Detailed visualization of radioactive hotspots inside the Unit 1 reactor building of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station using an integrated Radiation Imaging System mounted on a Mecanum wheel robot

佐藤 優樹; 寺阪 祐太; 大浦 正利*

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.856 - 870, 2024/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2282551

In the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, understanding the distribution of radioactive substances and dose-equivalent rates is crucial to develop detailed decontamination plans and minimize worker exposure. In this study, we remotely visualized radioactive hotspots and dose-equivalent rate distribution in Unit 1 reactor building of the station using a Mecanum wheel robot equipped with a Compton camera, simultaneous localization and mapping device, and survey meter. We successfully visualized high-concentration radiation hotspots on the U-shaped piping of the drywell humidity control system and the atmospheric control piping in the ceiling in front of the transverse in-core probe room. Furthermore, the hotspot location was identified in three dimensions using the Compton camera used to analyze the atmospheric control piping. By simultaneously analyzing the dose-equivalent rate data acquired by the survey meter and the hotspot locations visualized by the Compton camera, it was confirmed that the hotspots caused elevated dose-equivalent rates in the surrounding area. Using this robot system in unexplored areas, such as the higher floors of reactor buildings, in future will enable us to obtain information on radiation hotspot locations and dose-equivalent rate distribution.

Measurement of the response of a Li-glass detector to gamma rays by a coincidence method

伊藤 史哲*; Lee, J.; 弘中 浩太; 高橋 時音; 鈴木 敏*; 持丸 貴則*; 堀 順一*; 寺田 和司*; 小泉 光生

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1064, p.169465_1 - 169465_9, 2024/07

https://doi.org/10.1016/j.nima.2024.169465

The response of a gamma-ray spectrometer is generally determined by analyzing full-energy peaks. However, full-energy peaks cannot be measured easily in the case of scintillation detectors that consist of light elements, such as glass scintillators. Only a strong Compton plateau appears in the spectrum of such detectors. Therefore, Compton edgers were used to evaluate the response of these detectors. The response of a low-resolution Li-glass detector to gamma rays was measured for the first time by a coincidence method with a high-resolution LaBr:Ce detector using cascade gamma rays (2.75 and 1.37 MeV) from a Na source. Coincidence gates were applied at the peaks of the spectrum of the LaBr:Ce detector at the 0.51 MeV annihilation peak, and the sum peaks of a gamma ray and a backscattered gamma ray. By analyzing the gated spectra of the Li-glass detector, the energy-dependent detector response (i.e., the output strength and its dispersion) was determined.

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2024-005, 79 Pages, 2024/06

JAEA-Review-2024-005.pdf:5.72MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行っていくことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報(NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。JAEA大洗研究所に導入した同位体マイクロイメージング装置(工学院大学開発)は放射性の微小試料に断面加工を行いながら同位体組成などの局所的な定量データが多量に得られ、燃料デブリの性状を正しくかつ迅速に把握できる。令和3年度は、同位体マイクロイメージング装置の実用性の向上のための改良を行った。具体的には、高線量試料への対応として、検出器の放射線シールドや安全な試料導入機構の開発を行った。また、分析スループットや実用性向上のため、手動で調整が必要だった機構の自動化・遠隔化を行い、併せて重要核種について、最適な共鳴イオン化スキームの開発を行った。

MAAP code analysis for the in-vessel phase of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station Unit 1 and comparison of the results among Units 1 to 3

佐藤 一憲; 吉川 信治; 山下 拓哉; 下村 健太; Cibula, M.*; 溝上 伸也*

Nuclear Engineering and Design, 422, p.113088_1 - 113088_24, 2024/06

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2024.113088

The accident progression of the in-vessel phase of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 1 was analyzed using the MAAP code. Although there is a large uncertainty in the initial stage of accident progression behavior in Unit 1 with little measurement data, it is presumed to have similarities to that of Unit 3. As a result, in Unit 1, since there was almost no alternative water injection during the in-vessel phase, cooling of the debris transferred to the lower plenum was small. It was likely that a large molten pool of metals had formed, and that the steam supply to the high-temperature core materials was suppressed and metal oxidation was relatively small. The analysis results for Unit 1 were compared with those for Units 2 and 3, and differences between units such as the thermal conditions of the debris that relocated to the pedestal and the degree of metal oxidation were shown.

