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論文

Theoretical and experimental study of the vibrational frequencies of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in highly concentrated chloride solutions

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.1015 - 1020, 2015/01

https://doi.org/10.1007/s10967-014-3340-6
 被引用回数：6 パーセンタイル：45.66(Chemistry, Analytical)

塩化物溶液中のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の$$nu$$$$_{1}$$対称振動について、ラマン分光法及び第一原理計算により調べた。溶媒中のCl濃度の増加に従い、実験で観測した$$nu$$$$_{1}$$振動数は減少した。これは、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の赤道面にある水和水分子がCl-イオンによって置き換わるためである。計算結果もこれと一致した。この理論を水和Np(VI)及び塩化物錯体に当てはめて計算したところ、ネプツニルイオンの$$nu$$$$_{1}$$振動数はラマンシフトの報告値と合っていた。

論文

Raman spectroscopic study on NpO$$_{2}$$$$^{+}$$-Ca$$^{2+}$$ interaction in highly concentrated calcium chloride

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 301(1), p.293 - 296, 2014/07

https://doi.org/10.1007/s10967-014-3130-1
 被引用回数：6 パーセンタイル：42.7(Chemistry, Analytical)

高濃度塩化カルシウム溶液中でのネプツニルイオンの配位環境をラマン分光法により調べた。NpO$$_{2}$$$$^{+}$$及びNpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の対称伸縮モード($$nu$$$$_{1}$$)に加えて、NpO$$_{2}$$$$^{+}$$の非対称伸縮モード($$nu$$$$_{3}$$)を観測した。$$nu$$$$_{3}$$のラマンシグナルは、塩化カルシウム濃度の増加と共に強度を増した。これはNp(V)とCa(II)のカチオン-カチオン相互作用によるものであると結論した。

論文

Synchrotron X-ray spectroscopy study on the valence state in $$alpha$$- and $$beta$$-TbAlB$$_4$$ at low temperature and high magnetic fields

松田 康弘*; 中村 俊幸*; 久我 健太郎*; 中辻 知*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 河村 直己*; 水牧 仁一朗*

Journal of the Korean Physical Society, 62(12), p.1778 - 1781, 2013/06

https://doi.org/10.3938/jkps.62.1778
 被引用回数：10 パーセンタイル：55.85(Physics, Multidisciplinary)

$$alpha$$-および$$beta$$-YbAlB$$_4$$中のYbイオンの価数をX線吸収および発光分光で2Kから280Kの温度範囲で測定した。価数は温度とともに3価に向かってゆっくり増加し、価数揺動の特性温度は約290Kと分かった。40Kで32Tまでの磁場を印可しYbの価数のわずかな増加($$sim$$0.002)も観測した。

報告書

地質構造発達プロセスに基づく地質モデリング技術の開発(共同研究)

田上 雅彦*; 山田 泰広*; 山下 佳彦*; 宮川 歩夢*; 松岡 俊文*; Xue, Z.*; 辻 健*; 鶴田 忠彦; 松岡 稔幸; 天野 健治; et al.

JAEA-Research 2012-036, 110 Pages, 2013/02

JAEA-Research-2012-036.pdf:44.93MB

瑞浪超深地層研究所の周辺には北西-南東走向の断層が発達しており、これらの断層が地下水流動に影響を与えていることがわかっている。これらの断層は、研究所北側をほぼ東西に走る月吉断層の右横ずれ運動に伴って形成されたプルアパート構造に関連したものである可能性が指摘されているが、これらの断層の過去の活動履歴やその分布については、十分に明らかにされていない。本共同研究では、瑞浪超深地層研究所で確認されている地質構造を事例として、アナログモデル実験並びに数値シミュレーションを用いた地質構造の再現を試みた。まず、瑞浪超深地層研究所内及びその周辺において確認されている断層や剪断割れ目について古応力解析を実施し、運動像と形成時期を推定した。その結果と既往の研究をふまえて地質構造発達史を整理した。次に、現状の地質構造を再現するためのアナログモデル実験及び数値シミュレーションを実施した。再現された断層の配列・分布・発達密度といった三次元的な幾何特徴を現状の地質構造モデルと対比し、未調査地域における地質構造の発達状況を考察した。

