Release behavior of gaseous ruthenium tetroxide during heating of high-level liquid waste simulant during simulated accident conditions

模擬事故条件における高レベル廃液の加熱に伴うガス状四酸化ルテニウムの放出挙動

吉田 尚生  ; 大野 卓也 ; 天野 祐希 ; 吉田 涼一朗 ; 阿部 仁 ; 山根 祐一  

Yoshida, Naoki; Ono, Takuya; Amano, Yuki; Yoshida, Ryoichiro; Abe, Hitoshi; Yamane, Yuichi

高レベル廃液(HLLW)の冷却システムの不具合とその対策の失敗は、HLLWの「蒸発乾固事故」につながる可能性がある。蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)は気体状Ruを形成することにより、HLLW中の他の元素よりも初期量に対して大きな割合で放出される可能性がある。放出されうる気体状Ruの化学形態を特定することは、粒子形成、液相へのガス吸収、移行経路上への沈着など、本事故におけるRuのソースターム評価に影響を及ぼす事象を包括的に理解する上で重要である。本研究では、HLLW模擬物質の加熱中に発生したオフガスをUV/Vis分光分析し、スペクトル内の既知成分(四酸化ルテニウムRuO)、二酸化窒素、硝酸)の分離と、定量化を可能にするプログラムを用いて、発生したオフガス内の気体状Ruの組成分析を試みた。放出Ruの総量と分光分析で得たRuO放出量を比較した結果、RuOがオフガス中の気体状Ruの主成分であることが分かった。

A malfunction of the cooling system of high-level liquid waste (HLLW) and failure of countermeasures may lead to the "evaporation to dryness due to the loss of cooling functions" (EDLCF) of HLLW. In the EDLCF, ruthenium (Ru) can be released at a greater fraction to initial amount than other elements in HLLW by forming gaseous Ru. It is important to identify the chemical form of the released gaseous Ru to achieve a comprehensive understanding of the events impacting the source term assessment of Ru in this accident, such as particle formation, gas absorption and deposition on migration pathways. In this study, we observed the ultraviolet/visible spectroscopy of the off-gas generated during the heating of an HLLW simulant. Employing a program that allows the separation and quantification of known components within the spectrum (ruthenium tetroxide (RuO), nitrogen dioxide, and nitric acid), we attempted to analyze the composition of gaseous Ru within the generated off-gas. Our findings reveal RuO as the main component of the gaseous Ru in off-gas after comparing the total amount of released Ru and the RuO released amount obtained via spectroscopic analysis.