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三島 理愛; 稲葉 優介*; 立岡 壮太郎*; 針貝 美樹*; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Chemistry Letters, 49(1), p.83 - 86, 2020/01
被引用回数：4 パーセンタイル：20.20(Chemistry, Multidisciplinary)使用済燃料の再処理で生じる高レベル放射性廃液を最終処分するにあたり質の良いガラス固化体に成型するためには、白金族元素(PGM)を分離することが重要である。新たな収着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を合成し、濃硝酸中におけるPGM収着挙動を調べた。その結果、硝酸によりAlHCFが顕著な溶出をすることがわかった。同様にPGMであるRhの単成分溶液においてもAlHCFが溶出しRh収着が確認されなかった。しかしPd単成分溶液においてはPd収着が確認でき、AlHCFは大きく溶出せず構造が安定化した。そこでPdとRhが共在する二成分系溶液での収着試験を行ったところPd収着によりAlHCFの構造が保たれRhは収着された。また、Pd収着量とAlとFeの溶出量について、AlとFeの溶出比はAlHCF中の元素比と一致しなかったがその理由としてFeの再収着が考えられ新しい構造の形成が示唆された。AlHCFによるPGMの収着メカニズムは、単純なイオン交換だけでなく酸化還元反応と収着速度論も重要な法則である。この収着と溶出の挙動を理解することがAlHCFのPGM収着性能向上に役立つ。
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract 
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎
日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09
Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.
金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎
Dalton Transactions, 45(43), p.17530 - 17537, 2016/11
被引用回数：33 パーセンタイル：87.99(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドとランタノイドのドナーの違いによる分離メカニズムの違いを理解することを目的として、相対論密度汎関数計算をジグリコールアミド(DGA)およびニトリロトリアセトアミド(NTA)を用いたAm(III)/Eu(III)分離挙動研究に適用した。先行研究に基づいて錯生成反応をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化に基づく熱力学エネルギーを計算した。その結果、DGA試薬はAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと好んで錯生成するのに対し、NTA試薬はEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成することを示唆し、Am(III)/Eu(III)選択性を再現した。Mulliken密度解析により、Amのf軌道電子と供与原子との結合特性の寄与の差異が、Eu, Am錯体の相対的な安定性を決定づけることを示唆した。
稲葉 優介*; 津曲 貴幸*; 喜田 達也*; 渡部 渉*; 中島 靖隆*; 福岡 佐千緒*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*
Polymer Journal, 43(7), p.630 - 634, 2011/07
被引用回数：11 パーセンタイル：35.31(Polymer Science)重合可能な二重結合を持つ官能基をピリジン環に結合させた
-(tetrakis-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPEN)の誘導体を合成し、重合開始剤としてazobisisobutyronitrile (AIBN)を使用して
-isopropylacrylamide (NIPA)との共重合を試みた。得られたTPEN-NIPA重合ゲルは、膨潤/収縮挙動に温度応答性が認められ、さらに抽出剤であるTPENの性能が発揮され水溶液中のカドミウム(II)イオンを抽出可能であった。重合ゲルは、側鎖にpropyl基, butyl基, decyl基及びisopropyl基を持つTPEN誘導体を用意して重合した。これらについて、カドミウムイオン抽出の温度依存性を比較した。これらのゲルによる水溶液中のカドミウム(II)イオン抽出は、膨潤状態である5
Cにおいて効率が高く、収縮状態である45Cでは、ほとんど抽出されなかった。また、側鎖にisopropyl基を持つTPEN誘導体による重合ゲルが、抽出性能の高い温度応答性を有することを見いだした。
坂中 章悟*; 明本 光生*; 青戸 智浩*; 荒川 大*; 浅岡 聖二*; 榎本 収志*; 福田 茂樹*; 古川 和朗*; 古屋 貴章*; 芳賀 開一*; et al.