革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 信州大学*

JAEA-Review 2023-053, 87 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-053.pdf:4.67MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東日本大震災で発生した放射性汚染水の処理問題改善に資するため、吸着性能に優れ再利用可能なストロンチウムイオン用吸着剤の開発を目指した。その結果、ストロンチウムイオンに対して優れた吸着性能を有する、再利用可能な吸着材料の開発に成功した。現行のストロンチウム用吸着材料は、極めて高価であると共に使い捨てであるため、使用済み吸着剤の廃棄量は既に膨大となっており、それら廃棄物の保管や処分方法が大きな問題となっている。そのため、今回開発した吸着材料を実装化することで、これらの問題を大きく緩和することが期待できる。また、吸着材料は一般に粉体として得られるため、バインダーを利用してカラム通水による除染に適した粒径に造粒化する必要がある。これに対し、今回開発した材料は、最初から適した粒状物として得られるところに大きな特徴があり、煩雑な造粒化工程を省くことで、製造コストの削減も期待できる。これらの結果は当初の開発目標に合致したものであり、廃炉加速化に貢献できると考えられる。これらの研究は、研究代表者の下で各研究項目間並びに廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)等との連携を密にして進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-040, 104 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-040.pdf:5.01MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和4年度において、改良型ATOFMSの試作装置を製作し、粒子検出部の捕集効率、検出効率の測定、TOFスペクトル測定を実施した。捕集効率が約85%、検出効率が約60%、粒子検出効率は約6%と見積もられた。レーザー光のビームプロファイルが均質となるように光学系を構築すれば、より高い効率で微粒子を検出することができると考えられる。肥大化濃縮法では、濃縮部ならびに肥大化の試験を行い、微粒子を高効率で溶液中に濃縮捕集できること、製作したエアーアシスト型アトマイザでは肥大微粒化効率が非常に低いことがわかった。冷却型捕集装置や超音波アトマイザの使用などの改良策を提案した。(U,Zr)Oペレットから生成した微粒子についてICP-MS分析を実施し、肥大化濃縮装置で捕集した微粒子は捕集の際にUの一部が超純水に溶解することを見出した。肥大化装置の効率を算出し、効率が約0.1%であると定量した。(U,Zr)O微粒子の表面状態をSEMEDSを用いて観察し、大きさが100nm程度のUを含んだ粒子による集合体が観測され、一部の微粒子は肥大化に成功していることが示唆された。

"Invisible" radioactive cesium atoms revealed; Pollucite inclusion in cesium-rich microparticles (CsMPs) from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.

Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.134104

Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as CsO) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)(Fe,Zn,X)SiO, (Cs,K,Ba)(FeZnX)SiO, and (Cs,K,Ba)(FeZnX)SiO after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.

Development of a practical tritiated water monitor to supervise the discharge of treated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

眞田 幸尚; 押切 圭介*; 菅野 麻里奈*; 阿部 智久

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1062, p.169208_1 - 169208_7, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.nima.2024.169208

福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃炉作業の一環として、2023年から貯蔵処理水の放出が開始される。本研究では、FDNPPでのバッチサンプリング測定により確認されたトリチウム水の濃度を連続的に監視する実用的なトリチウムモニタを開発した。このモニターは、安価なプラスチックシンチレータペレットからなるフローセル検出器を配置し、3つの検出器による同時測定、ベト検出器、環境線の影響を低減するための鉛遮蔽を組み込んだ。このシステムは、測定時間30分で911Bq L-1の検出限界に達し、これはトリチウム水の排出基準1,500Bq L-1よりも低い。このシステムはまた、線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の存在を定性的に区別することができる。また、線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の有無を定性的に区別することができる。

Optimizing calibration factors of plastic scintillation fibers for improved accuracy of radiocesium concentration measurements in bottom sediments of agricultural ponds

Katengeza, E. W.*; 眞田 幸尚; 越智 康太郎; 飯本 武志*

Cogent Engineering (Internet), 11(1), p.2340203_1 - 2340203_9, 2024/04

https://doi.org/10.1080/23311916.2024.2340203

放射能測定の不確かさは、底質中の対象核種の鉛直分布に影響されることがある。本研究では、47か所のため池で2015-2019年の期間に測定されたデータを用いて、プラスチックシンチレーションファイバー(PSF)の換算係数の深度依存性と、測定の不確かさへの影響を評価した。換算係数を算出する際に着目する深度を、10cmから15-20cmに変更することで、PSFによって推定された放射性セシウム濃度の、同じ場所で採取されたコア底質中放射性セシウム濃度に対する正規化平均二乗誤差が小さくなることが分かった。

Comparative study of radiation mapping technologies for nuclear disaster assessment

越智 康太郎; Barker, E.*; 中間 茂雄; Gleizes, M.*; Manach, E.*; Vincent, F.*; 眞田 幸尚

Journal of Disaster Research, 19(2), p.429 - 445, 2024/04

https://doi.org/10.20965/jdr.2024.p0429

周辺線量当量率(空間線量率)分布のマッピング技術は、各国で統一された明確な基準はない。本研究では、日本原子力研究開発機構とフランス放射線防護・原子力安全研究所が共同で、福島第一原子力発電所周辺において、歩行サーベイ、車両サーベイ、無人ヘリコプターサーベイを実施し、各機関のモニタリング手法の有効性を確認した。例えば、歩行サーベイでは、検出器で得られた計数率を空間線量率に換算する際に、ガンマ線エネルギーの異なる放射性核種からの寄与を考慮するかどうかで、両機関が測定した空間線量率の間にずれが生じることが確認された。本研究のように、各国のマッピング技術を比較し、相互にフィードバックすることで、原子力発電所事故後のゾーニングシナリオの精度を向上させることができると思われる。