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廣田 夕貴*; 富永 大輝*; 川端 隆*; 川北 至信; 松尾 康光*
Bioengineering (Internet), 10(5), p.622_1 - 622_17, 2023/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Biotechnology & Applied Microbiology)Recently, it was reported that chitin and chitosan exhibited high-proton conductivity and function as an electrolyte in fuel cells. In particular, it is noteworthy that proton conductivity in the hydrated chitin becomes 30 times higher than that in the hydrated chitosan. Since higher proton conductivity is necessary for the fuel cell electrolyte, it is significantly important to clarify the key factor for the realization of higher proton conduction from a microscopic viewpoint for the future development of fuel cells. Therefore, we have measured proton dynamics in the hydrated chitin using quasi-elastic neutron scattering (QENS) from the microscopic viewpoint and compared the proton conduction mechanism between hydrated chitin and chitosan. QENS results exhibited that a part of hydrogen atoms and hydration water in chitin are mobile even at 238 K, and the mobile hydrogen atoms and their diffusion increase with increasing temperature. It was found that the diffusion constant of mobile protons is two times larger and that the residence time is two times in chitin faster than that in chitosan. In addition, it is revealed from the experimental results that the transition process of dissociable hydrogen atoms between chitin and chitosan is different. To realize proton conduction in the hydrated chitosan, the hydrogen atoms of the hydronium ions (H
O
) should be transferred to another hydration water. By contrast, in hydrated chitin, the hydrogen atoms can transfer directly to the proton acceptors of neighboring chitin. It is deduced that higher proton conductivity in the hydrated chitin compared with that in the hydrated chitosan is yielded by the difference of diffusion constant and the residence time by hydrogen-atom dynamics and the location and number of proton acceptors.
廣田 夕貴*; 富永 大輝*; 川端 隆*; 川北 至信; 松尾 康光*
Bioengineering (Internet), 9(10), p.599_1 - 599_17, 2022/10
被引用回数：2 パーセンタイル：30.14(Biotechnology & Applied Microbiology)Chitosan, which is an environmentally friendly and highly bio-producible material, is a potential proton-conducting electrolyte for use in fuel cells. Thus, to microscopically elucidate proton transport in hydrated chitosan, we employed the quasi-elastic neutron scattering (QENS) technique. QENS analysis showed that the hydration water, which was mobile even at 238 K, moved significantly more slowly than the bulk water, in addition to exhibiting jump diffusion. Furthermore, upon increasing the temperature from 238 to 283 K, the diffusion constant of water changed increased from 
to 
cm
/s. It was also found that a portion of the hydrogen atoms in chitosan undergo a jump-diffusion motion similar to that of the hydrogen present in water. Moreover, QENS analysis revealed that the activation energy for the jump-diffusion of hydrogen in chitosan and in the hydration water was 0.30 eV, which is close to the value of 0.38 eV obtained from the temperature-dependent proton conductivity results. Overall, it was deduced that a portion of the hydrogen atoms in chitosan dissociate and protonate the interacting hydration water, resulting in the chitosan exhibiting proton conductivity.
