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論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Highly efficient homogeneous liquid-liquid extraction of lanthanoid ions in a strong acidic solution

渕向 純一*; 山口 仁志*; 目黒 義弘; 久保田 俊夫*; 五十嵐 淑郎*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 13, p.139 - 146, 2006/00

抽出剤,リン酸ジ-2-エチルへキシル(D2EHPA)を用いる均一液液抽出法(ペルフルオロオクタン酸イオン(PFOA$$^{-}$$)/アセトン系のpH依存相分離現象を利用する方法)によって強酸性条件下(pH1付近)において13種類のランタノイドイオン(III)を高倍率濃縮で抽出することに成功した。この実験条件下において、各ランタノイドの抽出率は、約85$$sim$$95%が得られた。また、水相(Vw)と析出相(Vs)の体積比(Vw/Vs)は、1,580倍(47.5ml$$Xrightarrow Y$$30$$mu$$l)を達成した。抽出化学種は、水/シクロヘキサン系における一般的な溶媒抽出を用いて、抽出剤,PFOA,酢酸ナトリウムなどの濃度を変化させることにより検討した。結果として、3価のランタノイドイオンの抽出化学種は、金属とD2EHPAが1:3の組成比の錯体であると推定した。

口頭

放射性廃液中における乳酸の酸化分解処理

荒井 陽一; 渡部 創; 小木 浩通*; 久保田 俊夫*; 野村 和則

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、過去に使用済高速炉燃料の再処理技術開発として、Puの還元剤に乳酸を用いた試験を実施している。試験で発生した放射性廃液中の乳酸の処理方法として、吸着処理や固化処理、分解処理について調査・検討を行った結果、フェントン反応で発生したOHラジカルと反応させて酸化分解する方法が有望と考えられた。乳酸とOHラジカルの反応により、酢酸等のカルボン酸やカルボニル基を有するアルデヒド類, ケトン類が生成し、最終的にはCO$$_{2}$$にまで分解すると推察した。本報告では、試験廃液中の乳酸の分解に対するフェントン法の適用性を実験的に確認した結果について報告する。試験は2M乳酸と4M硝酸の混合溶液を模擬廃液とし、0.5M Fe$$^{3+}$$溶液と30%過酸化水素溶液を添加して分解処理を行った。処理後の分析から、溶液中の乳酸が分解し、酢酸、ギ酸が生成することを確認した。また、分解処理時に発生するガスの分析から、最終的にCO$$_{2}$$まで分解されることを確認し、安定な形態に処理することが可能であることを確認した。本試験の結果から、乳酸以外の有機酸含有溶液の廃液処理への応用が可能である有望な方法を見出した。

口頭

使用済み燃料再処理プロセスから発生する廃溶媒処理技術の開発,1; 全体概要及び既存技術によるTRUEX廃溶媒に抽出された核燃料物質の回収法の調査

荒井 陽一; 渡部 創; 久保田 俊夫*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 野村 和則

no journal, , 

STRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decomissioing)プロジェクトの一環として、試験研究で使用した廃PUREX, TRUEX溶媒の処理技術開発を実施している。リン酸トリブチル(TBP)は放射線劣化等によりリン酸ジブチル(DBP)等の劣化生成物を生じる。核燃料物質をTBPに装荷したまま溶媒劣化が進むと、核燃料物質の希硝酸による逆抽出が困難となる。そこで本研究では、廃溶媒中の核燃料物質回収からその安定な化学形態での貯蔵プロセス、さらには廃溶媒の安全な分解処理プロセスまでをスコープとし、既存技術をベースに劣化溶媒からの核燃料物質回収を含む廃溶媒処理フローを考案した。本報告では研究の全体概要を説明するとともに、アルカリ洗浄による金属回収性能試験の結果を報告する。U, Pu等を10年以上装荷したTRUEX廃溶媒を想定した模擬廃溶媒中からZrの回収を試み、溶媒に装荷したZrの90%以上を水相側に回収できた。この結果から、炭酸ナトリウム溶液を用いることで著しく劣化した廃溶媒から核燃料物質を回収できる可能性が示唆された。今後、実廃液を用いた試験によりその効果を実証する予定である。

口頭

Radioactive nuclides recovery from spent solvent in STRAD project, 1; Zr recovered by alkaline solutions

荒井 陽一; 渡部 創; 久保田 俊夫*; 野村 和則

no journal, , 

In order to recover U and Pu from the degraded solvents as a part of waste liquid management program STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning), recovery of loaded cations in simulated degraded solvents into alkali solutions were experimentally examined. A target solvent of this study was TRUEX solvent involving CMPO and TBP in n-dodecane. Zr was used as a simulant of Pu, and recovery performance and mechanism of Zr from simulated spent solvent into NaOH or Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$ solutions were evaluated. Zr was recovered in NaOH solution as precipitate, while back extraction of Zr into Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$ solution was progressed by forming carbonate complex. Similar recovery mechanisms are also expected for U and Pu loaded in the solvent.

口頭

Overview of STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; 久保田 俊夫*; et al.

no journal, , 

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway.

口頭

使用済み燃料再処理プロセスから発生する廃溶媒処理技術の開発,4; マイクロPIXE及びEXAFSを用いたイミノ二酢酸吸着材に吸着したZrの分析

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

no journal, , 

STRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトの一環として、PUREX法などの試験研究で発生した廃溶媒からの金属物質の回収方法に、固体吸着材の適用を検討している。本報では、Puと類似のDBP錯体構造となるZrを模擬物質とし、吸着材に吸着した微量Zr量を測定するために粒子単位でParticle Induced X-ray Emission (PIXE)を分析し、また、Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)による吸着材の分析からZr吸着状態の評価を行った。マイクロPIXEによる微量Zrの定量分析に成功し、またEXAFSにより水溶液、溶媒からのZrの吸着メカニズムは異なるとの結果を得た。

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