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論文

Safe and rapid development of capillary electrophoresis for ultratrace uranyl ions in radioactive samples by way of fluorescent probe selection for actinide ions from a chemical library

原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.

Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11

http://dx.doi.org/10.1016/j.aca.2018.05.077
 被引用回数：1 パーセンタイル：62.19(Chemistry, Analytical)

放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。

報告書

福島事故廃棄物を対象とした$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Sn分析法の開発

青野 竜士; 佐藤 義行; 島田 亜佐子; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2017-025, 32 Pages, 2017/11

JAEA-Technology-2017-025.pdf:1.45MB

福島第一原子力発電所で生じた事故廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種のうち、分析手法が定まっていない$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Snの4核種の分析法を開発した。主要な分析対象試料として、福島第一原子力発電所構内で採取された滞留水・処理水を想定した。この滞留水・処理水中に含まれる$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Snに対して、目的核種の分離・精製法の開発、回収率向上に取り組み、この成果を本報告にまとめた。

論文

キャピラリー電気泳動法を用いた放射性試料に対する簡易迅速分析法の開発

原賀 智子; 佐藤 義行; 亀尾 裕; 齋藤 伸吾*

デコミッショニング技報, (55), p.22 - 27, 2017/03

放射性物質を使用した研究活動や老朽化した原子力施設の廃止措置等にともなって発生する放射性廃棄物の処分に向けて、廃棄物試料の放射能データを収集する必要がある。分析対象核種が多く、多数の試料の分析が必要であるため、簡易かつ迅速な分析法の開発が求められており、特に、放射線量の高い試料では、分析者の被ばく線量の低減や、作業時間の短縮が望まれる。そこで本報告では、極少量の試料で、迅速かつ自動分析が可能な手法として着目したキャピラリー電気泳動法について解説するとともに、放射性試料中のアクチノイドに対する分析法の開発について報告する。この中では、分析対象を高感度かつ選択的に検出するための蛍光性試薬(蛍光プローブ)を開発し、様々な共存物質が含まれる放射性廃棄物試料に適用できることを示した。本法は、従来法では対応が困難な放射線量の高い試料にも適用可能な有望な分析法である。

論文

Radiochemical analysis of rubble collected from around and inside reactor buildings at Units 1 to 4 in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

佐藤 義行; 青野 竜士; 今田 未来; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 13 Pages, 2017/00

福島第一原子力発電所の事故で発生した放射性廃棄物の処理処分方策の検討には、廃棄物に含まれる放射性核種の種類と濃度を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な$$gamma$$線放出核種のみならず、$$alpha$$線や$$beta$$線放出核種に対する放射化学分析を行い、放射能データを蓄積する必要がある。そこで、本研究では1から4号機原子炉建屋の内部及び周辺から採取した瓦礫の詳細な放射化学分析を行った。原子炉建屋内部及び周辺の瓦礫について、$$^{60}$$Co及び$$^{90}$$Srの放射能濃度は、$$^{137}$$Csの放射能濃度と比例関係の傾向にあることがわかった。また、原子炉建屋内部から採取した瓦礫からは、環境濃度レベルのPuが検出された。このPuは$$^{238}$$Pu及び$$^{239+240}$$Puの濃度比から炉内の燃料に由来するものと推定した。

論文

福島第一原子力発電所において採取した瓦礫試料の放射化学分析

佐藤 義行; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

保健物理, 51(4), p.209 - 217, 2016/12

http://dx.doi.org/10.5453/jhps.51.209

福島第一原子力発電所で発生した廃棄物の処理処分方策を検討するためには、事故廃棄物の核種組成を把握する必要がある。そのためには、測定が容易な$$gamma$$線放出核種のみならず、$$alpha$$線や$$beta$$線放出核種に対する放射化学分析データが必要である。そこで本研究では、1, 2及び3号機原子炉建屋内から発生した瓦礫の放射化学分析を行い、$$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co, $$^{90}$$Sr, $$^{99}$$Tc, $$^{137}$$Cs, $$^{154}$$Eu, $$^{238, 239+240}$$Pu, $$^{241}$$Am、及び$$^{244}$$Cmの放射能濃度データを取得した。このうち、$$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co、及び$$^{90}$$Srについては、それぞれ$$^{137}$$Cs濃度との比例関係の傾向が見られた。瓦礫の核種組成については、1, 2及び3号機で異なることが示唆されたが、これは事故進展の違いを反映しているものと推測される。

