CrとFeの一部も酸化することで、この2元素の含有量が低下したSUS構成元素の合金単相であった。以上の結果から、MCCIにおける生成相は、金属融体中のZr含有率に大きく影響を受けることが示唆される。

The simulated wastes, which simulates the completely melted state near the melting front between molten corium and concrete, were prepared and provided for the fluorination tests. As simulated wastes, (U,Zr)O$$_{2}$$, Zr, SUS316L, Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$, and concrete powders were pressed into tablets. The tablets with two compositions with varying Zr metal content were prepared (Zr-rich reducing condition: sample A and Zr-lower oxidizing condition: sample B). The tablets were melted and solidified by arc melting method. Cross-sections of solidified samples were observed and elemental analyzed. The cross-sectional image of sample A showed white metal and gray oxide. The main component of oxide was (U,Zr)O$$_{2}$$, where a small amount of Ca, Al, and Gd dissolved. As for metal, a part of Si, U, and Al were reduced from oxide materials and consequently rodlike (Fe,Cr,Ni)-Si-Zr and (Fe,Cr,Ni)-Si-Al-Mo-(Zr,U) alloy phase were observed. On the other hand, oxide of sample B showed that (U,Zr)O$$_{2}$$ was precipitated in the silicate glass phase. As for metal, an alloy phase that has Cr,Fe-lower SUS component was observed because all of Zr and a part of Cr and Fe were oxidized. The phase relationships during MCCI is considered to be significantly affected by Zr metal content in metallic melt.

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