富永 大輝*; 中川 洋; 佐原 雅恵*; 小田 隆*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*
Life (Internet), 12(5), p.675_1 - 675_9, 2022/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Biology)中性子背面散散乱装置測定用のタンパク質水溶液試料に適した試料セルのバックグラウンド散乱を評価した。その結果、D
Oを用いてベーマイトをコーティングしたアルミニウム製サンプルセルの散乱強度は、通常の水(HO)をコーティングしたサンプルセルの散乱強度よりも低いことが判明した。また、個体重量の差が小さいセルへの細心の注意と、分光器の中性子ビーム位置に対するサンプルセルの位置再現性により、DO緩衝液とサンプル容器の散乱プロファイルを正確に差し引くことができた。その結果、希薄なタンパク質溶液からタンパク質のダイナミクスに関する高品質な情報を抽出することができた。
古池 美彦*; Ouyang, D.*; 富永 大輝*; 松尾 龍人*; 向山 厚*; 川北 至信; 藤原 悟*; 秋山 修志*
Communications Physics (Internet), 5(1), p.75_1 - 75_12, 2022/04
被引用回数：4 パーセンタイル：63.40(Physics, Multidisciplinary)Circadian clock proteins often reveal temperature-compensatory responses that counteract temperature influences to keep their enzymatic activities constant over a physiological range of temperature. This temperature-compensating ability at the reaction level is likely crucial for circadian clock systems, to which the clock proteins are incorporated, to achieve the system-level temperature compensation of the oscillation frequency. Nevertheless, temperature compensation is yet a puzzling phenomenon, since side chains that make up the clock proteins fluctuate more frequently due to greater thermal energy at higher temperature. Here, we investigated temperature influences on the dynamics of KaiC, a temperature-compensated enzyme (ATPase) that hydrolyzes ATP into ADP in the cyanobacterial circadian clock system, using quasielastic neutron scattering. The frequency of picosecond to subnanosecond incoherent local motions in KaiC was accelerated by a factor of only 1.2 by increasing the temperature by 10
C. This temperature insensitivity of the local motions was not necessarily unique to KaiC, but confirmed also for a series of temperature-sensitive mutants of KaiC and proteins other than clock-related proteins. Rather, the dynamics associated with the temperature-compensatory nature of the reaction- and system-level was found in global diffusional motions, which was suggested to regulate the temperature dependence of ATPase activity and dephosphorylation process presumably through changes in the hexamer conformation of KaiC. The spatiotemporal scale at which cross-scale causality of the temperature sensitivity is established is finite, and extends down to picosecond to subnanosecond dynamics only in a very limited part of KaiC, not in its entire part.
富永 大輝*; 佐原 雅恵*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*
Journal of Applied Crystallography, 54(6), p.1631 - 1640, 2021/12
被引用回数：4 パーセンタイル：53.77(Chemistry, Multidisciplinary)For quasi-elastic neutron scattering (QENS) studies, sample cells made of pure or alloyed aluminum are frequently employed. Although the Al surface is protected by a passivating film, this film is not robust. Therefore, when the sample is an aqueous solution, chemical interactions between the Al surface and sample, promoted by corrosive entities such as chloride ions and certain conditions of pH, can compromise the integrity of the cell and interfere with the experiment. In this study, the corrosion susceptibilities of Al and its alloys were investigated by subjecting them to various treatments; the results were compared with those of other candidate materials with low chemical reactivity. This work showed that alloys with higher Al content and boehmite-coated surfaces are resistant to corrosion. In particular, for Al, the resistance is due to a reduction in the contact area achieved by reducing the surface roughness. QENS measurements of empty sample cells made of these materials revealed two results: (1) the profile of the cell fabricated with a copper-free Al alloy showed a minor dependence on the scattering vector magnitude 
and (2) reducing the real surface area of Al effectively suppresses its scattering intensity, while boehmite coating strengthens the scattering. Cells fabricated with Mo, Nb and single-crystal sapphire can be used as alternatives to Al because of their low scattering intensity and reduced dependence on .
野上 聡*; 門田 和紀*; 内山 博雅*; 有馬 寛*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝*; 山田 武*; 高田 慎一; 柴山 充弘*; 戸塚 裕一*
International Journal of Biological Macromolecules, 190, p.989 - 998, 2021/11
被引用回数：6 パーセンタイル：44.18(Biochemistry & Molecular Biology)The present study aimed to investigate the thermal-and pH-dependent gelation behavior of gelatin/HPMCP blends using ultraviolet (UV) spectrophotometry, viscoelasticity, and dynamic light scattering (DLS). We found that the release of lisinopril from gelatin/HPMCP gels can be inhibited at low pH. UV spectrophotometric analysis showed that pH had a significant effect on the transparency of aqueous HPMCP systems and gelatin/ HPMCP gels. The viscoelastic patterns of gelatin/HPMCP at pH 4.6 considerably differed from those of gelatin/ HPMCP at pH 5.2 and 6.0. DLS measurements showed that HPMCP molecules in low concentrations underwent strong aggregation below pH 4.8. Such HPMCP aggregation induces a physical barrier in the matrix structures of the gelatin/HPMCP gels, which inhibits the drug release at pH 1.2. This hydrogel delivery system using polymer blends of gelatin/HPMCP can be used in oral gel formulations with pH-responsive properties.
