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論文

Dissolution behavior of U $_{3}$ O $_{8}$ , FeUO $_{4}$ , and UO $_{2}$ -Zr-stainless steel system samples generated in an oxidative atmosphere in the presence of malonic acid

頓名龍太郎*; 佐々木隆之*; 岡本芳浩; 小林大志*

Journal of Nuclear Materials, 605, p.155561_1 - 155561_9, 2025/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155561

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

The dissolution behavior of UO $_{2}$ -Zr-SS samples heated under oxidative conditions, along with the single uranium phases formed in the samples (U $_{3}$ O $_{8}$ and FeUO $_{4}$ ), was investigated through static leaching tests using malonic acid. Malonic acid promoted the dissolution of both U $_{3}$ O $_{8}$ and FeUO $_{4}$ solid phases owing to complex formation. The uranium concentrations of U $_{3}$ O $_{8}$ and FeUO $_{4}$ increased with malonic acid concentration and matched at steady state. In the absence of malonic acid, the U concentration of FeUO $_{4}$ was less than its solubility because of uranium adsorption on an iron hydrolysis solid phase. The uranium concentration after long immersion of the UO $_{2}$ -Zr-SS system samples could be explained by the behavior of U $_{3}$ O $_{8}$ and FeUO $_{4}$ . In the absence of malonic acid, U concentration decreased owing to adsorption onto the iron solid phase, similar to the behavior of FeUO $_{4}$ . In contrast, in the presence of malonic acid, U concentration was consistent with that observed for U $_{3}$ O $_{8}$ and FeUO $_{4}$ .

論文

Dissolution behavior of calcium uranate under oxidizing and reducing conditions

加藤雄斗*; 佐々木隆之*; 頓名龍太郎*; 小林大志*; 岡本芳浩

Applied Geochemistry, 175, p.106196_1 - 106196_9, 2024/11

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2024.106196

被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Geochemistry & Geophysics)

To assess the chemical stability of CaUO $_{4}$ in different aqueous environments, static immersion tests were performed under various redox conditions and carbonate ion concentrations. The dissolution mechanism of CaUO $_{4}$ was examined using data from solid and liquid analyses, along with chemical thermodynamic calculations. Under reducing conditions and without carbonate, U(VI) in CaUO $_{4}$ was reduced to U(V) and the mineral was converted into non-stoichiometric CaUO $_{4-x}$ . The dissolved uranium was then further reduced to U(IV) in the aqueous media, forming UO $_{2}$ (am), which controlled the U solubility. Under oxidizing conditions and in the absence of carbonate, dissolved uranium formed metaschoepite ((UO $_{3}$ )2H $_{2}$ O(cr)) at pH 7 and sodium diuranate (Na $_{2}$ U $_{2}$ O $_{7}$ H $_{2}$ O(cr)) at pH 7, which controlled uranium solubility. In oxidizing conditions with carbonate present, the apparent solubility of U was lower than predicted by the solid-phase solubility calculations. The concentration of U was constrained to levels similar to that of calcium when the calcium concentration reached saturation with CaCO $_{3}$ . Additionally, the dissolution of calcium from CaUO $_{4}$ influenced uranium dissolution.

論文

Dissolution of zirconium-cerium oxide solid solution in an aqueous system

小林大志*; 佐藤祐太郎*; 頓名龍太郎*; 松村大樹; 佐々木隆之*; 池田篤史

Dalton Transactions (Internet), 53(46), p.18616 - 18628, 2024/10

https://doi.org/10.1039/D4DT02272F

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

This study investigates the dissolution behaviour of zirconium-cerium oxide solid solution ((Zr,Ce)O $_{2}$ /(Ce,Zr)O $_{2}$ ), which contains a redox-active metal of Ce (Ce(III/IV)) and is of particular importance in nuclear industry. The solid phases of the solid-solution were comprehensively characterised by powder X-ray diffraction (PXRD) with the Rietveld analysis and X-ray absorption spectroscopy (XAS) with factor analysis, indicating that the solid-solution is primarily composed of tetragonal-(Zr,Ce)O $_{2}$ and cubic-(Ce,Zr)O $_{2}$ . Water immersion of the solid-solution leads to the dissolution of the solid phase at the solid-liquid interface. The addition of a reductant to the system reduces Ce(IV) in the solid-solution to -(III) at the surface, promoting the dissolution of Ce from the solid-solution phase. The release of Ce from the solid-solution also enriches the Zr content in the remaining solid-solution phase at the surface to be more insoluble.

