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Insight into Kondo screening in the intermediate-valence compound SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ uncovered by soft X-ray magnetic circular dichroism

斎藤 祐児; 藤原 秀紀*; 保井 晃*; 門野 利治*; 菅原 仁*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; 菅 滋正*; 山崎 篤志*; 関山 明*; et al.

Physical Review B, 102(16), p.165152_1 - 165152_8, 2020/10

Through a high-precision soft X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) study of the intermediate-valence compound SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$, we show our successful approach of revealing unprecedented details of Kondo screening below a characteristic temperature of $$ T_{0} sim$$ 20 K in the paramagnetic phase. The multiplet XMCD structure at the Sm $$M_{5}$$ edge sensitive to the 4$$f$$ configuration enabled us to observe a clear difference between the temperature evolution above and below $$T_{0}$$ with one- and two-component behavior, respectively. Our findings are in strong contrast to the conventional Kondo crossover that coincides with the valence transition, but are qualitatively accounted for by theoretical XMCD predictions combined with the two-fluid phenomenology recently proposed. This work contributes to the large context of Kondo physics that is closely related to quantum criticality in heavy fermion systems.



真田 祐幸; 佐藤 稔紀; 丹野 剛男*; 引間 亮一*; 多田 浩幸*; 熊坂 博夫*; 石井 卓*; 櫻井 英行*

JAEA-Research 2014-006, 124 Pages, 2014/06




Anharmonic Pr guest modes in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ investigated by inelastic X-ray scattering

筒井 智嗣; 金子 耕士; 宮崎 亮一*; 東中 隆二*; 青木 勇二*; 小林 理気*; 脇本 秀一; Baron, A. Q. R.*; 菅原 仁*; 佐藤 英行*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011060_1 - 011060_5, 2014/06

We have investigated the Ru/Os concentration dependence of the Pr guest mode in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and its variation with temperature. The Pr guest mode at 3.2 meV in PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ at the N point linearly shifts to a higher energy with the substitution of Ru into the Os site. The energy of the Pr guest mode decreases with decreasing temperature for all compositions, indicating the presence of an anharmonic potential at the Pr site. The slope of the temperature dependence of the guest mode energy is steeper for pure PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ than for the other Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ compounds we measured. The present results imply the importance of the transition metal in determining anharmonicity in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$.


Magnetic excitation in totally symmetric staggered ordered phase of PrFe$$_4$$P$$_{12}$$

岩佐 和晃*; Hao, L.*; 神木 正史*; 桑原 慶太郎*; Mignot, J.-M.*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 松田 達磨; 佐藤 英行*

Journal of the Physical Society of Japan, 81(9), p.094711_1 - 094711_9, 2012/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.43(Physics, Multidisciplinary)

We report inelastic neutron scattering results for single-crystalline samples of PrFe$$_4$$P$$_{12}$$, which undergoes a transition from the heavy-electron phase to the antiferro-type nonmagnetic ordered phase. In contrast to the quasielastic magnetic response observed in the heavy electron phase, the well-defined inelastic peaks located at 1.5 and 3 meV are superimposed in the ordered phase. The maximum spectral intensity appears at the Brillouin zone center for the original $$Imbar{3}$$ structure, and the minimum spectral intensity appears at the zone boundaries including the ordering vector $$q_0$$ = (1,0,0). The spectra are consistent with the recently proposed staggered ordering of a Pr site with well-localized $$f$$-electrons and that with a Kondo-singlet-like state, which are represented as the totally symmetric state accompanied by the charge modulation of carriers.


Suppression of time-reversal symmetry breaking superconductivity in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and Pr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$

Shu, L.*; 髭本 亘; 青木 勇二*; Hillier, A. D.*; 大石 一城*; 石田 憲二*; 門野 良典*; 幸田 章宏*; Bernal, O. O.*; MacLaughlin, D. E.*; et al.