中川 洋; 齋尾 智英*; 長尾 道弘*; 井上 倫太郎*; 杉山 正明*; 味戸 聡志; 富永 大輝*; 川北 至信
Biophysical Journal, 120(16), p.3341 - 3354, 2021/08
被引用回数：4 パーセンタイル：36.25(Biophysics)マルチドメインタンパク質は、溶液中で様々な構造を持つことができる。他の分子との相互作用により、そのうちの1つの構造が安定化し、ドメインダイナミクスが変化することが知られている。マルチドメインタンパク質の溶液中での構造を解明するためには、小角散乱法を用いることができる。中性子スピンエコー法は、ナノ秒・ナノメートルスケールでのドメインダイナミクスを解析するための有望な技術であるが、まだ開発途上である。本研究では、非干渉性散乱を用いて中性子スピンエコー法のデータから拡散運動や流体力学的相互作用の寄与を定量的に除去し、マルチドメインタンパク質MurDの3つの機能状態のドメインダイナミクスの違いを明らかにした。3つの状態間の違いは、2つのドメインモードによって説明できた。
富永 大輝*; 佐原 雅恵*; 川北 至信; 中川 洋; 島本 直伸*
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011094_1 - 011094_5, 2021/03
中性子準弾性散乱研究では、しばしばアルミもしくはアルミ合金製の試料容器が使われる。入射中性子の強度増大に伴って、研究領域は拡がり続けており、希薄な試料環境でもデータ取得は以前より速くなっている。そうした研究分野の一つに水を含むシステムが挙げられる。この研究では、アルミに関する温度効果を調べ、低温環境下でもアルミの腐食が起きることが分かった。その理由は、母材としてのアルミニウムと不動態フィルムとしての酸化アルミニウムの膨張係数の差による。
富永 大輝*; 川北 至信; 中川 洋; 山田 武*; 柴田 薫
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011086_1 - 011086_5, 2021/03
後方散乱型中性子分光器、特にJ-PARC MLFのBL02(DNA)分光器用に最適化された二重円筒型石英試料セルを開発した。一端を閉じられた石英ガラス管を0.55mmの厚みまで削り、内筒を底部の突起によって外筒に同芯になるように挿入する。この石英セルは、標準的に用いられているアルミセルの表面に触れさせたくない試料に用いられる。石英セルと標準アルミセルの容器散乱の効果を重水バッファ試料を使って中性子準弾性散乱実験(QENS)により確かめた。Qが1[1/A]未満の領域では石英セルとアルミ容器の弾性散乱プロファイルはほぼ同一であった。一方Qが1[1/A]以上の領域では、石英ガラスのFSDPのために、プロファイルが異なることが分かった。この領域では、吸収補正や石英セルの個々の厚みの差を考慮した解析が必要である。
富永 大輝*; 小林 誠*; 山田 武*; 松浦 直人*; 川北 至信; 笠井 聡*
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011095_1 - 011095_5, 2021/03
トップローディング型冷凍機用の垂直移動型試料交換機が、J-PARC MLFのBL02に設置された中性子分光器の利用支援のために開発された。PEACEと名付けられたこの試料交換機は、中性子照射位置での試料位置の再現性を、PEEKと呼ぶ物質でできたガイドを利用して制御している。3つの試料位置でのバックグラウンド散乱のプロファイルの変化は
1.6%以内であることが分かった。この結果は、垂直軸からの試料位置の偏差が0.3mmであることを考えると妥当である。
松浦 直人*; 山田 武*; 富永 大輝*; 小林 誠*; 中川 洋; 川北 至信
JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011068_1 - 011068_6, 2021/03
飛行時間分析型後方散乱分光器DNAにおける散乱強度の位置依存性を調査した。垂直方向(位置敏感一次元検出器(PSD)のピクセル方向)と水平方向(PSD毎)の両方で周期的な構造が見られた。DNAに設置されたソラースリットとアナライザー結晶の設計値を超えた過度な湾曲が、強度分布の起源であると考えられる。我々は、強度の位置依存性と弾性散乱のエネルギーオフセットを系統的に補正できるソフトウェアを開発した。このソフトウェアにより、本来の散乱強度からのずれが補正でき、エネルギー分解能などのデータの質も向上させることができる。
井上 倫太郎*; 小田 隆*; 中川 洋; 富永 大輝*; 齋尾 智英*; 川北 至信; 清水 将裕*; 奥田 綾*; 守島 健*; 佐藤 信浩*; et al.