論文

Dissolution behavior and aging of iron-uranium oxide

頓名龍太郎*; 佐々木隆之*; 岡本芳浩; 小林大志*; 秋山大輔*; 桐島陽*; 佐藤修彰*

Journal of Nuclear Materials, 589, p.154862_1 - 154862_10, 2024/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154862

被引用回数：2 パーセンタイル：49.11(Materials Science, Multidisciplinary)

原子炉構造材料のステンレス鋼成分である鉄とUO $_{2}$ の高温反応により生成したFeUO $_{4}$ 化合物の溶解挙動を大気条件下で調べた。化合物はU $_{3}$ O $_{8}$ とFe $_{3}$ O $_{4}$ を出発原料として電気炉で調製し、X線回折、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光法、X線吸収微細構造分光法を用いて固体状態を分析した。FeUO $_{4}$ 化合物の浸出試験を最長3か月行い、水中に溶存する核種の濃度を調べた。FeUO $_{4}$ の溶解の初期段階で3価のFeイオンと5価のUイオンの間で酸化還元反応が起こることが提案された。還元された2価のFeイオンは、溶存酸素の存在下で最終的に3価のイオンに酸化され、水酸化鉄がFeの溶解度を制限することが熱力学的に推論された。一方、6価のU(すなわちウラニルイオン)の濃度は、メタショエパイトやウラン酸ナトリウムなどの二次鉱物の存在によって制限され、その後、Fe酸化物などへの収着によって減少したと考えられる。RuやCeなどの核分裂生成物の多価イオン濃度も減少したが、これは上記の理由によるものと考えられる。一方、可溶性Csイオンの濃度は減少しなかった。この解釈の妥当性は、参照試料(Feを含まないU $_{3}$ O $_{8}$ )の溶解挙動と比較することで裏付けられた。

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO $_{2}$ , Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名龍太郎*; 佐々木隆之*; 児玉雄二*; 小林大志*; 秋山大輔*; 桐島陽*; 佐藤修彰*; 熊谷友多; 日下良二; 渡邉雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.net.2022.12.017

被引用回数：6 パーセンタイル：82.11(Nuclear Science & Technology)

UO $_{2}$ ・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO $_{2}$ 相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O $_{2}$ 固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU $_{3}$ O $_{8}$ と(Fe,Cr)UO $_{4}$ 相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O $_{2}$ が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

論文

Structural Approach to Understanding the Formation of Amorphous Metal Hydroxides

小林大志*; 伏見朋和*; 水越寛文*; 元川竜平; 佐々木隆之*

Langmuir, 38(48), p.14656 - 14665, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.2c02081

被引用回数：3 パーセンタイル：14.03(Chemistry, Multidisciplinary)

This study investigates the colloidal behavior of M(IV)(OH) $_{4}$ based on its zeta potential and hierarchical structure. The zeta potentials of ZrO $_{2}$ and ThO $_{2}$ in NaCl, NaNO $_{3}$ , and CaCl $_{2}$ solutions under various pH and ionic strength conditions were measured and elucidated by a surface ionization and complexation model combined with an electric double layer. Based on the assumed similarity of the surface reactions, the model was applied to interpret the zeta potentials of Zr(OH) $_{4}$ and Th(OH) $_{4}$ in NaCl, NaNO $_{3}$ , and CaCl $_{2}$ solutions. The differences in the model parameters were deduced from the different origins of M(IV)(OH) $_{4}$ formed by hydrolysis reactions. The size distributions of the selected Zr(OH) $_{4}$ suspensions measured by dynamic light scattering techniques suggest that the classical Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (DLVO) theory governs the colloidal behavior of large aggregates. Additionally, the small angle X-ray scattering measurements elucidated the structure of Zr(OH) $_{4}$ in the nanometer scale. The primary and secondary particle sizes were found to be more dependent on the ionic strength of the electrolyte solutions than on the zeta potentials. The direct interaction of counter ions may affect the formation of primary and secondary particles with comparable size ranges.