Physical Review B, 83(10), p.100504_1 - 100504_4, 2011/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:27.07(Materials Science, Multidisciplinary)

時間反転対称性(TRS)の破れた超伝導状態について調べるため、Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$とPr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$合金において零磁場ミュオンスピン緩和測定を行った。TRSは自発的な局所磁場の発生で知ることができる。両合金において磁場は最初は減少したが、Ru置換系ではLa置換系に比べて50%速い現象がみられた。この結果から、TRSは$$xgeq 0.6$$で抑制されるが、La置換系ではすべての濃度において残ることが明らかになった。この結果は結晶場励起子によるクーパー対形成によるTRSの破れた超伝導機構を支持するものである。


Microscopic study of antiferromagnetic ground state and possible high-field ordered state in CeOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ using muon spin rotation and relaxation

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城*; 佐藤 一彦*; 青木 勇二*; 戸田 静香*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; Baines, C.*

Physical Review B, 82(1), p.014420_1 - 014420_8, 2010/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.08(Materials Science, Multidisciplinary)



Pressure-induced antiferromagnetic order in filled skutterudite PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$ studied by single-crystal high-pressure neutron diffraction

長壁 豊隆; 桑原 慶太郎*; 川名 大地*; 岩佐 和晃*; 菊地 大輔*; 青木 勇二*; 神木 正史*; 佐藤 英行*

Journal of the Physical Society of Japan, 79(3), p.034711_1 - 034711_7, 2010/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:33.05(Physics, Multidisciplinary)

The order parameter in the pressure-induced insulating phase of filled skutterudite compound PrFe$$_{4}$$P$$_{12}$$ has been investigated using high-pressure single-crystal neutron diffraction technique. Clear evidence of the antiferromagnetic order with the propagation vector $$vec{q}$$ = (1, 0, 0) was observed in the insulating phase above 2.7 GPa. The $$vec{q}$$ = (1, 0, 0) structure is identical with that in the non-magnetic ordered phase below 2.5 GPa and with the nesting property of the Fermi surface. The observed magnetic moment of Pr ion is 2$$mu$$B and almost pressure independent at least up to 4.2 GPa. The 2$$mu$$B magnetic moment is originated from the dipole in the low-lying quasi-quartet crystal field sate. The pressure-induced antiferromagnetic structure under 3.2 GPa is suppressed by applying magnetic field of about 1.5 T, which is interpreted as flop of magnetic moments into alignment of ferromagnetic state. This brings about the steep decrease of the resistivity due to the disappearance of the antiferromagnetic superstructure.


Possible low-energy excitations of multipoles in SmRu$$_4$$P$$_{12}$$ probed by muon spin relaxation

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城*; Heffner, R. H.; 西田 信彦*; 佐藤 一彦*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*

Physica B; Condensed Matter, 404(5-7), p.761 - 764, 2009/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:93.12(Physics, Condensed Matter)

SmRu$$_4$$P$$_{12}$$の磁気多極子秩序相($$T<T_{rm MI}=16.5$$K)における磁気揺らぎの性質を調べるために詳細な縦磁場$$mu$$SR測定を行った。縦緩和率の縦磁場依存性より、揺動磁場の大きさ及び揺らぎの頻度が温度の関数として得られた。揺動磁場が磁気多極子の低エネルギー励起に起因する可能性について述べる。


Weak ferromagnetic ordering in the anomalous field-insensitive heavy-fermion state in SmOs$$_4$$Sb$$_{12}$$

青木 勇二*; 髭本 亘; 綱島 慶乃*; 米澤 祐樹*; 佐藤 宏樹*; 幸田 章宏*; 伊藤 孝; 大石 一城; Heffner, R. H.; 菊地 大輔*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 404(5-7), p.757 - 760, 2009/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:76.31(Physics, Condensed Matter)



Novel features in filled skutterudites containing rare-earth elements with a plural number of 4f-electrons

佐藤 英行*; 青木 勇二*; 菊地 大輔*; 菅原 仁*; 髭本 亘; 大石 一城; 伊藤 孝; Heffner, R. H.; Saha, S. R.*; 幸田 章宏*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 404(5-7), p.749 - 753, 2009/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:76.31(Physics, Condensed Matter)




瀬野 康弘; 中間 茂雄; 佐藤 稔紀*; 郷家 光男*; 多田 浩幸*; 櫻井 英行*

JAEA-Research 2007-081, 120 Pages, 2008/01




Magnetic properties of SmRu$$_{4}$$P$$_{12}$$ probed by $$mu$$SR

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城; Heffner, R. H.; 西田 信彦*; 佐藤 一彦*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 68(11), p.2072 - 2075, 2007/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.83(Chemistry, Multidisciplinary)