Scientific Reports (Internet), 10, p.21678_1 - 21678_10, 2020/12
被引用回数：3 パーセンタイル：12.68(Multidisciplinary Sciences)非干渉性中性子準弾性散乱(iQENS)は、タンパク質の内部ダイナミクスを調べるための魅力的な手法である。しかし、中性子ビームのフラックスが低いことや、iQENSプロファイルから内部ダイナミクスを抽出するための解析手法がないことが、生理的条件下(溶液中)での研究の障害となっていた。近年の中性子分光器の開発により、iQENSプロファイルから内部ダイナミクス,並進拡散,回転拡散を切り離すことが可能となった。本研究では、球状性蛋白質(GDP)と天然変性蛋白質(IDP)の溶液中での内部ダイナミクスを調べた。その結果、IDPの平均緩和時間はGDPよりも大きいことが分かった。IDPの内部ダイナミクスを詳細に解析した結果、IDPのmobileなH原子の割合はGDPよりもはるかに高いことが明らかになった。興味深いことに、mobileな水素原子の割合は、溶媒に曝された表面の水素原子の割合と密接に関連していることがわかった。iQENS研究では、タンパク質の分子構造に応じて、溶媒にさらされたアミノ酸残基が内部ダイナミクスを支配していることが示された。
中野 翔太*; 紺野 壮見*; 富田 直人*; 松葉 豪*; 富永 大輝*; 高田 慎一
Microsystem Technologies, 22(1), p.57 - 63, 2016/01
被引用回数：3 パーセンタイル：20.77(Engineering, Electrical & Electronic)J-PARC-MLFの小角・広角中性子散乱法および光透過率法を用いて、ポリアクリルニトリルのゲル化構造形成過程における水分子の影響に関する研究を行った。その結果、ジメチルスルホキシド(DMSO)溶媒中の水分子の増加により、相分離およびゲル化が促進されることがわかった。白濁したゲルの場合、ナノメータスケールの結晶化による架橋点相関および液-液相分離によるミクロスケールの平坦境界が観測され、その相関長はアニーリング時間に依存しないこと、架橋点は局所的に存在しミクロゲルが形成されていることがわかった。一方、透明なゲルの場合は、相関長がゲル化過程において上昇し、高分子鎖の絡まり合いが擬似的な架橋点として作用していることがわかった。
高田 慎一; 鈴木 淳市*; 大石 一城*; 岩瀬 裕希*; 富永 大輝; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; et al.
no journal, ,
J-PARCの物質・生命科学実験施設のビームライン15番に設置された中性子小角・広角散乱装置「大観」では、2012年度から本格的に共用実験が開始されている。大観は、白色パルス中性子を、飛行時間法および幅広い散乱角に配置された検出器を利用して検出することにより、ナノからマイクロオーダーの幅広い構造情報を高効率で取得できる装置として設計されている。その性能のため、国内外の大学、研究機関、企業の高分子、生体物質、金属材料、磁性材料など幅広い分野の利用者が大観を利用し、研究・新規材料開発を行なっている。本発表では、大観の波長依存性を考慮したデータリダクション方法、および計算から得られる装置分解能と標準試料の測定結果を比較した結果などについて報告するとともに、現在の実験試料環境の整備状況について紹介する。
高田 慎一; 鈴木 淳市*; 大石 一城*; 岩瀬 裕希*; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 富永 大輝*; et al.
