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Ion beam induced luminescence of complexes formed in adsorbent for MA recovery process

渡部 創; 片井 雄也*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*; 新井 剛*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 450, p.61 - 65, 2019/07

Ion-beam induced luminescence (IBIL) analysis on MA recovery adsorbent was performed to give chemical states of complexes formed in the adsorbent as fundamental information for process design, and EXAFS analysis was also carried out to support discussions. The IBIL spectra of the binary extractants system seemed to be superposition of individual ones, however it has also original peaks. As intensities of those peaks rapidly decreased with iteration time of measurements and the original peaks were not observed for the adsorbent without charging Eu(III), they were attributed to complexes of Eu(III) with organic compounds. Contributions of CMPO and HDEHP extractants for Eu(III) extraction must be not only individual ones but also cooperative.


Micro-PIXE analysis study of ferrite products synthesized from simulated radioactive liquid waste containing chemical hazardous elements

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 中澤 修; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 140, 2019/03



Complexation of Eu(III), Pb(II), and U(VI) with a ${{it Paramecium}}$ glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment

香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.

Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.95(Environmental Sciences)

バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。


Application of ferrite process to radioactive waste; Study of ferrite product stability by micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 大杉 武史; 山田 尚人*; 百合 庸介*; 佐藤 隆博*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 61, 2018/03



Fabrication of neutron optical devices using PBW technique

酒井 卓郎; 飯倉 寛; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*; 石井 保行*; 内田 正哉*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 140, 2018/03

In this work, we report on the application of a UV/EB curable resin, in proton beam writing (PBW) for the fabrication of fine neutron optics devices. The resin is a liquid at room temperature; therefore, it mixes easily with functional materials, such as neutron absorbers. However, 20-30 $$mu$$m thick neutron absorber must be required as the grating materials. So PBW is a promising technique to fabricate the neutron devices. The fabrication process is similar to lithography. The neutron absorber is gadolinium oxide (Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$). Pattern exposures are performed using 3 MeV proton beams approximately 1 $$mu$$m in diameter. The irradiated areas are quickly cured by polymerization. The fabricated gratings were observed using an optical microscope. The microscopic images show that the patterns of the fabricated structures agree well with the original one. In addition, a lateral direction of the sample was observed using the scanning electron microscope (SEM). The thickness of the sample is approximately 35 $$mu$$m. In conclusion, the fabrication of grating structures is successful and the results also proved that the UV/EB curable resin is very promising material for use in PBW micromachining.


Micro-PIXE analysis on adsorbent of extraction chromatography for MA(III) recovery

高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*

International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09




Local structure and distribution of remaining elements inside extraction chromatography adsorbents

渡部 創; 佐野 雄一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 大野 真平*; 新井 剛*; 松浦 治明*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.202 - 206, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Extraction chromatography is one of the most promising technology for minor actinide (MA(III): Am and Cm) recovery from high level liquid waste generated in the reprocessing. A brand-new adsorbent proposed by our group are expected to achieve more efficient MA(III) recovery than usual procedure. Fundamental MA(III) adsorption/elution performances of the adsorbents have been demonstrated. An appropriate washing process of lanthanides (Ln(III)) is necessary to be established to design a process flow. In this study, chemical state and distribution of Eu inside the adsorbent before and after contacting with candidate eluents for MA(III) or Ln(III) were evaluated by EXAFS measurements and micro-PIXE analysis, respectively. Two-dimensional PIXE images showed that adsorbed Eu and residual Eu after contacting with the eluents for MA(III) were uniformly distributed on the particle. However, EXAFS oscillation revealed that local structure around Eu drastically changes by the contact. Those results suggest that the Eu remained inside the particle without distinct shift and that they form various complexes with extractants in the particle.


Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.


Element distribution measurement in incineration ash using micro-PIXE analysis

阿部 智久; 嶋崎 竹二郎; 中山 卓也; 大曽根 理; 大杉 武史; 中澤 修; 百合 庸介*; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 83, 2017/03




江夏 昌志; 石井 保行; 山田 尚人; 大久保 猛; 加田 渉*; 喜多村 茜; 岩田 吉弘*; 神谷 富裕; 佐藤 隆博

JAEA-Technology 2016-006, 41 Pages, 2016/03


日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設では、これまでに、3MVシングルエンド加速器におけるMeV級軽イオンマイクロビームによる高空間分解能な局所元素分析・加工システムの開発を行ってきた。ここでは、加速器、ビーム輸送ライン及びマイクロビーム形成装置などの主構成機器に加えて、マイクロPIXE/PIGE(Particle Induced X-ray/Gamma-ray Emission)分析、三次元元素分布分析(PIXE-CT: Computed Tomography)、イオン誘起発光分析(IBIL: Ion Beam Induced Luminescence)及び微細加工(PBW: Proton Beam Writing)への応用研究に用いるための付帯装置・治具類に関する技術的な改良について、これらの機器・装置等の概要とともに纏める。


Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.