論文

Sorption of Cs $^{+}$ and Eu $^{3+}$ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤毅*; 宮川和也; 笹本広; 小林大志*; 佐々木隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.128211

被引用回数：7 パーセンタイル：48.42(Engineering, Environmental)

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。本研究では、地下水中に含まれる腐植物質であるフミン酸に着目し、放射線によるフミン酸の分解反応がCsイオンとEuイオンの収着能へ与える影響について、幌延地域の堆積岩を例として調べた。放射線を照射していないフミン酸の存在下では、Euはフミン酸と錯体を形成することで、岩石への収着能は低下する。一方で、放射線の照射によりフミン酸が分解されると、岩石へ収着するEuイオンが増加することが確認された。また、Csの岩石への収着能はフミン酸の影響を受けることが無く、また、放射線により分解されたフミン酸の影響も見られないことが分かった。以上のことから、廃棄体の近傍ではフミン酸の放射線分解により、岩石への収着するEuイオンの割合が大きくなることが考えられる。

論文

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学

佐藤修彰*; 桐島陽*; 渡邉雅之; 佐々木隆之*; 上原章寛*; 武田志乃*; 北辻章浩; 音部治幹; 小林大志*

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03

核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。

論文

Nanoscopic structure of borosilicate glass with additives for nuclear waste vitrification

元川竜平; 金子耕士; 大場洋次郎; 永井崇之; 岡本芳浩; 小林大志*; 熊田高之; Heller, W. T.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 578, p.121352_1 - 121352_7, 2022/02

https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2021.121352

被引用回数：4 パーセンタイル：20.26(Materials Science, Ceramics)

We investigated the nanoscopic structure of borosilicate glasses as a host for high-level radioactive liquid waste (HLLW) in the presence of the additives Na $_{2}$ O and CaO/ZnO with and without Li $_{2}$ O. These additives have been practically used to lower the glass melting point, suppress the macroscopic phase separation, and increase the chemical durability of glasses. Small-angle neutron scattering was used to elucidate the effect of the additives on the nanoscopic structure along with macro- and atomic-scale observations obtained using neutron imaging and X-ray diffraction, respectively. The borosilicate glass formed a microphase-separated structure of SiO $_{2}$ - and B $_{2}$ O $_{3}$ -rich domains approximately 100 nm in size in the absence of Na $_{2}$ O, even in a structure homogeneous on a millimeter scale, and the domain spacing decreased with increasing Na $_{2}$ O content rate. The CaO/ZnO additives induced inhomogeneities, such as void structures several nanometers in size, although the inhomogeneity was suppressed by the coaddition of Li $_{2}$ O. These results provide insights into the performance of host glasses for HLLW vitrification; incorporating HLLW into glasses is likely to cause changes in the nanoscopic structure of host glasses similar to those revealed here.

論文

Vertical distribution of $^{90}$ Sr and $^{137}$ Cs in soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐々木隆之*; 的場大輔*; 土肥輝美; 藤原健壮; 小林大志*; 飯島和毅

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 326(1), p.303 - 314, 2020/10

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07294-3

被引用回数：9 パーセンタイル：65.65(Chemistry, Analytical)

The radioactivity concentrations for $^{90}$ Sr and $^{137}$ Cs in soil samples collected near Fukushima Daiichi Nuclear Power Station were investigated. The depth profile of $^{137}$ Cs from the surface soil to 20 cm showed a typical decreasing tendency, that is, high radioactivity from the surface down to 5 cm due to the strong sorption of specific minerals. After deposition of $^{90}$ Sr, $^{90}$ Sr has migrated to deeper soil layers in the past 5 years compared to $^{137}$ Cs. This tendency was supported by the results of sequential extraction to identify the predominant sorption species, and by the sorption coefficients determined by batch-wise sorption experiments.

