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論文

Extraordinary $$^{99}$$Mo adsorption; Utilizing spray-dried mesoporous alumina for clinical-grade generator development

Alowasheeir, A.*; 江口 美陽*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 若林 隆太郎*; 木村 辰雄*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 福光 延吉*; 山内 悠輔*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 97(10), p.uoae099_1 - uoae099_7, 2024/10

https://doi.org/10.1093/bulcsj/uoae099
 被引用回数：2 パーセンタイル：42.26(Chemistry, Multidisciplinary)

EO$$_{n}$$PO$$_{m}$$EOn$$_{n}$$の自己集合及び噴霧乾燥により合成されたメソポーラスアルミナ粒子は、臨床グレードのモリブデン-99/テクネチウム-99m($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータの開発に利用されてきた。メソポーラスアルミナ粒子のMo吸着性能を評価した結果、市販のアルミナ粒子よりも効果的にMoイオンを吸着した。本メソポーラスアルミナ粒子の合成方法における界面活性剤の除去方法がMo吸着特性に及ぼす影響についてバッチ法により系統的に調べた。その結果、Mo吸着容量は45.9から91.2mg-Mo/gであり、Mo吸着容量の高い条件から順に「溶媒抽出したままのアルミナ、焼成(400$$^{circ}$$C及び800$$^{circ}$$C)後のアルミナ、市販アルミナ」であることが分かった。さらに、臨床グレードのジェネレータへの適用性を評価するため、新たにタンデムカラムジェネレータの条件を採用して試験した結果、噴霧乾燥して抽出したメソポーラスアルミナを用いたジェネレーターから溶出した$$^{99m}$$Tcは高い放射核種純度、放射化学的純度、化学純度を示し、$$^{99m}$$Tc標識放射性医薬品の調製に適していることを明らかにした。

論文

Simulation and performance of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc radioisotope separation by modified extraction method

Pratama, C.*; 藤田 善貴; Saptiama, I.*; Marlina, M.*; Triyatna, F.*; Ilhami, A.*; Maria, C. P.*; 土谷 邦彦; Teguh, A.*; Prasetyo, I.*

Journal of Physics; Conference Series, 2828, p.012025_1 - 012025_12, 2024/10

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2828/1/012025

核医学検査薬として用いられるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種として生成される。本研究では$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造プロセスの分配係数(Kd)を決定し、$$^{99m}$$Tc抽出プロセスにおいて溶媒として用いるメチルエチルケトン(MEK)の抽出効率を評価することを目的とする。日本原子力研究開発機構(JAEA)と共同で実施した、$$^{99m}$$Tcの代替としてレニウム(Re)を使用した予備試験では、$$^{99m}$$Tc抽出プロセスでの最適条件を明らかにした。このデータに基づき、インドネシア国立研究イノベーション庁(BRIN)において$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcを用いたホット試験を実施した結果、MEKによる$$^{99m}$$Tc抽出率は100%を超え、$$^{99m}$$Tc溶出工程では97.81%の回収率を達成した。さらに、ホットセルでのシミュレーションと設備の改善を実施したが、$$^{99m}$$Tc抽出回収率は44.86%、$$^{99m}$$Tc溶出回収率は90.62%であった。この計算の結果、分配係数(Kd-$$^{99m}$$Tc)は0.45だった。また、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の放射性核種と放射化学純度はそれぞれ99.90%及び99.80%と優れていた。これらの結果は、日本及びインドネシアの$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの輸入依存を低減し、$$^{99m}$$Tcの国産化に貢献する。

論文

Study on $$^{99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.

KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。

論文

Water extraction of technetium-99m from neutron irradiated porous molybdenum dioxide pellet

Hu, X.*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦; 福谷 哲*; 堀 順一*; 鈴木 達也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(11), p.6057 - 6063, 2024/05

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09529-z
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)

難溶性である多孔質MoO$$_{2}$$ターゲットを使用した新しい$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの製造方法を開発している。本方法では、水への溶解度の違いを利用してMoO$$_{2}$$から$$^{99m}$$Tcを抽出する。まず、作製した多孔質MoO$$_{2}$$ペレットをKUR(京都大学研究用原子炉)を用いて中性子照射した。照射した多孔質MoO$$_{2}$$を水へ浸漬させ、$$^{99m}$$Tcの抽出率を調べた。この結果、MoO$$_{2}$$から比較的低い$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc比で$$^{99m}$$Tcが抽出され、MoO$$_{2}$$の水への溶解度は極めて低かった。さらに、$$^{99}$$Moの溶解度はその他のモリブデンの安定同位体よりも高く、(n,$$gamma$$)反応により生成された$$^{99}$$Moの溶解におけるホットアトム効果を明らかにした。本方法は、MoO$$_{2}$$ターゲットの再利用も可能で、製造プロセスの持続可能性を有するものであり、(n,$$gamma$$)反応で生成された$$^{99}$$Moを利用した水抽出による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータの実現が期待できる。

論文

Extraction of $$^{99}$$Mo hot atoms made by a neutron capture method from $$alpha$$-MoO$$_{3}$$ to water

