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Quach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)テクネチウム-99m(Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(
Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による
Mo生成は核分裂由来の
Moの代替法として注目を集めているが、
Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、
Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス
-MoO
ワイヤーを準備した。ポーラス
-MoO
ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス
-MoO
ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から
Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス
-MoO
ワイヤーと市販の
-MoO
粉末での
Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。
Ngo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*
Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)テクネチウム-99m(Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。
Tcは
Moの娘核種であり、
Mo/
Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n,
)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n,
)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した
-MoO
ウィスカーと
-MoO
粒子を中性子照射して
Mo/
Tcを生成し、水に分散させることで
Mo/
Tcを抽出した。その結果、
-MoO
と比較して、
-MoO
ウィスカーでは高い
Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した
Mo濃度を比較した結果、サンプルから
Moが水に移動するホットアトム効果を
-MoO
ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして
-MoO
の使用を初めて実証したものであり、
-MoO
は、中性子捕捉によって
Mo/
Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。
藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(Tc)の国産化を目的に、(n,
)法によるモリブデン-99(
Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される
Mo比放射能は低いことから
Moの娘核種である
Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって
Tcを抽出し、アルミナカラムによって
Tcを濃縮する技術に着目した。還元された
TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる
Tc還元を試み、
Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの
Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの
Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、
Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した
Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm
あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl
O
試料から得られる
Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への
Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl
O
試料を充填し、
Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して
Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al
O
試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl
O
カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により
Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01
被引用回数:8 パーセンタイル:72.56(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoOまたはAlMo
O
H
)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo
O
H
を形成し、これはMoO
よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO
としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体(
Mo/
Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(
Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n,
)法)による
Mo製造技術開発が進められている。(n,
)法によって生成される
Moの比放射能は極めて低いため、(n,
)
Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl
O
の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl
O
を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO
ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO
ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl
O
を充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl
O
の
Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。
Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では
Mo/
Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、
Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成される
Moの比放射能は極めて低いことから、娘核種である
Tcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO
ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoO
が還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoO
を溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無が
Tc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへの
Tc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
末松 久幸*; 佐藤 壮真*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 新原 晧一*; 南口 誠*; 土谷 邦彦
Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 8(4), p.1154 - 1161, 2020/12
被引用回数:3 パーセンタイル:16.14(Materials Science, Ceramics)Moと
Tc核医学の製造として、照射ターゲットを製造するために三酸化モリブデン(MoO
)ペレットが、一段および二段の加圧法によりパルス電流焼結で行われた。二段加圧法による550
Cでの相対密度は93.1%、一段加圧法による相対密度は76.9%であった。試料の温度は、パンチに熱電対を挿入することで直接測定した。二段加圧法により、ほぼ同じ金型でも試料温度は一段加圧法よりも高くなった。これは、電圧波形と電流波形から、2段階加圧法により試料の導電率が増加し、試料温度と相対密度が上昇すると考えられた。二段加圧法により、リサイクルされた粗粒
Mo濃縮MoO
粉末から低温でも高密度ターゲットを製作できる見通しを得た。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(
Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al
O
)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl
O
試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO
ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による
Mo吸着および
Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl
O
試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて
Tc溶離効率の向上、
Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al
O
試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による
Tc溶離および
Mo脱離に与える影響を調べる。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(
Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al
O
)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl
O
試料を準備し、照射済MoO
ペレットを用いて
Mo吸着および
Tc溶離特性を評価した。また、
Mo濃縮率の異なる3種類のMoO
ペレットを照射して、生成される
Mo比放射能を比較した。その結果、
Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、
Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる
Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。
Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。
角田 恒巳; 荒 克之; 若山 直昭; 真田 和夫*; 福田 長*; 稲田 浩一*; 末松 達也*; 八橋 元治*
EIM-87-128, p.45 - 51, 1987/00
SI型やGI型のマルチモード型光ファイバに比べ、伝送特性のさらに優れたSM型光ファイバの耐放射線性を改善するため、ドーパントの異なるファイバを作成し、検討した。試作ファイバは、コアにGeOをドープしたもの、および純粋シリカ(SiO
)をコアとした2種である。
角田 恒巳; 若山 直昭; 真田 和夫*; 福田 長*; 稲田 浩一*; 末松 達也*; 八橋 元治*
EIM-85-30, p.37 - 43, 1985/04
光ファイバの耐放射線性と伝送特性を改善する目的で塩素(Cl)成分及び水酸基(OH)を極力抑えた純粋シリカコア系ファイバを作製し、耐放射線性に関する検討を行った。試作ファイバは良好な伝送特性を有し、通常使用されている光源の波長0.85m及び1.3
mの両波長とも使用出来る。150MRにおよぶ大線量の照射を行っても、信号の損失増加は少なく、0.85
mの場合で=30dB/km(絶対量で=33dB/km),1.3
mの場合で=20dB/km(絶対量で=30dB/km)に過ぎず、良好な耐放射線性を示した。
角田 恒巳; 若山 直昭; 真田 和夫*; 福田 長*; 稲田 浩一*; 末松 達也*; 八橋 元治*
EIM-85-131, p.1 - 27, 1985/00
伝送特性に優れているGI型ファイバの耐放射線性を改善するため、光ファイバのコア部にボロン、フッ素を添加した新しいタイプの光ファイバを試作し、耐放射線性に関する検討を行った。この方法によれば、ガラスの不完全性を助長させるドーパント量を極力少なくし、GI型ファイバを設計出来る。 放射線照射試験の結果、(1)線量率効果、フォトブリーチ効果、照射後の回復特性を有しており、この特性を有効に利用すれば、使用可能な線量を伸ばせること、(2)着色中心の形成は、紫外域が中心であり、そのテイルの影響を考慮し1.3mの波長を使用するのが有利であること、(3)65MRの照射に対し、信号の損失増加は~250dB/kmであり、照射30時間後は~100dB/kmまで回復した。これらの事から、従来のGI型ファイバに較べ、大幅に耐放射線性を改善した事が判った。
角田 恒巳; 若山 直昭; 真田 和夫*; 福田 長*; 稲田 浩一*; 末松 達也*; 八橋 元治*; 高橋 芳弘*
藤倉電線技報, 66, p.42 - 50, 1983/00
軽量性、絶縁性、無誘導性、広帯域性などの特長を有する光ファイバーの利用が急速に増えつつあり、原子力分野でも有効な信号伝送系を構成するものと期待されている。同分野での利用に不可欠な耐放射線性について、光ファイバの組成や製法、製造条件等の異なるものを作成し検討を行った。MCVD法、プラズマ法、VAD法などによって作成した純粋シリカコア及びコアにドーパントを含むものなど、各種のファイバについて、放射線照射下及び照射后の回復特性について検討を行った結果、組成はもとより、製造条件、製法等に大きく依存し、測定条件にも影響されることが判明した。
藤田 善貴
末松 久幸*; 中山 忠親*; Do Thi Mai Dung*; 鈴木 達也*; Ngo Minh Chu*
【課題】水に分散させた中性子照射したターゲットに関し、フィルターで濾過可能で、溶液中に高濃度のMO-99を抽出する方法が求められていることに着目し、形状制御したターゲット材料を開発すること。 【解決手段】長径と短径が大きく異なる細長いMOO3ウイスカー材料をターゲットとし、中性子照射後水に分散させ、フィルターで溶液と分離してMO-99を高い濃度で溶液に抽出する。
末松 久幸*; Ngo, M. C.*; Quach, N. M.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; Nguyen, V. T.*; 新原 晧一*
no journal, ,
放射性医薬品はさまざまな医療診断/治療に使用されており、その市場は15年間で10倍に成長している。その中でガンマ線診断に広く使用されるTcの原料である
Moは、現在高濃縮ウランを原子炉で照射することで核分裂生成物として生成されている。しかし、核不拡散の観点からウランの低濃縮化が世界的に進んでおり、
Mo(n,
)
Mo反応による
Mo製造が注目されている。本研究では、中性子照射ターゲットとしてMoO
の低温相である
-MoO
が、ホットアトム効果によりターゲットから水への
Moの拡散を促進することを明らかにした。この現象を利用することで、
Moおよび
Tcの安定供給に貢献できる。本成果では、ベトナム原子力研究所のダラット原子炉において
-MoO
粉末ターゲットを用いた初の核反応中・水分散実験を実施し、ホットアトム効果を確認した後、ベトナムの学生と職員が新たに
-MoO
ウィスカーターゲットを用いることで水への拡散効率を飛躍的に向上させた。本研究における彼らの貢献についてプレゼンテーションで説明する。
関 美沙紀*; 末松 久幸*; 中山 忠親*; 鈴木 常生*; 新原 晧一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦; Duong Van, D.*
no journal, ,
テクネチウム-99m(Tc)は、核医学検査として世界で広く用いられており、放射化法によって製造する計画がある。照射ターゲットとして、三酸化モリブデン(MoO
)が使用され、水酸化ナトリウムで溶解し、分離することが考えられている。本研究では、MoO
から直接純水で抽出する方法を考案し、その特性を調べた。その結果、照射したMoO
の純水への溶解率は16.7%と、未照射MoO
より高くなることを明らかにした。
藤田 善貴; 関 美沙紀; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 武内 伴照; 中野 寛子; 堀 順一*; 末松 久幸*; 井手 広史
no journal, ,
Mo製造方法に関して、高濃縮ウランの利用低減や核分裂生成物の処理等の観点から放射化法((n,
)法)による研究開発を進めている。(n,
)法で生成される
Moの比放射能は極めて低いため、
Mo/
Tcジェネレータに適用するには、Mo吸着容量の大きなアルミナが不可欠である。また、得られる
Tc溶液は放射性医薬品基準で定められた基準値を満たす必要がある。本研究では、原料の異なる3つのアルミナを、現行のジェネレータに使用されている形状のカラムと細長い形状のカラムにそれぞれ充填して、カラム形状が
Tc溶液の特性に及ぼす影響を調べた。その結果、細長いカラム形状は、Mo添加量の少ない条件と同等の
Mo/
Tc比が得られることを明らかにし、カラム形状の最適化によりMo吸着容量を向上しつつ
Tc溶液の品質改善できる可能性を見出した。
末松 久幸*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 西方 香緒里; 南口 誠*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
no journal, ,
研究用原子炉でのTc製造開発の一環として、照射ターゲットである高密度MoO
ペレットの製作をパルス通電焼結法にて行った。焼結は、昇温速度100
C/min、焼結温度450
550
C、印加荷重0
40MPaの条件で行った。焼結温度550
Cにて二段階加圧焼結を行った結果、相対密度94%の焼結体が得られ、一段階加圧焼結よりも高密度の焼結体を得た。焼結中の温度を測定した結果、試料内部の温度が一段階加圧焼結より二段階加圧焼結の方が高いことが分かった。これは低圧状態の際に、試料内部に気孔が多く存在するためにMoO
が還元されMoO
となり、電気抵抗がより小さくなったためと考えられる。