論文

Thermodynamic interpretation of uranium(IV/VI) solubility in the presence of -isosaccharinic acid

小林大志*; 佐々木隆之*; 北村暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 138, p.151 - 158, 2019/11

https://doi.org/10.1016/j.jct.2019.06.006

被引用回数：6 パーセンタイル：24.24(Thermodynamics)

イソサッカリン酸共存下における4価および6価ウランの溶解度を、水素イオン濃度指数(pH $_{c}$ )613、イソサッカリン酸濃度10 $^{-4}$ 10 $^{-1.2}$ mol/dm $^{3}$ の範囲で調査した。ウラン(IV)溶解度のpH $_{c}$ およびイソサッカリン酸濃度依存性から、pH $_{c}$ 612における支配的な溶存化学種はU(OH) $_{4}$ (ISA) $_{2}$ $^{2-}$ と考えられた。また、ウラン(VI)については、pH $_{c}$ 712における支配的な溶存化学種がUO $_{2}$ (OH) $_{3}$ (ISA) $_{2}$ $^{2-}$ であると考えられた。ウラン(IVおよびVI)のイソサッカリン酸錯体の生成定数を、溶解度データの最小二乗適合により算出した。得られた錯生成定数を用いることで、イソサッカリン酸共存下におけるウラン(IVおよびVI)の溶解度を熱力学的に説明できることがわかった。

論文

Structural approach to understanding the solubility of metal hydroxides

小林大志*; 中嶋翔梧*; 元川竜平; 松村大樹; 斉藤拓巳*; 佐々木隆之*

Langmuir, 35(24), p.7995 - 8006, 2019/06

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.9b01132

被引用回数：6 パーセンタイル：22.24(Chemistry, Multidisciplinary)

We report the hierarchical structure of zirconium hydroxide after aging at different temperatures to elucidate the factors governing zirconium solubility in aqueous solutions. Zirconium hydroxide solid phases after aging at 25, 40, 60, and 90 $^{circ}$ C under acidic to alkaline conditions were investigated using extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and wide- and small-angle X-ray scattering (WAXS and SAXS) techniques to reveal the bulk and surface structures of the solid phases from the nanoscale to submicroscale. After aging at 25 $^{circ}$ C, the fundamental building unit of the solid phase was a zirconium hydroxide tetramer. The tetramers formed primary particles approximately 3 nm in size, which in turn formed aggregates hundreds of nanometers in size. This hierarchical structure was found to be stable up to 60 $^{circ}$ C under acidic and neutral conditions and up to 40 $^{circ}$ C under alkaline conditions. After aging at 90 $^{circ}$ C under acidic conditions and at 60 and 90 $^{circ}$ C under alkaline conditions, the WAXS and EXAFS measurements suggested the crystallization of the solid phase. The transformation of the solid-phase structure by temperature was discussed in relation to the solubility product to understand the solubility-limiting solid phase. The solubility of zirconium hydroxide after aging at different temperatures was governed not only by the size of the primary particles, but also by their surface configuration.

論文

A Thermodynamic model for ZrO $_{2}$ (am) solubility at 25 $^{circ}$ C in the Ca $^{2+}$ -Na $^{+}$ -H $^{+}$ -Cl $^{-}$ -OH $^{-}$ -H $_{2}$ O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木隆之*; 小林大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

https://doi.org/10.1007/s10953-018-0766-4

被引用回数：11 パーセンタイル：10.17(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO $_{2}$ (am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH) $_{2}$ $^{2+}$ , Zr(OH) $_{4}$ (aq), Zr(OH) $_{5}$ $^{-}$ , Zr(OH) $_{6}$ $^{2-}$ およびCa $_{3}$ Zr(OH) $_{6}$ $^{4+}$ )の生成定数やZrO $_{2}$ (am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Determination of dissolved natural thorium and uranium in Horonobe and Mizunami Underground Research Laboratory groundwater and its thermodynamic analysis