Quach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09125-7
 被引用回数：3 パーセンタイル：65.16(Chemistry, Analytical)

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による$$^{99}$$Mo生成は核分裂由来の$$^{99}$$Moの代替法として注目を集めているが、$$^{99}$$Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、$$^{99}$$Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーを準備した。ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から$$^{99}$$Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーと市販の$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粉末での$$^{99}$$Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。

報告書

アルミナ系吸着材へのモリブデン吸着特性と(n,$$gamma$$)法を利用した$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータへの応用研究(学位論文)

藤田 善貴

JAEA-Review 2023-010, 108 Pages, 2023/08

JAEA-Review-2023-010.pdf:6.62MB

$$^{rm 99m}$$Tc(テクネチウム-99m)は核医学検査薬として最も多く使用されているラジオアイソトープであり、親核種である$$^{99}$$Mo(モリブデン-99)から生成される。$$^{99}$$Moの大部分はウランの核分裂生成物の一つとして生成されるが、近年、核セキュリティや核不拡散の観点からウランを用いない$$^{99}$$Mo製造方法が望まれている。その方法の一つが、$$^{98}$$Moに中性子を照射する(n,$$gamma$$)法である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は極めて低いため、$$^{99}$$Moから$$^{rm 99m}$$Tcを分離濃縮する装置である$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータへ適用するには、Mo吸着材として使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のMo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離性能の向上が必要である。そこで本論文では、(n,$$gamma$$)法を利用した$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータの実用化のため、アルミナの性能向上に有効なパラメータを解明し、低比放射能の$$^{99}$$Moに適用可能性のあるアルミナカラムの開発に貢献することを目的とする。本研究では、始発原料の異なるアルミナを作製し、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータ用のMo吸着材としての適用性を評価した。アルミナの結晶構造および比表面積がMo吸着特性へ及ぼす影響を明らかにするとともに、アルミナの表面分析結果に基づきMo吸着機構を解明した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性および$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価し、現行のジェネレータを想定したアルミナカラムの試験結果からジェネレータへの適用可能性のある新たなカラム形状を提案した。これらの結果は、(n,$$gamma$$)法を利用したジェネレータの実用化のためのアルミナカラムの開発に貢献する。

論文

$$beta$$-MoO$$_{3}$$ whiskers in $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc radioisotope production and $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc extraction using hot atoms

Ngo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c02125
 被引用回数：4 パーセンタイル：56.38(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。$$^{rm 99m}$$Tcは$$^{99}$$Moの娘核種であり、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, $$gamma$$)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, $$gamma$$)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーと$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粒子を中性子照射して$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水に分散させることで$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを抽出した。その結果、$$alpha$$-MoO$$_{3}$$と比較して、$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーでは高い$$^{99}$$Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した$$^{98}$$Mo濃度を比較した結果、サンプルから$$^{99}$$Moが水に移動するホットアトム効果を$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして$$beta$$-MoO$$_{3}$$の使用を初めて実証したものであり、$$beta$$-MoO$$_{3}$$は、中性子捕捉によって$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2022/ProgressReport2022.pdf#page=125

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

PWRを用いた診断用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの生成

那須 拓哉*; 藤田 善貴

エネルギーレビュー, 42(10), p.15 - 18, 2022/09

がんの検査等に利用されているテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は最も多用されている医用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の核崩壊によって生成される。我が国では$$^{99}$$Moの全量を海外原子炉での製造/輸入に依存している。しかし、海外原子炉の老朽化に伴う廃炉や不具合、自然災害による輸送トラブルなどにより、国産化による安定供給のニーズが高まっている。この状況を踏まえ、国内の加速器や原子炉等様々な施設での$$^{99}$$Mo製造が検討されている。この中で、国内事業用発電炉での$$^{99}$$Mo製造の可能性を探るため、既設PWRを用いた概念検討を実施している。本検討は、文部科学省国家課題対応型研究開発推進事業原子力システム研究開発事業「国内の原子力インフラを活用した医用RIの自給技術確立に向けた研究開発」の中で、令和2年度より「放射化法による$$^{99}$$Mo製造プロセスの軽水炉(PWR)への適用性の検討」として取り進めているものである。本稿では、$$^{99}$$Mo生成プロセス,$$^{99}$$Mo供給プロセス,$$^{98}$$Mo回収プロセスの3つのプロセスに必要な技術開発状況について述べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2021/ProgressReport2021_online.pdf#page=134

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

研究用原子炉JRR-3におけるRI製造の再開

遠藤 章

Isotope News, (781), P. 3, 2022/06

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所の研究用原子炉JRR-3は、2021年2月に10年ぶりに運転を再開した。その後調整運転を経て、7月から11月まで実験装置や照射設備の利用を行い、2021年の運転を計画通り終了した。この期間、Ir-192, Au-198を製造し治療用に供給するとともに、Mo-99製造に向けた試験照射にも着手した。これは、東日本大震災以降、国内で止まっていた原子炉によるRI製造の再開である。本稿では、JRR-3を利用した医療用RI製造の今後の取り組みについて紹介する。

論文

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{rm 99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01

BB2021-0617.pdf:0.77MB

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2155/1/012018

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{rm 99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{rm 99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