論文

Diffusion and sorption of neptunium(V) in compacted montmorillonite; Effects of carbonate and salinity

舘 幸男; 中澤 俊之*; Ochs, M.*; 四辻 健治; 陶山 忠宏; 清田 佳美; 山田 憲和*; 油井 三和

Radiochimica Acta, 98(9-11), p.711 - 718, 2010/11

https://doi.org/10.1524/ract.2010.1772
 被引用回数：25 パーセンタイル：84.13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のNp(V)の収着・拡散挙動に及ぼす炭酸濃度と塩濃度の影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/m$$^{3}$$の圧縮モンモリロナイト中のNp(V)の実効拡散係数($$D$$$$_{rm e}$$)と分配係数($$K$$$$_{rm d}$$)が、塩濃度(0.05, 0.5MのNaCl)と炭酸濃度(0, 0.01MのNaHCO$$_{3}$$)の異なる4種類の条件下で取得した。炭酸が存在しない系では$$D$$$$_{rm e}$$は塩濃度とともに減少し、炭酸共存系では逆の傾向を示した。$$K$$$$_{rm d}$$は炭酸が共存する系で1桁減少する結果が得られた。これらの収着・拡散挙動は、地球化学平衡計算,イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル,狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルによって解釈された。現象論収着・拡散モデルが、圧縮系での複雑な化学種の収着・拡散挙動の予測評価に有効であることを示した。

論文

Thermal expansion of neptunium-plutonium mixed oxides

山下 利之; 武藤 博; 辻 利秀*; 中村 幸典*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.404 - 407, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00099-1
 被引用回数：9 パーセンタイル：55.04(Chemistry, Physical)

Np$$_{y}$$PU$$_{1-y}$$O$$_{2-x}$$(y=0,0.05,0.1,0.2,0.5)固溶体の熱膨張を高温X線回折法により空気又は水素気流中、室温から1000$$^{circ}$$Cの範囲で測定した。室温におけるNp$$_{y}$$PU$$_{1-y}$$O$$_{2}$$の格子定数はNp量と共に直線的に増加したことから、NpO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$はほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。700$$^{circ}$$C以下の温度では、空気中及び水素中で加熱した試料の格子定数は互いに等しく、このことから、空気中で加熱した試料は、定比組成(O/M=2.00)となっていると考えられる。700$$^{circ}$$C以上の温度では、水素中で加熱した試料の格子定数は、空気中加熱のものの値より大きくなり、1000$$^{circ}$$Cでは、両者の差は約0.1pmとなった。これは、試料が還元されたためと考えられるが、Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2-x}$$のx値は1000$$^{circ}$$Cでも0.01以下と推定される。

論文

Electrical conductivity of uranium-neptunium mixed oxides

山下 利之; 大内 金二*; 辻 利秀*; 加藤 徹也*; 落田 学*; 岩下 充成*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.400 - 403, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00098-X
 被引用回数：4 パーセンタイル：39.18(Chemistry, Physical)

(Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$)O$$_{2+x}$$(y=0.1,0.2)の電気伝導率($$sigma$$)を1000$$^{circ}$$C、酸素分圧10$$^{-1.5}$$~10$$^{-3}$$Paの範囲で、直流4端子法により測定した。電気伝導率の酸素分圧性は4領域に分割できる。10$$^{-7}$$Pa以下の領域では、$$sigma$$は酸素分圧にほとんど依存しない。10$$^{-7}$$~10$$^{-5}$$Pa及び10$$^{-5}$$~10$$^{-3}$$Paの領域では、$$sigma$$はそれぞれ、10$$^{1/6}$$及び10$$^{1/2}$$の傾きで酸素分圧と共に増加する。このことから、これらの領域での主要な格子欠陥種は、それぞれ、Willisの(2:1:2)及び(2:2:2)の複合欠陥であると推定される。10$$^{-3}$$Pa以上の領域では、$$sigma$$の増加率は減少する。これらのlog$$sigma$$ vs.log(PO$$_{2}$$)曲線の特徴は、UO$$_{2+x}$$のものと基本的に同じであることがわかった。電気伝導率の温度依存性から求めた活性化エネルギーは、約0.3eVで、Np濃度に依存しない。