Proceedings of 1st International Particle Accelerator Conference (IPAC '10) (Internet), p.2338 - 2340, 2010/05
日本においてERL型放射光源を共同研究チームで提案している。電子銃,超伝導加速空洞などの要素技術開発を進めている。また、ERL技術の実証のためのコンパクトERLの建設も進めている。これら日本におけるERL技術開発の現状について報告する。
福岡 幸男*; 喜田 達也*; 中島 康孝*; 津曲 孝之*; 渡部 渉*; 稲葉 優介*; 森 敦紀*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 竹下 健二*
Tetrahedron, 66(9), p.1721 - 1727, 2010/02
被引用回数：18 パーセンタイル：48.34(Chemistry, Organic)ピリジン環に結合させた重合性二重結合を持つアルコキシ基の数を1-4に変化させたTPEN誘導体を合成し、それぞれN-イソプロピルアクリルアミド(NIPA)とAIBN存在下において共重合させた。得られたポリTPEN-NIPAゲルについて、膨潤/収縮特性の温度応答性と、水相中からのカドミウム(II)の抽出に温度変化を観察した。特に重合性二重結合を3個以上持つTPEN誘導体から構成されるポリマーゲルは、水中において温度に依存して明確な膨潤収縮性を示した。これらのゲルは、Cd(II)イオンを5Cにおける膨潤状態で効率的に水相中から抽出したが、収縮状態である45Cでは抽出はわずかに観察されたのみであった。
Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11
被引用回数：21 パーセンタイル：77.73(Nuclear Science & Technology)高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10
の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF
は最大84を示した。
松村 達郎; 鈴木 英哉; 渡部 創; 竹内 正行; 小藤 博英
国井 茂*; 吉田 貴昌*
【課題】希土類元素及び/又はアクチノイドを効率よく吸着する吸着材、希土類元素及び/又はアクチノイドの回収方法及びスカンジウム又はアクチノイドの分離方法を提供する。 【解決手段】式(A)で表される希土類元素及び/又はアクチノイドの吸着材、それを用いた希土類元素及び/又はアクチノイドの回収方法及びそれを用いたスカンジウム又はアクチノイドの分離方法。
駒 義和; 佐野 雄一; 野村 和則; 渡部 創; 森田 泰治; 松村 達郎; 朝倉 俊英; 竹下 健二*
no journal, ,
再処理の溶媒抽出工程において発生する抽出残液からマイナーアクチニドであるAm及びCmを分離回収するために抽出クロマトグラフィによるシステムを検討した。4か年に渡る成果を概括する。
金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、高レベル放射性廃液の分離変換技術の主要分離プロセス開発に向けて、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の一括分離および相互分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるMA/Ln分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の分子設計を目指している。本研究では、MAに対する選択性を持つTPEN配位子のピリジンにアミドなどのカルボニル基を導入した新規抽出剤を設計し、計算化学的手法である密度汎関数法を用いてその抽出剤のMA分離性能の予測を試みた。単結晶構造を参照して分子モデルを作成し、水溶液中における錯体の安定性をEuとAmで比較した。その結果、Euに対するAmの安定性は、無置換TPENにおける予測値に比べ増加し、分離係数に換算すると約5から20倍に向上した。
西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 西中 一朗; 牧井 宏之; 太田 周也; 永山 達郎*; 千葉 敏; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 哲朗; et al.
no journal, ,
核分裂あたりの遅発中性子の数は、核分裂片の質量数収率に依存する。高燃焼炉などでは寿命の短いマイナーアクチノイド原子核の核分裂に伴う遅発中性子も原子炉動特性に影響を与えると考えられる。本研究では、これらの遅発中性子数の評価に必要な核分裂片の質量数分布を、核子移行反応を用いて取得する方法を開発した。この方法は、代理反応法と言えるもので、中性子を吸収して生成されるのと同じ原子核を、重イオンを用いた核子移行反応によって生成し、この核分裂を測定することで核分裂収率を取得した。実験は、原子力機構タンデム加速器から供給される酸素18ビームをウラン238標的に照射することで行った。核子移行反応の結果生成される酸素16などの原子核をシリコン検出器で検出して複合核の種類と励起エネルギーを同定し、複合核の核分裂で生じる2つの核分裂片を多芯線比例計数管で検出した。運動学的手法により核分裂片の質量数分布を決定した。この結果、ウラン、ネプツニウムおよびプルトニウムにわたる12核種の核分裂片質量数分布と、励起エネルギー50MeVまでの励起エネルギーに対する質量数分布の変化を明らかにした。
金子 政志; 渡邉 雅之; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の主要分離プロセスの開発の一環で、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の一括分離および相互分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるMA/Ln分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の分子設計を目指している。本研究では、ジグリコールアミド(DGA),ニトリロトリアセトアミド(NTA)のAm/Eu分離挙動を量子化学的手法である密度汎関数法を用いて分離メカニズムの解明にアプローチする。計算に用いた錯体モデルは、単結晶構造を参照し、DGAにおいて[M(DGA)
]
、NTAにおいて[M(NTA)(HO)
]とした。水溶液中におけるDGA, NTAによる錯形成反応をM = Eu, Amで比較した。その結果、DGAではEuと安定に錯体を形成し、NTAでは逆にAmを選択する結果が得られ、実験によるAm/Eu分離挙動を再現した。
廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; L
guillon, R.; 牧井 宏之; 西中 一朗; Orlandi, R.; Smallcombe, J.; 石井 哲朗; 塚田 和明; 浅井 雅人; et al.