充填スクッテルダイト化合物SmRu$$_4$$P$$_{12}$$$$T_{rm MI}$$=16.5Kにおいて磁気的な異常を伴った金属-絶縁体転移(MI転移)を示す。この物質の結晶場基底準位は$$Gamma_{67}$$四重項であると考えられており、これが多極子の自由度を有することから軌道秩序がMI転移の起源である可能性がある。われわれはMI転移に付随する磁気的な異常と基底状態を調べるために零磁場中においてミュオンスピン緩和法による測定を行った。温度の低下に伴い、零磁場におけるミュオンスピン緩和率が$$T_{rm MI}$$から単調増加して行く様子が観測された。この結果は、MI転移が磁気的な自由度にかかわる現象であることを端的にあらわしている。緩和率はさらに増加し続け、3Kからミュオンスピンの回転が観測されるようになる。ミュオンによって観測された内部磁場は遅い揺らぎを伴っており、この揺らぎは0.02Kにおいてほぼ凍結されて磁気的な基底状態に至る。内部磁場の分布から、磁気基底状態における秩序構造は非整合な反強磁性であると考えられる。


Superconducting properties of Pr-based filled skutterudite PrRu$$_4$$As$$_{12}$$

並木 孝洋*; 青木 勇二*; 佐藤 英行*; 関根 ちひろ*; 城谷 一民*; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 八木 健彦*

Journal of the Physical Society of Japan, 76(9), p.093704_1 - 093704_4, 2007/09

 被引用回数:30 パーセンタイル:20.97(Physics, Multidisciplinary)

We report on a systematic study of the superconducting characteristics and Pr crystalline-electric-field (CEF) levels of the filled skutterudite PrRu$$_4$$As$$_{12}$$ (T$$_c$$ = 2.33 K). The electronic specific heat coefficient $$gamma sim$$95 mJ/(K$$^2cdot$$mol), which is $$sim$$1.5 times larger than that of LaRu$$_4$$As$$_{12}$$, indicates 4$$f$$-originating quasiparticle mass enhancement. The magnetic susceptibility $$chi$$(T) indicates that the CEF ground state is a $$Gamma$$1 singlet and a $$Gamma$$4(1) triplet first excited state lies at $$Delta$$CEF$$sim$$30 K above. A systematic comparison among PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$, PrRu$$_4$$Sb$$_{12}$$, PrRu$$_4$$As$$_{12}$$, and La-based reference compounds suggests that the inelastic exchange scattering and aspherical charge scattering of conduction electrons from CEF-split 4$$f$$ levels play an essential role in the quasiparticle mass enhancement and in determining the value of Tc in the Pr-based filled skutterudites.


Muon spin relaxation and hyperfine-enhanced $$^{141}$$Pr nuclear spin dynamics in Pr(Os,Ru)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and (Pr,La)Os$$_4$$Sb$$_{12}$$

Shu, L.*; MacLaughlin, D. E.*; 青木 勇二*; 綱島 慶乃*; 米澤 祐樹*; 真田 祥太郎*; 菊地 大輔*; 佐藤 英行*; Heffner, R. H.; 髭本 亘; et al.

Physical Review B, 76(1), p.014527_1 - 014527_8, 2007/07

 被引用回数:20 パーセンタイル:33.35(Materials Science, Multidisciplinary)

Zero- and longitudinal-field muon spin relaxation experiments have been carried out in the alloy series Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and Pr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$ to elucidate the anomalous dynamic muon spin relaxation observed in these materials. The damping rate $$Lambda$$ associated with this relaxation varies with temperature, applied magnetic field, and dopant concentrations $$x$$ and $$y$$ in a manner consistent with the "hyperfine enhancement" of $$^{141}$$Pr nuclear spins. This mechanism arises from Van Vleck-like admixture of magnetic Pr$$^{3+}$$ crystalline-electric-field-split excited states into the nonmagnetic singlet ground state by the nuclear hyperfine coupling, thereby increasing the strengths of spin-spin interactions between $$^{141}$$Pr and muon spins and within the $$^{141}$$Pr spin system. We find qualitative agreement with this scenario and conclude that electronic spin fluctuations are not directly involved in the dynamic muon spin relaxation.


