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論文

Third international challenge to model the medium- to long-range transport of radioxenon to four Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty monitoring stations

Maurer, C.*; Galmarini, S.*; Solazzo, E.*; Ku$'s$mierczyk-Michulec, J.*; Bar$'e$, J.*; Kalinowski, M.*; Schoeppner, M.*; Bourgouin, P.*; Crawford, A.*; Stein, A.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 255, p.106968_1 - 106968_27, 2022/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:27.6(Environmental Sciences)

2015, 2016年のモデル比較演習を経て、2019年に包括的なXe-133大気輸送モデル比較試験を企画した。欧米の医療用RI製造施設であるIREやCNLからの排出の影響が大きいヨーロッパと北米にある4つのCTBT国際モニタリングシステム局を対象とし、約30の参加モデルの結果の比較とアンサンブルを実施した。第2回ATMチャレンジの教訓により、参加者は事務局の指定する条件に基づいて計算を実施した。その結果、IREとCNLからの正確な日別スタック排出量を使用しても、拡散過程における誤差、残存排出源の適切な特性化、長いIMSサンプリング時間(12$$sim$$24時間)のデメリットと相殺され、平均すればスコアの改善が見られないことが確認された。一方、任意のモデル計算結果を用いたアンサンブルを実施したところ、今回対象とした4つの観測所でのXe-133バックグラウンドを十分に予測できることが確認できた。有効なアンサンブルのサイズは5以下であった。

論文

Experimental determination of the emissivity of nuclear graphite at high temperature conditions

Chai, P.; Wu, Y.*; 岡本 孝司

Mechanical Engineering Letters (Internet), 6, p.20-00204_1 - 20-00204_7, 2020/00

高温ガス炉(HTGR)には高温環境で、伝熱の主要な形態が輻射である。したがって、炉心材料(主に原子炉用黒鉛)の放射率は、原子炉の安全性評価にとって重要だ。この論文では、赤外線温度計を使用し、原子炉用黒鉛IG-110の放射率を測定した。さらに、想定される空気侵入事故でグラファイトの酸化の影響も評価された。その結果、IG-110グラファイトの放射率は、温度が上昇するにつれてわずかに低下することがわかった。さらに、予備酸化された試料で比較的高い放射率が検出された。測定データに基づいて、2つの実験式を提案された。また、一般的に使用されている放射率は、工学的判断では保守的であると結論付けることもできる。

論文

Validation and verification for the melting and eutectic models in JUPITER code

Chai, P.; 山下 晋; 永江 勇二; 倉田 正輝

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 14 Pages, 2019/03

RPV内部の溶融材料の挙動を正確に理解し、SAコードの精度を向上させるために、JUPITERと呼ばれる多相,多物理モデルを備えた新しい計算流体力学(CFD)コードが開発された。それは多相計算のアルゴリズムを最適化した。その上、化学反応もコード内で注意深くモデル化されているので、融解プロセスを正確に扱うことができる。一連の検証と検証の研究が行われており、これらは分析解や以前の実験とよく一致している。JUPITERコードのマルチフィジックスモデルの機能は、関連するシビアアクシデントシナリオにおける溶融材料の挙動を調査するためのもう1つの便利なツールである。

論文

International challenge to model the long-range transport of radioxenon released from medical isotope production to six Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty monitoring stations

Maurer, C.*; Bar$'e$, J.*; Kusmierczyk-Michulec, J.*; Crawford, A.*; Eslinger, P. W.*; Seibert, P.*; Orr, B.*; Philipp, A.*; Ross, O.*; Generoso, S.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.667 - 686, 2018/12

 被引用回数:25 パーセンタイル:66.51(Environmental Sciences)

地下核実験検知のためには、医療用放射性同位元素製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT観測所への影響を把握することが大変重要である。医療用放射性同位元素製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT放射性核種観測所への影響に関する調査の一環として、オーストラリアの医療用放射性同位元素製造施設からの放射性キセノンの放出データに基づき、本施設から放出された放射性キセノンが南半球の6つのCTBT放射性核種観測所に与える影響のATM(大気輸送モデル)を用いた予測が10カ国からの参加者により行われた。

論文

Numerical simulation of MCCI based on MPS method with different types of concrete

