Using X-ray absorption near edge structure to evaluate adsorption properties of rare earths and nitrogen by difference of their interactions

箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2024.165496

X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。

Overview of development program for engineering scale extraction chromatography MA(III) recovery system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04

https://doi.org/10.1299/mej.23-00461

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

Competitive distribution of europium and samarium based on reaction rate-limiting process in nitrilotriacetamide extractant-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(9), p.1019 - 1025, 2023/09

https://doi.org/10.1246/bcsj.20230142

本研究では、ニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出液を含浸させたポリマーコートシリカ単粒子において、Eu(III)とSm(III)のこれらのイオンを含む溶液中での物質移動機構を明らかにした。質量移動の律速過程は、NOイオンが関与しないイオンとNTA分子の反応過程であり、これは単一イオン分配系で得られたものと一致した。

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 2; Spray drying granulation of silica support for adsorbent

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

Observation of Eu adsorption band in the CMPO/SiO-P column by neutron resonance absorption imaging

宮崎 康典; 渡部 創; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 甲斐 哲也; Parker, J. D.*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011073_1 - 011073_7, 2021/03

https://doi.org/10.7566/JPSCP.33.011073

中性子共鳴吸収イメージングを、抽出クロマトグラフィに使用するマイナーアクチノイド回収用CMPO/SiO-Pカラムで形成したEu吸着バンドの観測に適用した。軽水や重水で調製した湿潤カラムと乾燥吸着材を充填した乾燥カラムを比較し、中性子透過を評価した。中性子透過スペクトルから、乾燥カラムは45%、軽水調製カラムは20%、重水調製カラムは40%の中性子透過を確認した。得られた結果から、CMPO/SiO-Pカラムに形成したEu吸着バンドを観測するには、重水の使用によって、より鮮明になることを明らかにした。今後、カラム操作による吸着バンドのカラム内移行挙動を明らかにする。

HONTAと硝酸の水和錯体の光電子分光実験

宮崎 康典; 足立 純一*; 益田 遼太郎*; 下條 竜夫*; 星野 正光*

Photon Factory Activity Report 2021 (インターネット), 2 Pages, 2021/00

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減の観点から、ガラス固化前の再処理高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)を分離回収し、高速炉や加速器駆動システムによって、安定核種や短寿命核種に変換する「分離変換」の研究・技術開発を行っている。MA分離技術では、N,N,N',N', N",N"-hexaoctylnitrilotriacetamide(以降「HONTA」という。)に注目したプロセスを検討しているが、放射線分解に係る課題(e.g.放射線分解生成物の除去や使用済抽出剤の再利用等)が多く残されている。本研究では、硝酸とのコンディショニングによる水和錯体が抽出剤の放射線分解を阻害する効果を明らかにするため、有機相に形成する[(HONTA)(HNO)(HO)n]の光電子分光実験を行い、スペクトルパターンを取得した。また、量子化学計算で構造最適化したHMNTA + HNOの状態密度スペクトルと比較し、分子軌道から、HNO付加による影響を考察した。

粒子製造方法及び粒子製造装置

佐野 雄一; 渡部 創; 宮崎 康典; 安倍 弘; 長谷川 健太

後藤 一郎*

特願 2022-032647  公開特許公報

【課題】粒子径が従来よりも大きく、粒子径の均一性が比較的高い粒子を製造することができる粒子製造方法を提供する。 【解決手段】本発明に係る粒子製造方法は、組成物を、振動するノズルから、撹拌機により撹拌された溶媒中に滴下し、組成物が含まれる粒子を造粒する造粒工程(ステップS1)と、前記造粒工程(ステップS1)で得られた溶媒を含む粒子から、溶媒を除去し、粒子を得る溶媒除去工程(ステップS2)と、を含むことを特徴とする。

共鳴中性子イメージングを利用したカラム中のEuの溶離吸着挙動の把握

佐藤 大輔; 宮崎 康典; 渡部 創; 中村 雅弘; 甲斐 哲也; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

環境負荷低減を目的として抽出クロマトグラフィによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド回収技術の開発を行っている。本技術開発においては、分離対象となるイオンの吸着溶離挙動を把握し、カラムの大きさや吸着溶離操作条件などを最適化していく必要がある。しかしながら、カラム内でのイオンの吸着溶離挙動については、対象イオンの色が薄いあるいは無色であるなどの理由により、その吸着バンドをこれまで視覚的に確認することができなかった。そこで、共鳴中性子イメージング技術を利用し、カラム内での対象イオンの吸着バンドを可視化してその吸着溶離挙動を確認する手法を検討した。これまでに、軽水ではなく重水を用いることでカラム内のEuの吸着バンドが可視化可能であることを確認した。本件では、この方法を用いてEuを対象に吸着溶離操作ごとのカラム内におけるEuの吸着バンドを可視化することにより、Euの吸着溶離挙動を明らかにした。

ZMHの付着に温度変化が及ぼす影響

諏江 霞純*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行

no journal, , 

再処理プロセスにおける課題の1つとして、不溶解性残渣の付着による定期的なプラントの内部洗浄やそれによって発生する廃液の処理が挙げられる。本研究では、不溶解性残渣の代表であるZMHに注目し、その付着メカニズムを解明するため、温度条件による析出物の挙動調査を行った。50Cから100Cまでの液温で得られた析出物はそれぞれ構造が異なり、攪拌時間に応じた構造が変化した。これは、析出物の構造制御によって、ZMHの付着抑制が可能であることを示唆している。