no journal, ,
We have developed a measurement system for the multi-nucleon transfer reaction and been studying fission of short-lived minor actinides and neutron-rich nuclides. The experiment was performed at the tandem accelerator facility of Japan Atomic Energy Agency where targets of 
U, 
Th, 
Cm were irradiated with 
O beams. In this experiment, more than ten nuclides were excited up to few tens of MeV at a time. Projectile-like scattered particles after the multi-nucleon transfer reaction were detected and identified using a 
E-E silicon telescope. The mass distribution was deduced from the time difference between two fission fragments from the compound nucleus which were detected using two pairs of multi-wire proportional counters. Neutrons accompanied by fission were also measured using liquid scintillators placed around the reaction chamber. In the nucleon transfer reaction, the axis of the angular-momentum transfer can be determined from the direction of the scattered particle. This is one of the most different point from the neutron/ion-induced fusion-fission reaction where only the plane on which the axis lies can be determined. The fission angular distributions with respect to this axis as well as the mass yield, the prompt neutron multiplicity and so on will be presented.
竹内 正行; 渡部 創; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
MA/Ln分離用に開発されている抽出剤TPDNを対象に、抽出クロマトグラフィー法への適用性を評価するために、バッチ試験によるAmの吸着溶離挙動を評価した。また、
線によって放射線劣化した吸着材についても同様の評価を行った。高レベル放射性廃液の希釈液を用いた試験の結果から、非照射条件ではAmのみが選択的に分離可能であることが確認できたが、放射線劣化した吸着材では希土類元素のEuの同伴が認められた。この原因としては、2-pyridinecarboxaldehydeを主とする放射線劣化生成物の影響と考えられる。今後は吸着材劣化物と吸着溶離性能の関係を詳細に評価し、カラム試験を通じてフローシートの最適化を進める計画である。
金子 政志; 渡邉 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
ニトリロトリアセトアミド(NTAamide)は、分離変換技術におけるマイナーアクチノイド(MA)/ランタノイド(Ln)相互分離試薬の候補である。我々は、これまでにNTAamideによるAm/Eu分離メカニズムを密度汎関数法を用いて明らかにしてきた。本研究では、計算シミュレーションによるMA/Ln分離挙動の予測精度を向上することを目的として、溶媒抽出におけるNTAamideによる分配比のLnパターンに対して密度汎関数法を適用した。既報の単結晶構造を参照し、1つのLnイオンに対して2つのNTAamideが配位したモデル錯体[Ln(NTAamide)] (Ln = La, Ce, Nd, Sm, Eu, Gd)の、錯生成反応におけるギブズエネルギー変化を計算した。その結果、モデル錯体の構造は、Ln-N(amine)軸方向に3回回転軸、6回回映軸を有することが分かった。また、ギブスエネルギー解析の結果、Sm, Eu, Gd錯体はLa錯体に比べNTAamideの錯生成による安定化が大きく、実験による傾向と概ね一致した。
金子 政志; 渡邉 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の分離プロセスの開発の一環として、マイナーアクチノイドであるAmとCmの分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるAm/Cm分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の設計を目指している。本研究では、ジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアセトアミドアミン(ADAAM)のAm/Cm分離挙動を計算化学的手法である密度汎関数法を用いてアプローチした。これまでに報告されている単結晶構造や溶媒抽出実験を参照して錯体生成反応をモデル化した結果、DGAやADAAMによるAm/Cm分離挙動を再現することに成功した。さらに、錯体中の電子状態を解析することによって、AmとCmの5f電子の化学結合特性の違いが、Am/Cm選択性の一因であることを示唆した。
久語 輝彦; 濱田 潤平; 峯尾 英章; 大久保 成彰; 高野 公秀; 松村 達郎; 渡邉 雅之; 岩本 修; 森田 泰治; 前川 藤夫
no journal, ,
日本原子力研究開発機構が強化に努めている研究開発人材の育成に係る取組の現状を報告する。
三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
no journal, ,
日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。
浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*; 佐野 雄一; 川野邊 一則*; 坂本 淳志; 岡村 信生; 渡部 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
MA回収用に開発された新抽出剤を用いた溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数について、マイクロデバイスを用いた評価を行った。Nitschセル等を用いた既存の評価手法に対して、使用する溶液量を大幅に低減させた条件下で物質移動係数の取得が可能であることを確認した。