no journal, ,
J-PARC MLFのBL15に設置されている、中性子小広角散乱装置(大観)は2012年3月から一般ユーザを受け入れて共用実験を開始している。毎年度、少しずつであるが検出器をインストールし、現在フル装備の約50%の1216本の検出器が設置されている。本発表では、大観のデータリダクションの方法を報告するとともに、いくつかの標準的な試料の測定結果から、現在大観で実施しているデータリダクションの健全性を示す。また、大観の有為な特徴である、高分解能かつ広q領域測定が可能であることを試料の測定結果を踏まえて例示する。
高田 慎一; 鈴木 淳市*; 篠原 武尚; 奥 隆之; 富永 大輝; 中谷 健; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 岩瀬 裕希*; 大石 一城*
no journal, ,
J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL15に設置された小中角中性子散乱装置「大観」は、平成24年度より本格的に始動した装置であり、q=約0.005から10[
]の広い空間領域の構造情報を高強度で効率よく測定可能な装置である。そのため、金属や蛋白質等を含む種々のナノ粒子、さらに、これらのナノ粒子が形成する高次構造系や非平衡系、ナノ粒子を内在する工学材料の構造と機能を解明し、新奇機能材料の開発指針を与える装置となることが期待されている。本発表では、大観で行っているデータリダクション及び解析手法を紹介するとともに、典型的な蛋白質であるミオグロビン, 
ラクトグロブリン,ヘモグロビンを広q空間領域で測定した結果について報告する。これらの蛋白質の概形サイズはほぼ等しいが内部構造は異なっており、結晶構造解析より決定された原子の3次元座標データから計算される散乱関数は 約0.2から1[]の領域で大きく異なることがわかっている。これらの測定結果と計算結果を比較検討することで大観の装置性能についても議論する。
柴田 薫; 川北 至信; 中島 健次; 高橋 伸明*; 松浦 直人*; 富永 大輝*; 山田 武*
no journal, ,
Si結晶アナライザー背面反射TOF型高エネルギー分解能分光器DNAにおいて広帯域に亘るmicro eV分解の非弾性散乱測定のため、パルス整形チョッパーの複数スリットを利用した同時多重入射バンドを用いる測定方法の開発を行った。ビームラインの最上流部に設置されているNo.1パルス整形チョッパーによるパルス整形入射ビームを、スリット開口時間のタイミングを調整して複数回測定により入射エネルギー幅を広げることで広帯域エネルギースペクトル測定になる測定法を開発実用化した。コミッショニング測定および共用実験での適用例を交えて報告予定である。
富永 大輝; 高田 慎一; 瀬戸 秀紀; 鈴木 淳市*; 相澤 一也; 新井 正敏
no journal, ,
生命科学を進める上で重要な物質系の一つであるソフトマターの発展には、中性子小角散乱法は大変有用である。さらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定のような科学的要請および中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約2
10
10A)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、水溶性高分子網目に吸着する水と高分子網目構造変化に主眼を置いて、小角中性子散乱の研究をもとに発表する。
富永 大輝; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.
no journal, ,
ソフトマターは生命科学を進めるうえで重要な物質系の一つである。この分野の発展や複雑多相系・多成分系,非平衡系などの研究の進展には、中性子小角散乱法は大変有用だが、さらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約510-4 20A-1)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、ハイドロゲルを主題とした若手研究会において発表し、装置の可能性について情報収集を行う。
富永 大輝; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 篠原 武尚; 奥 隆之; 中谷 健; 稲村 泰弘; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.
no journal, ,
ナノ科学の発展や複雑多相系・多成分系,非平衡系などの研究の進展により、近年、中性子小角散乱法にはさらに高い空間分解能や時間分解能での高効率測定という機能が求められるようになってきている。このような科学的要請及び中性子源性能の向上という技術的背景の下、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)でパルス中性子小中角散乱装置「大観」の開発が進められている。一般に、白色パルス中性子ビームを利用するパルス中性子小角散乱法は単色定常中性子ビームを利用する定常中性子小角散乱法と比べて広いq領域の同時測定の点で有利とされる。これを活かした広いq領域(約510-3 10A-1)の同時測定を高効率かつ高精度に実現する「大観」の開発について、ソフトマターに主眼を置いて、高強度ダブルネットワークハイドロゲルの中性子散乱の研究をもとに発表する。