論文

Application of capillary electrophoresis with laser-induced fluorescence detection for the determination of trace neodymium in spent nuclear fuel using complexation with an emissive macrocyclic polyaminocarboxylate probe

原賀 智子; 齋藤 伸吾*; 佐藤 義行; 浅井 志保; 半澤 有希子; 星野 仁*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 高橋 邦明

Analytical Sciences, 30(7), p.773 - 776, 2014/07

http://dx.doi.org/10.2116/analsci.30.773
 被引用回数：4 パーセンタイル：75.67(Chemistry, Analytical)

高レベル放射性廃棄物の発生源である使用済燃料について、燃焼率の指標の一つであるネオジムイオンを簡易・迅速に分析するため、蛍光性環状型6座ポリアミノカルボン酸配位子を用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法の適用性を検討した。本検討では、ウラニルイオンやランタノイドイオン群など、様々な金属イオンが共存する使用済燃料溶解液において、微量のネオジムイオンを定量することに成功し、その際、ランタノイドイオン間の分離には分離用泳動液に含まれる水酸化物イオンが重要な役割を担っていることを明らかした。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要するが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分析に要する時間を大幅に短縮することができ、作業者の被ばくの低減が期待できる。

論文

Three-dimensional and multienergy $$gamma$$-ray simultaneous imaging by using a Si/CdTe Compton camera

鈴木 義行*; 山口 充孝; 小高 裕和*; 島田 博文*; 吉田 由香里*; 鳥飼 幸太*; 佐藤 隆博; 荒川 和夫*; 河地 有木; 渡辺 茂樹; et al.

Radiology, 267(3), p.941 - 947, 2013/06

http://dx.doi.org/10.1148/radiol.13121194
 被引用回数：5 パーセンタイル：68.09(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)

Capabillity tests of 3D imaging for medical applications were performed by using a new Compton camera. $$^{18}$$F, $$^{131}$$I and $$^{67}$$Ga separately compacted into micro tubes were injected subcutaneously into a Wister rat and imaged after sacrifice of the rat (ex-vivo model). In a separate experiment $$^{111}$$In-chloride and $$^{131}$$I-Methylnorcholestenol were injected into a rat intravenously and $$^{64}$$Cu was injected into the stomach orally just before imaging (more physiological model). The Compton camera demonstrated its 3D multinuclear imaging capability by separating out the three nuclear distributions clearly in ex-vivo model. In the more physiological model, the distributions of $$^{131}$$I and $$^{64}$$Cu were clearly imaged although $$^{111}$$In was difficult to visualize due to blurring at low energy region of $$gamma$$-ray. In conclusion, our new Compton camera successfully demonstrated highly resolved multiplanar and multinuclear $$gamma$$-ray simultaneous imaging.

論文

Highly sensitive detection of neodymium ion in small amount of spent nuclear fuel samples using novel fluorescent macrocyclic hexadentate polyaminocarboxylate probe in capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection

齋藤 伸吾*; 佐藤 義行*; 原賀 智子; 中野 裕太*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

Journal of Chromatography A, 1232, p.152 - 157, 2012/04

http://dx.doi.org/10.1016/j.chroma.2011.11.032
 被引用回数：10 パーセンタイル：53.61(Biochemical Research Methods)

廃棄物試料中の微量金属イオンを簡易かつ高感度に分析する方法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、高レベル放射性廃棄物の発生源の一つである使用済燃料を模擬した試料溶液(コールド試料)を対象として、燃焼率測定の指標の一つであるネオジムイオンを高感度に検出することを目的として、新規に蛍光プローブを合成し、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、大環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、試料溶液中に含まれるさまざまな金属イオンからネオジムイオンを分離検出することに成功した。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要していたが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分離に要する時間を大幅に短縮することができた。

論文

Three-dimensional imaging test for a head module of a Si/CdTe Compton camera for medical application

山口 充孝; 河地 有木; 神谷 富裕; 佐藤 隆博; 鈴井 伸郎; 藤巻 秀; 小高 裕和*; 石川 真之介*; 国分 紀秀*; 渡辺 伸*; et al.