報告書

核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化に係る基礎基盤技術の開発; 第1$$sim$$2期報告書(2014$$sim$$2020年度)

つくば特区プロジェクト6会合メンバー

JAEA-Review 2021-016, 102 Pages, 2021/11

JAEA-Review-2021-016.pdf:12.76MB

2011年12月に内閣総理大臣によって「総合特別区域」につくば市と茨城県内の一部の地域が指定された。つくば国際戦略総合特区では、つくばの科学技術の集積を活用したライフイノベーションやグリーンイノベーションの推進による産業化を推進することを目的とし、9つの先進的な研究開発プロジェクトが進められている。その中で、核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化は、2013年10月に新たなプロジェクトと認定され、日本原子力研究開発機構をプロジェクトリーダーとして、関係機関と連携して研究開発を実施している。日本は、米国、欧州に次いでモリブデン-99($$^{99}$$Mo)の世界第3位の消費国であるにもかかわらず、そのすべてを輸入している。海外の製造用原子炉のトラブルによる停止や、火山噴火や事故による輸送(空輸、陸送)の停止により、供給が不十分になることから、早期の国産化が強く求められている。本プロジェクトは、診断薬として用いられている放射性同位元素のテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)原料である$$^{99}$$Moの国産化を目指した技術開発である。本報告書は、第1$$sim$$2期計画(2014$$sim$$2020年度)に行った活動をまとめたものである。

論文

Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03

AA2020-0805.pdf:0.77MB

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07616-z
 被引用回数：4 パーセンタイル：41.66(Chemistry, Analytical)

表面構造の異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[$$^{99}$$Mo]MoO$$_{3}$$を用いて、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。$$^{99}$$Moを含むpHの異なる溶液中でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99m}$$Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、$$^{99}$$Mo吸着及び$$^{99}$$Mo脱離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の比表面積に影響され、$$^{99m}$$Tc溶離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造に影響されることが示唆された。

論文

Mesoporous alumina-titania composites with enhanced molybdenum adsorption towards medical radioisotope production

Benu, D. P.*; Earnshaw, J.*; Ashok, A.*; 土谷 邦彦; Saptiama, I.*; Yuliarto, B.*; Suendo, V.*; Mukti, R. R.*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 94(2), p.502 - 507, 2021/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.20200282
 被引用回数：12 パーセンタイル：56.32(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究は、TiO$$_{2}$$含有量を変化させたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の製造開発及び医療用放射性同位元素の製造のためのMo吸着剤の性能向上のために行った。TiO$$_{2}$$の含有量の増加は、元の形態を変えることなく、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面へのより多くのTiO$$_{2}$$ナノ粒子の形成を促進する。開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Ti及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiのアルミナ試料はアモルファスであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiでは、TiO$$_{2}$$がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面に被覆されていた。一方、TiO$$_{2}$$の添加により、比表面積はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の177m$$^{2}$$/gからAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Ti試料では982m$$^{2}$$/gまで大幅に増加した。これにより、Mo吸着量は、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$で37.1mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Tiで39.0mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiで40.5mg/gであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiはよりも高い44.5mg/gを示した。これにより、従来のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の吸着能力と比較して、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の吸着能力の向上に見通しを得た。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2019/ProgressReport2019_online.pdf#page=173

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2018/KURNS_Progress_Report2018_web.pdf

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Biomolecule-assisted synthesis of hierarchical multilayered boehmite and alumina nanosheets for enhanced molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Yuliarto, B.*; 熊田 博明*; 土谷 邦彦; 藤田 善貴; Malgras, V.*; 福光 延吉*; 榮 武二*; 籏野 健太郎*; et al.

Chemistry; A European Journal, 25(18), p.4843 - 4855, 2019/03

https://doi.org/10.1002/chem.201900177
 被引用回数：16 パーセンタイル：50.75(Chemistry, Multidisciplinary)

ユニークな階層的多層構造を持つメソポーラスベーマイト($$gamma$$-AlOOH)およびガンマ-アルミナ($$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)ナノシート合成のために様々な生体分子の効果的な利用が実証されている。生体分子の性質と濃度は、得られる$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートの結晶度,形態および組織特性に強く影響し、容易に調整可能である。生体分子を用いて合成された階層型$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは、生体分子なしで合成したものと比較して、結晶度の向上、粒子分離の改善および明確な多層構造を示した。さらに、これらの$$gamma$$-AlOOHおよび$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノシートは、メソポーラス構造と階層的な多層構造により、それぞれ425, 371m$$^{2}$$/gの高い比表面積を有していた。医療用ラジオアイソトープ製造のためのモリブデン吸着材に適用した結果、階層型$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$多層ナノシートは33.1$$sim$$40.8mg-Mo/gのMo吸着容量を有した。このMo吸着性能は、結晶度,比表面積および細孔容積の相乗的な組合せによる影響を受ける。提案された生体分子支援合成方法は、将来、他の3Dメソポーラス酸化物の合成に発展する可能性がある。

論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08

http://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2017/Progress_Report2017_web.pdf#page=139

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoO$$_{3}$$ペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、$$^{99}$$Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。

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