Chai, P.; 近藤 雅裕*; Erkan, N.*; 岡本 孝司*

Annals of Nuclear Energy, 103, p.227 - 237, 2017/05

 被引用回数:20 パーセンタイル:88.37(Nuclear Science & Technology)

半陰解法を用いた粒子法(MPS法)に基づいてMCCI現象を解析するため、マルチフィジックスモデルを使用して2次元計算コードを開発した。以前の研究とは対照的に、ガス発生については、アブレーション挙動への影響を調査するために、液体プール内の気泡の力のバランスを計算することにより解析した。さらに、コリウムと溶融コンクリート間の酸化還元反応からの熱放出を計算することにより、化学反応をモデル化した。コンクリートの種類に起因し、異なるアブレーションが生じると考えられる。この影響を評価するため、CCI-2およびCCI-3試験について、本研究で開発したコードを用いて解析した。解析結果は、軸方向および半径方向のアブレーション速度について、実験結果と一致している。珪質コンクリート試験で観察された異方性アブレーション挙動の原因として、ガス放出および化学反応による側壁近くの熱伝達の促進が挙げられることを解析結果は示唆している。一方、石灰石を多く含むコンクリートを使用した試験では、底部コンクリートからの大量のガス放出によって軸方向のアブレーションも促進されたため、等方性アブレーション挙動が生成された。アブレーション挙動に加えて、CCI-3試験の下部のクラスト形成とコンクリートとコリウムの界面プロファイルが、本研究で提案したモデルによりよく再現された。

論文

Fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy

糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*

Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04

 被引用回数:31 パーセンタイル:71.39(Chemistry, Physical)

We demonstrate the fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe$$_{2}$$, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent ($$sim$$2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.

論文

International challenge to predict the impact of radioxenon releases from medical isotope production on a comprehensive nuclear test ban treaty sampling station

Eslinger, P. W.*; Bowyer, T. W.*; Achim, P.*; Chai, T.*; Deconninck, B*; Freeman, K.*; Generoso, S.*; Hayes, P.*; Heidmann, V.*; Hoffman, I.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 157, p.41 - 51, 2016/06

 被引用回数:35 パーセンタイル:73.74(Environmental Sciences)

地下核実験検知のためには、原子力施設や医療用放射性同位体製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT観測所への影響を把握することが大変重要である。医療用放射性同位体製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT放射性核種観測所への影響に関する調査の一環として、ベルギーの医療用放射性同位体製造施設からの放射性キセノンの放出量に関するデータに基づき、本施設から放出された放射性キセノンがドイツのCTBT放射性核種観測所に与える影響のATM(大気輸送モデル)を用いた予測が7カ国からの参加者により行われた。

論文

Active sites and mechanisms for oxygen reduction reaction on nitrogen-doped carbon alloy catalysts; Stone-Wales defect and curvature effect

Chai, G.-L.*; Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of the American Chemical Society, 136(39), p.13629 - 13640, 2014/10

 被引用回数:253 パーセンタイル:97.75(Chemistry, Multidisciplinary)

カーボンアロイ触媒は酸素還元反応の白金代替触媒として有望視されている。しかしながら酸素還元反応の反応サイトと反応機構についてはまだ議論されているところである。本論文では、第一原理計算に基づいて窒素ドープカーボンアロイ触媒中の様々な構造による可能な酸素還元反応機構に関して一般的な考察を行った。我々の研究から、Stone-Wales欠陥にドープされた窒素対のみが良い活性点を与えることが示唆され、この構造による酸素還元活性は活性点周囲の曲率により調整ができ、極大ポテンシャル(0.8V)に近づけることが可能であることが示された。

論文

Interplay between oxidized monovacancy and nitrogen doping in graphene

Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; Chai, G.-L.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of Physical Chemistry C, 118(34), p.19795 - 19805, 2014/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.66(Chemistry, Physical)

非貴金属触媒やナノ電子デバイス材料として注目されている窒素ドープグラフェンには、多くの場合、窒素量と同程度かそれ以上の酸素が含まれている。我々は、グラフェンの単空孔は複空孔やストーンウェルズ欠陥よりもしばしば観察され、より化学的に活性であることから、酸化単空孔と窒素ドーパントの相互作用を密度汎関数計算により調べた。温度と酸素、水素ガスの分圧の関数として窒素未ドープ酸化単空孔と窒素ドープ酸化単空孔の相図を求めた。また単空孔の酸化と窒素ドープによる電子構造の変化を調べた。我々の計算結果からエーテル基が酸化単空孔での安定構造に共通して存在し、ほとんどの安定構造ではキャリアがドープされないことがわかった。