佐々木隆之*; 鴻上貴之*; 小林大志*; 桐島陽*; 村上裕晃; 天野由記; 水野崇; 岩月輝希; 笹本広; 宮川和也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.373 - 381, 2017/03

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2016.1273801

本研究では、幌延深地層研究センター及び瑞浪超深地層研究所の両地下施設を利用し、原位置の地下水中におけるウラン及びトリウムの存在状態について、ろ過径の異なるフィルターを用いて調査した。また、ろ過後の地下水の分析結果をもとに、熱力学的な解析を行い、溶解度制限固相について考察した。その結果、幌延の地下水では、ウラン及びトリウムともに溶存状態で存在する成分に加え、コロイドとしても存在していることがわかった。また、溶存状態で存在するウラン及びトリウムの濃度は、UO $_{2}$ (cr)及びThO $_{2}$ (cr)の溶解度でそれぞれ近似される可能性が示唆された。一方、瑞浪の地下水中のウラン・トリウムについては、幌延と比べるとコロイドとして存在する可能性は低く、地下水のウラン・トリウム濃度については、明確な制限固相を特定することが困難であった。これについては、さらなる研究が必要である。

論文

Thermodynamic model for Zr solubility in the presence of gluconic acid and isosaccharinic acid

小林大志*; 手島健志*; 佐々木隆之*; 北村暁

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(2), p.233 - 241, 2017/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1255573

被引用回数：9 パーセンタイル：60.81(Nuclear Science & Technology)

グルコン酸およびイソサッカリン酸共存下におけるジルコニウムの溶解度について、水素イオン濃度指数(pH $_{rm c}$ )および全グルコン酸もしくはイソサッカリン酸濃度の依存性を調査した。ジルコニウムの溶解度に及ぼすpH $_{rm c}$ およびグルコン酸濃度依存性からは、中性水溶液中ではZr(OH) $_{4}$ (GLU) $_{2}$ $^{2-}$ , pH $_{rm c}$ が10以上のアルカリ性水溶液中ではZr(OH) $_{4}$ (GLU)(GLU $_{rm -H}$ ) $^{3-}$ の存在が示唆された。イソサッカリン酸共存下では、グルコン酸共存下と同様の化学形であるZr(OH) $_{4}$ (ISA) $_{2}$ $^{2-}$ およびZr(OH) $_{4}$ (ISA)(ISA $_{rm -H}$ ) $^{3-}$ が、中性アルカリ性水溶液中で支配的であると推定された。粉末X線回折の結果、グルコン酸およびイソサッカリン酸いずれの共存下においても、溶解度を制限する固相は非晶質ジルコニウム水酸化物(Zr(OH) $_{4}$ (am))であると考えられた。ジルコニウムのグルコン酸およびイソサッカリン酸錯体の生成定数は、溶解度データの最小二乗解析によって決定され、既往の4価アクチニドの値と比較検討した。

論文

Issues concerning the determination of solubility products of sparingly soluble crystalline solids; Solubility of HfO $_{2}$ (cr)