JAEA-Review 2011-043, JAEA Takasaki Annual Report 2010, P. 145, 2012/01

http://dx.doi.org/10.11484/jaea-review-2011-043

現在、三次元撮像が可能な医学用コンプトンカメラとしてマルチヘッドコンプトンカメラシステムの開発を行っている。今回、システムの構成要素であるヘッドモジュールプロトタイプ機の製作を行い、Ba133点線源を用い性能試験を行った。測定結果は線源の位置を正確に反映し、点線源の撮像が問題なく可能であることを確認できた。測定データから見積もった装置の空間分解能は、シミュレーションスタディで得られている結果とよく一致した。装置近傍領域においては、検出器面に対して垂直方向の分解能も有することが、実験結果及びシミュレーション結果の両面から実証された。

論文

Basic characteristics of a newly developed Si/CdTe Compton camera for medical imaging

河地 有木; 渡邉 茂樹; 佐藤 隆博; 荒川 和夫; 武田 伸一郎*; 石川 真之介*; 青野 博之*; 渡辺 伸*; 山口 充孝*; 高橋 忠幸*; et al.

2008 IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record (CD-ROM), p.1540 - 1543, 2008/10

The Compton camera is a very promising medical imaging system when we consider multiple radionuclide imaging and its sensitivity, portability and compactness. We have developed a Compton camera by using Si and CdTe semiconductors for medical imaging. The prototype Compton camera head consists of a double-sided Si strip detector (DSSD) module as the scatter detector and four layered 16 CdTe pixel detector modules as the absorber detector. The DSSD has an area of 2.56$$times$$2.56 cm, a thickness of 500 $$mu$$m and a strip pitch of 400 $$mu$$m. The CdTe pixel detector has an area of 1.35$$times$$1.35 cm, a thickness of 500 $$mu$$m and a pixel size of 1.35 mm$$^{2}$$. The high-energy resolution detectors (DSSD: $$Delta$$E/E$$sim$$2.5%, CdTe: $$Delta$$E/E$$sim$$1%) enable detect the Compton scatter events of the incident $$gamma$$-rays, in consequence image radioactive multi-nuclide tracer. We evaluated distributions of sensitivity and spatial resolution, and rat study was performed with three tracers ($$^{111}$$In, $$^{131}$$I, $$^{64}$$Cu) concurrently-administered. As results, lines of point-source data indicated 4 mm spatial resolution in the center of field of view (FOV) in this experimental design, and a characteristic manner of the distributions in the Compton camera FOV was shown. The nuclides in the rat body were distinguished by the $$gamma$$-ray energies, each tracer imaged separately in vivo, and the difference in distribution among the nuclide was visualized successfully.

口頭

医用Si/CdTeコンプトンカメラ試作機による複数元素同時撮イメージング

河地 有木; 渡邉 茂樹; 佐藤 隆博; 松橋 信平; 荒川 和夫; 武田 伸一郎*; 石川 真之介*; 青野 博文*; 渡辺 伸*; 高橋 忠幸*; et al.