論文

An Attempt for determining $$^{235}$$U/$$^{238}$$U ratio for a trace amount of uranium: Search for an extinct radionuclide $$^{247}$$Cm in the early solar system

Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.72(Chemistry, Analytical)

Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は$$alpha$$壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。

論文

Challenge to ultra-trace analytical techniques of nuclear materials in environmental samples for safeguards at JAERI; Methodologies for physical and chemical form estimation

臼田 重和; 安田 健一郎; 國分 陽子; 江坂 文孝; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 平山 文夫; 福山 裕康; et al.

International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 86(9), p.663 - 675, 2006/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:40.1(Chemistry, Analytical)

IAEAは、保障措置の強化策の一環として、未申告の原子力活動を検知するため、1995年保障措置環境試料分析法を導入した。核物質を扱う原子力活動は、施設内外から採取された環境試料中の極微量核物質を精確に分析することにより、その痕跡を立証できるという原理に基づく。現在は、施設内で拭き取ったスワイプ試料に含まれる極微量のUやPuの同位体比を分析している。将来は、施設外で採取された植物・土壌・大気浮遊塵なども環境試料として想定される。環境試料中の核物質の物理的・化学的形態がわかれば、その起源,取り扱い工程,移行挙動が推定できる。保障措置の観点からは、このような情報も重要である。原研では、CLEARを整備して以来、文科省の要請を受け、我が国とIAEA保障措置に貢献するため、おもにスワイプ試料中の核物質を対象とした高度な極微量分析技術の開発に挑戦してきた。本発表では、(1)原研で開発した極微量環境試料分析技術の全般,(2)物理的・化学的形態評価にかかわる現在の分析技術開発,(3)極微量核物質に将来適用可能な形態分析技術にかかわる方法論について述べる。

論文

R&D on safeguards environmental sample analysis at JAERI

桜井 聡; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

IAEAが保障措置の強化策として導入した環境試料分析に対応するため、原研はクリーンルーム施設である高度環境分析研究棟を建設し、極微量核物質の分析技術の開発を進めてきた。2003年までに基本的な技術を開発し、バルク,パーティクル分析双方についてIAEAのネットワーク分析所として認定された。その後、原研は第2期計画として分析技術の高度化開発に取り組んでいる。これまでに、ウラン不純物含有量の少ないスワイプ素材や効果的な粒子回収法などを開発しており、これらは技術的側面からIAEA保障措置制度の強化に貢献している。

論文

保障措置環境試料分析法の開発状況

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.157 - 164, 2005/00

原研では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料の基本技術(バルク及びパーティクル分析)については開発を終了し、2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。現在、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動している。さらに、分析適応範囲を広げるとともに精度の向上を図るため、新たな分析法の開発を進めている。バルク分析については、分子イオンの生成を抑えるための化学分離法及び測定法を検討している。パーティクル分析法については、二次イオン質量分析法を用いたマイナーアクチノイドの分析やフィッショントラック-表面電離型質量分析法(FT-TIMS)を開発している。また、蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発も開始したので、概要と現状について報告する。

論文

Current status and newly introduced analytical techniques for safeguards environmental samples at JAERI

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of INMM 46th Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/00

原研では、国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料のバルク及びパーティクル分析の基本技術については開発を終了し、2003年にIAEAからIAEAネットワーク分析所として認証され、現在ネットワーク分析所の一員として活動している。今回、マイナーアクチノイドや核分裂生成物,フィッショントラック法を用いたパーティクル分析法の開発を行い、ICP-TOFMAを使った効率的なパーティクル分析法,蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発を開始したので、その概要と現状について報告する。

口頭

シビアアクシデント時の燃料破損・溶融過程解析手法の高度化,2-3; JUPITERコードの溶融要素過程解析モデルに対する妥当性検証解析

Chai, P.; 山下 晋; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

JUPITERコードの炉心溶融現象解析における溶質拡散モデルに対して、既往研究結果に対する検証解析を実施した。その結果、既往研究結果と良好な一致を示し、JUPITERコードの溶質拡散モデルの妥当性を確認することができた。

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