Rai, D.*; 北村暁; Rosso, K. M.*; 佐々木隆之*; 小林大志*

Radiochimica Acta, 104(8), p.583 - 592, 2016/08

https://doi.org/10.1515/ract-2015-2540

被引用回数：6 パーセンタイル：45.58(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

結晶質二酸化ハフニウム固相(HfO $_{2}$ (cr))の溶解度における酸濃度の影響を調査した。本研究では、(1)2種類の固相量を使用、(2)固相の酸洗浄、(3)1400 $^{circ}$ Cでの固相の加熱、(4)二酸化ハフニウムが非晶質(am)から結晶質(cr)に変遷するかどうかを調べるための固液混合状態での90 $^{circ}$ Cでの試験、を実施した。これらの処理の結果、HfO $_{2}$ (cr)には少量の結晶性の低い(ただし非晶質ではない)成分(HfO $_{2}$ (lcr))が含まれており、これがHfO $_{2}$ (cr)よりも溶解度を制限する固相となることが結論づけられた。溶解度データはPitzerおよびSITの両モデルで説明できた。HfO $_{2}$ (cr)の溶解度積の対数値も推定された。少量の結晶性の低い固相が確認されたことは、鉱物表面がしばしば構造的または組成的に不完全で、結晶固相より高い溶解度を示す一般的な傾向と整合している。本研究は溶解度データの解釈において、難溶性固体の溶解挙動が固有の固相に規定されることが観察されることに注意を払う必要があることを強調している。

論文

Sorption of Eu $^{3+}$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木隆之*; 上田健揚*; 斉藤拓巳; 青柳登; 小林大志*; 高木郁二*; 木村貴海; 舘幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1066719

被引用回数：15 パーセンタイル：77.64(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH) $_{3}$ の析出物と評価された。

論文

Sorption behavior of nickel and palladium in the presence of NH $_{3}$ (aq)/NH $_{4}$ $^{+}$

小林大志*; 佐々木隆之*; 上田健揚*; 北村暁

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1518, p.231 - 236, 2013/10

https://doi.org/10.1557/opl.2013.74

TRU廃棄物の管理においては、廃棄物に含まれる硝酸塩の影響を評価する必要がある。本研究では、軽石凝灰岩に対するニッケル及びパラジウムの収着挙動を、アンモニア/アンモニウムイオン共存下で調べた。種々のアンモニア/アンモニウム濃度, pH及びイオン強度条件において、軽石凝灰岩に対するニッケル及びパラジウムの分配係数(D)をバッチ法で取得した。ニッケルの場合、中性付近での分配係数は初期アンモニウムイオンに対する顕著な依存性を示さず、熱力学データを用いた予測と一致した。パラジウムの場合、初期アンモニウムイオン濃度の増大とともに分配係数が低下し、アンミン錯体(Pd(NH $_{3}$ ) $_{rm m}$ $^{2+}$ (m: 1-4))の生成が示唆された。得られたニッケル及びパラジウムの分配係数を表面錯体モデルで解析した。熱力学データを用いた予測計算を考慮したところ、アンモニア/アンモニウムイオン共存下におけるニッケル及びパラジウムの収着挙動がよく説明された。

論文

MIGRATION 2011参加報告

舘幸男; 小林大志*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 18(2), p.113 - 115, 2011/12

https://nuce.aesj.or.jp/jnuce/vol18/Jnuce-Vol18-2-p113-116.pdf

第13回地層中におけるアクチニドと核分裂生成物の化学及び移行挙動に関する国際会議(MIGRATION 2011)が、中国の北京大学にて9月18日-23日の6日間に渡り開催された。本報告では、会議の全体概要と各セッションのトピックスを紹介し、地層処分における核種移行研究の最新の国際動向を伝える。

論文

Study on stabilization effect of neutral soft donor on trivalent lanthanide and actinide dicarboxylate complexes by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

佐々木隆之*; 久保新太郎*; 小林大志*; 桐島陽*; 木村貴海; 窪田卓見*; 高木郁二*; 森山裕丈*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.51 - 54, 2005/07

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.51

第2アミン,エーテル酸素などの中性ドナーを含むジカルボン酸とEu, Am及びCmなどの3価f元素との安定度定数を25 $^{circ}$ C、0.1M過塩素酸ナトリウム溶液中で溶媒抽出法により決定し、6種類のカルボン酸(グルタル酸,ジグルコール酸,イミノ二酢酸,エチレンジアミン二酢酸など)を系統的に比較検討した。さらに、時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、1:2錯体中のEu(III)の内圏水和数を決定した。以上のデータに基づいて、f元素の錯形成におけるソフトドナー原子の役割とアクチノイドとランタノイドの選択性に関する多重ソフトドナー原子の影響について議論した。