no journal, , 

生体内のさまざまな元素動態を同時に非侵襲的かつ定量的にイメージングする手法は、生命科学に新たな知見を与えることができる。競合する複数分子の同一個体内生理反応システムを多次元的に可視化する、粒子線治療時に照射部位から発生する微量な即発$$gamma$$線などを多角的かつ効率的にモニタリングする、などさまざまな応用研究が期待できる。原子力機構・宇宙航空研究開発機構・群馬大学では、この複数元素同時イメージングを目的とし、高エネルギー分解能を持つ半導体検出器を用いたコンプトンカメラの開発を行っている。今回の試作機は400$$mu$$mピッチのDouble-sided Si Strip Detector(DSSD)と4層の1.35mm$$^{2}$$のピクセルサイズを持つCdTe Detectorに低ノイズアナログASICを組合せて構築した、Si/CdTeコンプトンカメラである。この試作機を用いて、ファントム撮像によるコンプトンカメラ基礎特性評価データを取得し、エネルギーの異なる3核種(511keV: $$^{64}$$Cu, 364keV: $$^{131}$$I, 254keV: $$^{111}$$In)を用いたイメージング実験を行った。その結果、生体内複数核種トレーサの同時イメージングに成功し、またコンプトンカメラの特性である独特な感度分布及び分解能分布、120度以上という広視野角が明確になった。これは装置・RI・画像解析といった実験条件の最適化を容易にし、今後予定している次世代医用コンプトンカメラの開発に向けた基本設計に非常に有用な基礎データである。

口頭

Performance characterization of a prototype Si/CdTe Compton camera

河地 有木; 渡邉 茂樹; 藤巻 秀; 石岡 典子; 佐藤 隆博; 神谷 富裕; 荒川 和夫; 渡辺 伸*; 武田 伸一郎*; 石川 真之介*; et al.

no journal, , 

The Compton camera is a next-generation in vivo imaging system. In order to achieve accurate Compton imaging, it is necessary to develop technologies that can be used to detect the Compton scattering in the camera and estimate the direction of a incoming $$gamma$$-ray produced by a radiation source. These techniques will be different from the methods used in PET and SPECT to detect the $$gamma$$-ray with the coincidence of two points and with the physical collimation. We have developed a prototype Compton camera for in vivo imaging by using semiconductor imaging devices, which has been proved to be successful techniques for the an observation of high-energy astrophysical phenomena. In this camera, double-sided Si strip detectors (DSSDs) serve as scatterers and CdTe pixel detectors serve as absorbers. In this paper, we present some images acquired with the Compton camera; we have also acquired images of radioisotopes in a phantom, which reveal certain characteristic distributions of efficiencies and spatial resolutions.

口頭

Development of Si/CdTe Compton camera for medical imaging

山口 充孝*; 荒川 和夫; 青野 博之*; 石川 真之介*; 神谷 富裕; 河地 有木; 小高 裕和*; 櫻井 英幸*; 佐藤 隆博; 島田 博文*; et al.

no journal, , 

We have developed a prototype of Compton camera using Si/CdTe semiconductors for medical imaging. In a Compton camera, employing the imaging semiconductors as the component of the Compton camera, with their good energy and position resolution, improves angular resolution and hence sensitivity. Moreover, for the supposed energy range of $$gamma$$ rays, from several tens keV to a few MeV, silicon is suitable for the scatter of Compton camera since the photo absorption cross section of Si is small and the Compton cross-section is relatively large because of the small atomic number. On the other hand, CdTe is suitable for the absorbers because of its high photo-absorption efficiency for $$gamma$$ rays of this energy region, due to the large atomic numbers. In this presentation we will summarize the basic principle and performance of the Si/CdTe Compton camera for medical imaging.

口頭

医用Si/CdTeコンプトンカメラの空間分解能の評価

山口 充孝; 河地 有木; 渡邉 茂樹; 佐藤 隆博; 荒川 和夫; 小嶋 拓治; 神谷 富裕; 渡辺 伸*; 武田 伸一郎*; 小高 裕和*; et al.