論文

Thermal expansions of NpO$$_{2}$$ and some other actinide dioxides

山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 稲垣 博光*

Journal of Nuclear Materials, 245(1), p.72 - 78, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(96)00750-7
 被引用回数：104 パーセンタイル：98.55(Materials Science, Multidisciplinary)

定化組成のアクチノイド二酸化物(ThO$$_{2}$$、UO$$_{2}$$、NpO$$_{2}$$、PuO$$_{2}$$)の熱膨張を高温X線回折法により室温から1300Kの温度範囲で調べた。高温におけるNpO$$_{2}$$の格子定数を、a$$_{T}$$/pm=542.03+4.28$$times$$10$$^{-3}$$T+9.07$$times$$10$$^{-7}$$T$$^{2}$$-1.36$$times$$10$$^{-10}$$T$$^{3}$$と定式化した。データ再現性は非常に良く、これを基に、精度の高いNpO$$_{2}$$の熱膨張を決定した。他のアクチノイド二酸化物の熱膨張は文献値と良い一致を示した。アクチノイド二酸化物の1200Kにおける線熱膨張係数$$alpha$$は、これら酸化物の融点と逆比例の関係にあることを見出した。一方、室温においては、UO$$_{2}$$の$$alpha$$が他のアクチノイド二酸化物の値よりも大きいことを見出し、これは、UO$$_{2}$$のデバイ温度が他のアクチノイド二酸化物の値よりも低いことによると推論した。

論文

Thermal expansion of neptunium-uranium mixed oxides

山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 加藤 徹也*

Journal of Nuclear Materials, 247, p.90 - 93, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00031-7
 被引用回数：51 パーセンタイル：94.72(Materials Science, Multidisciplinary)

燃料の高燃焼度化やMOX燃料の使用に伴い、長半減期のマイナーアクチノイド(MA=Np,Am,Cm)が燃料中に蓄積される。NpはこれらMAのうち、約60%を占めるが、Np-U-O系の基礎的性質はほとんど知られていない。著者らは先にNp-U-O三元系相平衡図を明らかにした。その知見をもとに、広い組成範囲にわたり均質な相を形成する(Np,U)O$$_{2}$$固溶体の熱膨張を、高温X線回折法により測定した。温度範囲は室温から1000$$^{circ}$$C、試料の酸化を防止するため8%H$$_{2}$$/He雰囲気中で実験を行った。各試料ともに再現性の良い値が得られた。試料の格子定数はNp量の増加に伴いほぼ直線的に減少することから、NpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$とほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。固溶体の熱膨張及び熱膨張係数を組成と温度に関して述べる。

論文

Phase relations of the uranium-neptunium-oxygen system

山下 利之; 二谷 訓子; 大内 金二; 室村 忠純; 辻 利秀*; 稲垣 博光*; 加藤 徹也*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.375 - 377, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90936-9
 被引用回数：12 パーセンタイル：66.74(Chemistry, Physical)

