Vibrational dissipation and dephasing of I(v = 1-19) in solid Kr

Karavitis, M.*; 熊田 高之; Goldschleger, I. U.*; Apkarian, V. A.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 7(5), p.791 - 796, 2005/02

https://doi.org/10.1039/b416143b

7-45Kの固体クリプトン中に捕捉されたヨウ素分子の振動量子状態のエネルギー及び位相緩和をフェムト秒レーザーによる時間分解型コヒーレント反ストークスラマン分光法(CARS)を用いて調べた。振動のエネルギー緩和速度は温度に依存せず、振動量子数vに比例することがわかった。位相緩和速度は指数関数的な温度依存性を示し、vの2乗に比例することがわかった。前者はヨウ素分子振動のエネルギー緩和に伴いそのエネルギー差に相当するフォノン4つを生成していること、後者は熱的に生成した固体中に既存のフォノンとの弾性散乱により引き起こされていることが示された。シュミレーションにより振動の位相緩和を誘発しているのは、ヨウ素分子の秤動運動を伴うモードのフォノンであることが明らかになった。