no journal, , 

宇宙$$gamma$$線観測用に開発されたSi/CdTe半導体コンプトンカメラを重粒子線治療に応用するための技術開発を進めている。シリコン(Si)はコンプトン散乱断面積が比較的大きく、テルル化カドミウム(CdTe)は吸収断面積が大きいほか、半導体の中でも特に密度が高いため、コンプトンカメラとして高い検出効率を実現するための理想的な組合せである。エネルギー分解能が高い半導体検出器を用い、信号処理に低ノイズ電子回路を使用することで、高い位置分解能で複数の核種からの$$gamma$$線を同時にイメージングすることができるコンパクトなカメラとなる。今回JAXA/ISASにおいて製作されたSi/CdTeコンプトンカメラの試作機を用い、医学・生物学用に必要な撮像能力についての評価を行った。医学・生物学用途で求められる三次元イメージを取得する能力を評価するため、モンテカルロシミュレーションにより、奥行方向の空間分解能を求め、実際の撮像結果との比較を行った。さらに、マルチヘッド化により空間分解能が改善することをシミュレーションによって再現し、それと実データとを比較した結果についても報告する。

口頭

次世代RIイメージング装置; 半導体コンプトンカメラの開発

河地 有木; 山口 充孝; 佐藤 隆博; 神谷 富裕; 荒川 和夫*; 渡邉 茂樹; 石岡 典子; 武田 伸一郎*; 石川 真之介*; 青野 博之*; et al.

no journal, , 

コンプトンカメラはPET・SPECTに代わりうる次世代の生体内トレーサイメージング装置といえる。しかし、PETの2点間コインシデンス法やSPECTの物理的コリメータによる$$gamma$$線源同定法と異なり、コンプトン散乱事象を精確に検出することで$$gamma$$線の飛来方向を同定するコンプトンカメラ法には、数多くの技術的革新が必要であった。近年日本の研究グループでは、さまざまな工夫によりコンプトンカメラを世界に先駆けて実現してきている。中でもわれわれは群馬大学・宇宙航空研究開発機構とともに、宇宙線観測を可能にする最先端半導体検出器を用いたSi/CdTeコンプトンカメラを、生体内トレーサイメージング装置として利用することを目的とした研究開発を行ってきた。今回、開発したプロトタイプ機を用いて、Si/CdTeコンプトンカメラが持つ撮像性能を評価するための実験を行い、医学・生物学用途で必須となる性能(広い視野角度、連続的広がりを持つ線源の撮像能)を有することを確認できた。今後、取得画像の特性を把握し、画像再構成法や画像の定量化といった実用化に向けた研究開発が必須課題となる。

口頭

Cd/Teコンプトンカメラによる炭素線治療場における$$gamma$$線エネルギー分布測定及び中性子損傷の調査

山口 充孝; 鳥飼 幸太*; 島田 博文*; 河地 有木; 神谷 富裕; 鈴木 義行*; 吉田 由香里*; 佐藤 隆博; 鈴井 伸郎; 藤巻 秀; et al.

no journal, , 

インビームモニタリングにおける陽電子消滅$$gamma$$線ピークのバックグラウンドイベント測定のため、炭素線治療環境下における$$gamma$$線のエネルギー分布測定を行った。22年度は、コンプトンカメラに用いられているCdTe検出器での$$gamma$$線検出に対する実験室内熱中性子場の影響についての評価を行った。治療時と同等条件の炭素線を、水ファントムに入射し、放出される$$gamma$$線を周囲に設置したCdTe検出器を用いて測定した結果、Cd-133の中性子捕獲反応に起因する599keVの$$gamma$$線ピークがスペクトルに現れることがわかった。10%ボロン入りパラフィンを検出器の周囲に配置し、中性子を遮蔽した場合、このピークは減少し、さらに、511keVの消滅$$gamma$$線ピークのバックグラウンドとなる連続成分も減少し、S/N比が向上することが確認できた。また、今回は、10$$^8$$ppsの炭素線照射においてトータル20時間、照射環境下で検出器を使用し、検出器の性能に劣化は見られないことが確認できた。

口頭

放射性廃棄物中のウランの分析のための高感度蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法

原賀 智子; 佐藤 義行*; 渋川 雅美*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

特願 2012-034711   公報

放射性廃棄物の処分に向けて、廃棄物試料中のアクチニド(Th, U, Np, Pu, Am, Cm)を簡易かつ高感度に分析する方法を開発することを目的として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、ウランを分析対象として、ウラニルイオンと安定な錯体を形成する配位骨格を有する蛍光プローブを新規に合成し、CE-LIFによりウラニルイオンの分離検出を試みた。その結果、溶液試料において、従来のCE法の検出限界(数十ppb-ppmレベル)を大幅に改善した数十pptレベルの検出限界を達成できた。