U-Np-O系の相平衡を高温X線回折法および熱重量法で調べた。UO$$_{2}$$とNpO$$_{2}$$の粉末を所定の割合に混合し、Np(U+Np)比が0.2~1.0の試料を、空気中1300$$^{circ}$$Cで10時間加熱反応させて得た。それらの試料をHe/8%H$$_{2}$$、CO$$_{2}$$/1%CO、N$$_{2}$$/100ppmO$$_{2}$$、N$$_{2}$$/1%O$$_{2}$$ならびに空気中において、それぞれ、室温から1000$$^{circ}$$Cまでの温度に加熱し、その温度でX線回折を行った。空気中1000$$^{circ}$$Cでは、Np/(U+Np)比が0.5以下の試料は蛍石型相とU$$_{3}$$O$$_{8}$$との2相共存であるが、この比が0.6以上の試料は蛍石型相単相であった。蛍石型相の格子定数はウラン量の増加にともないわずかに減少するが、これは結晶半径の小さいU$$^{5+}$$,U$$^{6+}$$の生成に起因すると考えられる。He/8%H$$_{2}$$中1000$$^{circ}$$Cでは、すべての試料が蛍石型相単相であった。その格子定数と、Np/(U+Np)比との間に良好な直線関係がみられることから、低酸素ポテンシャル下ではNpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$中に全率固溶すると考えられる。

論文

Electrical conductivity and defect structure of lanthanum-doped (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

辻 利秀*; 内藤 奎爾*; 山下 利之; 藤野 威男*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.378 - 380, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90937-7
 被引用回数：1 パーセンタイル：25.27(Chemistry, Physical)

La$$_{y}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{1-y}$$O$$_{2pm x}$$(y=0.01,0.1)の電気伝導率を1273K、酸素分圧10$$^{-13}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で、四端子法を用い測定した。この固溶体の電気伝導率は酸素分圧に対して、3種類の依存性を示す。10$$^{-11}$$Pa以下の低酸素分圧領域で、La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$の電気伝導率は酸素分圧の増加とともに高くなる。同様な挙動が亜定比組成のLa$$_{0.1}$$U$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$でも観測されていることから、この固溶体にも亜定比組成を持つ相が存在することがわかった。中間酸素分圧領域では電気伝導率は酸素分圧に依存しない。La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2}$$の電気伝導率は、U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$O$$_{2}$$の値より、かなり大きくなる。この高い電気伝導率は、電荷の中性条件の結果生成したホールが、U$$^{4+}$$-U$$^{5+}$$間をホッピング伝導するためと考えられる。

論文

High temperature electrical conductivity and conduction mechanism of (U,Pu)O$$_{2 pm x}$$ at low oxygen partial pressures

藤野 威男*; 山下 利之; 大内 金二; 内藤 奎爾*; 辻 利秀*

Journal of Nuclear Materials, 202, p.154 - 162, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90038-Z
 被引用回数：11 パーセンタイル：72.06(Materials Science, Multidisciplinary)

1273KにおけるU$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2 pm x}$$の電気伝導率($$sigma$$)を酸素分圧10$$^{-15}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で測定した。酸素分圧10$$^{-5}$$Pa以下では、電気伝導率は酸素分圧に依存しないが、$$sigma$$をyに対してプロットした曲線ではy=0.5付近で最大となった。この領域の電気伝導機構をホッピングスはスモールポーラロン理論に基づいて解析した。電気伝導率が最大を示す現象は不均化反応(Pu$$^{4}$$+U$$^{4}$$=Pu$$^{3+}$$U$$^{5}$$)を考慮することによりうまく説明できることがわかった。U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2 pm x}$$の電気伝導の活性化エネルギーは1273Kから急冷した試料を用いて測定した。求めた活性化エネルギーはy=0.05の0.52eVからy=0.90の0.75eVまで単調に増加した。この変化はウランイオン間での活性化エネルギーの値とプルトニウムイオン間での値が異なると仮定することで説明できた。不均化反応の速度は遅いため、急冷した際、U$$^{5+}$$とPu$$^{3+}$$濃度は温度に依存しないと考えられる。