The Unconventional superconductivity of skutterudite PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$; Time-reversal symmetry breaking and adjacent field-induced quadrupole ordering

青木 勇二*; 田山 孝*; 榊原 俊郎*; 桑原 慶太郎*; 岩佐 和晃*; 神木 正史*; 髭本 亘; MacLaughlin, D. E.*; 菅原 仁*; 佐藤 英行*

Journal of the Physical Society of Japan, 76(5), p.051006_1 - 051006_13, 2007/05

 被引用回数:58 パーセンタイル:40.15(Physics, Multidisciplinary)



Evolution of local magnetic state in SmRu$$_4$$P$$_{12}$$ probed by muon spin relaxation

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城; 藤本 達也*; Heffner, R. H.; 西田 信彦*; 佐藤 一彦*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 菊地 大輔*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 76(5), p.053707_1 - 053707_4, 2007/05

 被引用回数:26 パーセンタイル:23.37(Physics, Multidisciplinary)



Resonant X-ray scattering of PrRu$$_4$$P$$_{12}$$

石井 賢司; 筒井 智嗣*; Hao, L.*; 長谷川 朋生*; 岩佐 和晃*; 坪田 雅己; 稲見 俊哉; 村上 洋一*; Saha, S. R.*; 菅原 仁*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.e178 - e180, 2007/03

充填スクッテルダイトPrRu$$_4$$P$$_{12}$$は、$$T_{MI}$$=62Kで構造相転移を伴った金属絶縁体転移を示す。$$4f$$電子のないLaRu$$_4$$P$$_{12}$$が転移を示さないことから、Prの$$4f$$電子が転移に重要な役割を果たしていると考えられており、このようなPrの電子状態に関する知見を得るために、Prの$$L_2$$, $$L_3$$吸収端での共鳴X線散乱実験を行った。$$T_{MI}$$において、$$vec{q}=(1,0,0)$$に対応する超格子反射でエネルギーに依存しない格子ひずみに加えて共鳴散乱成分が観測された。したがって、単位胞内の2つのPr原子は、確かに異なる電子状態になっているといえる。さらに、散乱光の偏光を分離した実験を行ったところ、両吸収端とも偏光が変わるような散乱は非常に小さいことがわかった。これは、2つのPrの散乱テンソル(つまり、共鳴散乱の中間状態であるPrの$$5d$$電子状態)の差が等方的であることを意味している。


Knight shift measurements in the superconducting state of Pr$$_{1-x}$$La$$_x$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$ (X=0.4) probed by $$mu$$SR

髭本 亘; 青木 勇二*; 大石 一城; 伊藤 孝; Heffner, R. H.; Saha, S. R.*; 幸田 章宏*; 佐藤 英行*; 門野 良典*; 菊地 大輔*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.620 - 622, 2007/03



Spin-triplet superconductivity in PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ probed by muon knight shift

髭本 亘; Saha, S. R.*; 幸田 章宏*; 大石 一城; 門野 良典*; 青木 勇二*; 菅原 仁*; 佐藤 英行*

Physical Review B, 75(2), p.020510_1 - 020510_4, 2007/01

 被引用回数:30 パーセンタイル:23.01(Materials Science, Multidisciplinary)



Time reversal symmetry breaking in superconducting (Pr,La)Os$$_4$$Sb$$_{12}$$ and Pr(Os,Ru)$$_4$$Sb$$_{12}$$

Shu, L.*; 髭本 亘; 青木 勇二*; Frederick, N. A.*; Yuhasz, W. M.*; Heffner, R. H.; 大石 一城; 石田 憲二*; 門野 良典*; 幸田 章宏*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 310(2, Part1), p.551 - 553, 2006/11

Zero-field muon spin relaxation ($$mu$$SR) experiments have been carried out in the Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and Pr$$_{1-y}$$La$$_y$$Os$$_4$$Sb$$_{12}$$ alloy systems to investigate the time-reversal symmetry (TRS) breaking found in an earlier ZF-$$mu$$SR study of the end compound PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$. Our results suggest that Ru doping is considerably more efficient than La doping in suppressing TRS-breaking superconducting pairing in PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$.

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