口頭

簡易・安全なアクチノイドイオンの分析を目的としたキャピラリー電気泳動用蛍光プローブの開発

佐藤 義行; 齋藤 伸吾*; 原賀 智子; 中野 裕太*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

no journal, , 

本研究では、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)を用いアクチノイド(An)イオン群の簡易スクリーニング法の開発を試みた。CE-LIFでAnイオン群を検出するため、非環状型あるいは大環状型の4-8座の配位部位と、スペーサーを介した発光団を有する8種類のAnイオン検出用蛍光プローブを合成した。これらのAn錯体をCE-LIFに適用し、Anイオンの分離検出に適したプローブの探索を行った。検出特性を調査した結果、Th$$^{4+}$$, UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$に対して、それぞれ8座配位,4座配位及び6-7座配位プローブが、検出特異性を有することがわかった。またAm$$^{3+}$$は4座配位を除くすべてのプローブで検出が可能であった。AnのCE-LIF分離検出に関して、Ca$$^{2+}$$, Fe$$^{3+}$$, Al$$^{3+}$$,ランタノイドイオン群などの共存金属イオンの妨害がないことを確認し、それぞれの検出限界は数十pptと超高感度検出を達成した。

口頭

ウラニルイオンに選択的なキャピラリー電気泳動-レーザー励起検出法用新規蛍光プローブの開発

佐藤 義行; 齋藤 伸吾*; 原賀 智子; 伊東 祐有希*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

no journal, , 

特願 2012-034711   公報

放射性廃棄物や環境中に存在するウラニルイオンの簡易迅速分析法を開発するためにキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用を試みた。CE-LIFによりウラニルイオンを検出するためには、ウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)と安定な錯体を形成し、さらに中心金属の消光作用を抑制して発光する必要がある。そこで、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$と安定な錯体を形成すると報告されているフェナントロリンジカルボン酸配位部位を適用し、配位部位と発蛍光部位とをスペーサーを介して結合した新規蛍光プローブ(L)を合成した。このUO$$_{2}$$$$^{2+}$$-L錯体をCE-LIFに導入し、分離条件の検討を行った。その結果、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-L錯体は電気泳動中に解離することなく検出され、直接蛍光検出に成功した。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の検出限界として3.5$$times$$10$$^{-10}$$M(84ppt)と得た。さらに、泳動液にマスキング剤であるCyDTAを添加することによりCa$$^{2+}$$, Fe$$^{3+}$$, Al$$^{3+}$$, ランタノイドイオン群などの共存金属イオンの妨害がないことを確認した。

口頭

アクチニドイオン分析のためのキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出用新規プローブの開発

佐藤 義行; 原賀 智子; 中野 裕太*; 大内 和希; 伊東 祐有希*; 石森 健一郎; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

放射性廃棄物中のアクチニド(Th, U, Np, Pu, Am及びCm)に対する簡易迅速分析法の開発を目的として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性を検討した。本研究では、アクチニドイオン検出用試薬として、4-8座の非環状型あるいは大環状型の配位構造の異なる8種類の蛍光性配位子を新規に合成し、CE-LIF分析に最適な配位構造を探索した。その結果、Th及びUはそれぞれ8座非環状型、4座非環状型(平面)配位子を適用することにより他のアクチニドイオンから分離検出することに成功した。また、Npは6-7座の非環状型あるいは大環状型配位子を用いて、Puは6座及び8座の非環状型配位子と7座大環状型配位子を適用した際に検出可能であった。さらに、Am及びCmは4座平面配位構造を除く7種類の配位子を適用した際に検出可能であった。このように6種類のアクチニドイオンそれぞれに対して検出可能な配位子を見いだすことができた。これによりCE-LIFを用いた放射性廃棄物中のアクチニドに対する簡易迅速分析法の基礎を構築した。

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