報告書

JT-60/JT-60Uにおける反磁性測定法

辻 俊二; 閨谷 譲; 細金 延幸; 松川 誠; 高橋 実; 戸塚 俊之; 木村 豊秋

JAERI-M 91-196, 36 Pages, 1991/11

JAERI-M-91-196.pdf:1.12MB

JT-60とJT-60Uにおける反磁性測定法について述べる。JT-60では、真空容器内に巻いた反磁性ループとトロイダル磁場コイル電流用ロゴスキー・コイル測定素子とし、新たに開発した極低ドリフト差動積分器を用いて反磁性磁束を取り出した。真空容器に流れる渦電流の影響はアナログ回路で補正し、ポロイダル磁場コイル電流による誤差磁束は数値演算で消去した。トロイダル効果も考慮してポロイダル・ベータ値を評価している。その結果、追加熱実験においてプラズマ蓄積エネルギーを10%以下の誤差で評価できるようにした。JT-60Uではロゴスキー・コイルを消去用ループで置き換え、測定精度を高めて誤差を5%以下に改善した。

口頭

集束イオンビーム発生に向けた高輝度マルチカスプイオン源の開発,1

辻 敏之*; 小林 明*; 吉田 栄治*; 一原 主税*; 足立 成人*; 石井 保行; 芳賀 潤二

no journal, , 

タンデム加速器にMeV領域イオンビーム形成装置を接続してプロトンナノビームを形成するには、物点に設置した開口がマイクロメートル級のスリットと荷電変換部におけるビーム損失が大きいため、集束点でのビーム電流が極めて少ない。このため10pA以上のビーム電流を必要とする微細加工や局所元素分析等に本イオンナノビームを用いるには、輝度の高い水素負イオンビームを生成するイオン源の使用によりビーム減少を緩和することが不可欠である。マルチカスプイオン源で生成される水素負イオンは数eVのイオン温度と、大きな体積のプラズマ生成室を有するため、高輝度イオンビームの成生が期待できる。本研究では、16極のカスプ磁場,大気中で交換可能なフィルター磁石、及びアルカリ金属が不要である特徴を有するマルチカスプイオン源を試作して特性試験を行っている。これまで高輝度化の第1段階として負イオン電流を増大させる条件を探索し、適切なイオン源内真空度とアーク電流及び電圧等を見いだした。発表ではイオン源の概要を紹介するとともに、得られた条件をもとに高輝度化への問題点を議論する。

口頭

Sorption and diffusion of Ni in compacted montmorillonite; Effects of pH and salinity of porewater

舘 幸男; 四辻 健治; 陶山 忠宏; 中澤 俊之*; 下田 紗音子*; 久野 義夫*

no journal, , 

放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる人工バリア中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のNiの収着・拡散挙動に及ぼす環境条件影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/m$$^{3}$$の圧縮モンモリロナイト中のNiの分配係数(Kd)と実効拡散係数(De)を、pH(6, 8)と塩濃度(0.05, 0.5M)の異なる4種類の条件下で取得した。KdはpHとともに大きく上昇し、塩濃度影響も明瞭に確認され、これらの傾向はバッチ法の結果と整合的であった。一方、Deは塩濃度とともに減少し、pHの影響は顕著ではなかった。これらの収着・拡散挙動は、イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルによって解釈された。収着・拡散モデルが、圧縮系での高収着性核種の収着・拡散挙動の予測評価に適用可能であることを示した。

口頭

圧縮ベントナイト中の収着拡散データ取得評価手法の開発,1; Niの収着拡散の間隙水のpHと塩濃度依存性評価

舘 幸男; 下田 紗音子*; 中澤 俊之*; 陶山 忠宏*; 四辻 健治

no journal, , 

圧縮モンモリロナイト中のNiの収着・拡散挙動を、間隙水のpH及び塩濃度の異なる条件下で、バッチ収着試験と拡散試験によって調査した。Ni収着試験については、pH6と8.5、塩濃度が0.05Mと0.5Mの条件下で、Ni濃度や反応時間の依存性も含めて把握した。密度800kg/m$$^{3}$$の圧縮モンモリロナイトに対する拡散試験で得られたトレーサー減衰曲線と濃度プロファイルは、バッチ試験の結果をもとに、1次反応速度を考慮した収着モデルによって解釈された。KdはpHとともに大きく上昇し、塩濃度影響も明瞭に確認され、これらの傾向はバッチ試験と拡散試験で整合的であった。これらの収着・拡散挙動は、イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルによって解釈された。

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