薄井 絢; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; 橋爪 将司*; et al.

第28回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.117 - 119, 2015/12

原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器の平成26年度における運転と整備の状況を報告する。シングルエンド加速器は、昇圧系トラブルによる2日間の研究利用運転の中止があったが、他の2台は、平成26年度に続き100%の稼働率を維持した。また、タンデム加速器はCoイオン(~12MeV, 3価)を新たに利用可能イオン種に加えた。タンデム加速器では、ターミナルの電圧安定度が極端に低下(1E-4以下)する現象について対策を講じた。加速電圧は、高電圧ターミナルの電圧測定値と電圧設定値の差分をもとに、ターミナルに蓄積される電荷量を制御することで安定に保たれる。電圧安定度の低下は、加速器のグランドベース(フレーム)から電源アースやCAMAC電源筐体を経由して電圧設定値の信号に誘導される100Hzの電源高調波ノイズが原因であると分かった。そこで、絶縁シートを用いて電源筐体とフレームの電気的絶縁及び電源アースの切り離しを試みた。その結果、電圧設定値の信号に誘導されていた100Hzのノイズが減少し、電圧安定度は2E-5程度に回復した。


In-situ monitoring of ion-beam luminescence of Si-O-C(-H) ceramics under proton-beam irradiation

成澤 雅紀*; 江夏 昌志; 武山 昭憲; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 佐藤 隆博; 外薗 洋樹*; 河相 武利*; 岩瀬 彰宏*

Journal of the Ceramic Society of Japan, 123(9), p.805 - 808, 2015/09

Two kinds of Si-O-C(-H) ceramics particles having intrinsic photoluminescence (PL) spectra were prepared from silicone resin microspheres by heat treatment in a hydrogen atmosphere at 800 or 1100$$^{circ}$$C. The obtained particles were painted on a Si substrate using a binder, and ion-beam-luminescence spectra were observed under proton beam irradiation with an acceleration energy in the ranges of 1-3 MeV. Observed spectra had peaks at wavelength of 520-540 nm. These peak wavelengths were larger than those observed under UV light irradiation. The luminescence of H$$_{2}$$ 1100 (sample decarbonized at 1100$$^{circ}$$C) was bright, and that of H$$_{2}$$ 800 (sample decarbonized at 800$$^{circ}$$C) was faint. However, the intensity of luminescence decreased rapidly at an early stage of the beam irradiation. In air, a sharp luminescence band with a peak at 300 nm appeared together with the main emission with a peak in the range of 520-540 nm. The existence of the sharp band at 300 nm was apparent in the H$$_{2}$$ 800 spectra, whereas it appeared as a minor peak in the H$$_{2}$$ 1100 spectra in air.



湯山 貴裕; 石堀 郁夫; 倉島 俊; 吉田 健一; 石坂 知久; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 宮脇 信正; et al.

Proceedings of 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.302 - 304, 2015/09

日本原子力研究開発機構のイオン照射施設TIARAでは4台の加速器により、材料・バイオ技術の研究開発への利用を主として、広範囲のエネルギー及び多様なイオン種のビームを提供している。本発表では2014年度のTIARAの稼働状況、保守・整備及び技術開発を報告する。保守・整備及び技術開発の主要な内容を以下に示す。サイクロトロンの高周波系において、ショート板用接触子に焼損が発生したため、接触子の交換及び焼損箇所の研磨を行うことで復旧させた。原因調査の結果、経年劣化によりフィードバックケーブルが断線しかかっていたため、不必要な高電圧が印加されたことが原因と判明した。サイクロトロン制御システムに関して、サポートが停止されたWindows XPをWindows 7に変更し、これに伴い制御システムを更新するとともに、トレンドグラフのログデータ保存機能、操作画面上の制御対象一括選択機能の付加など、各種機能を向上させた。C$$_{60}$$イオンビームの計測に関して、複雑な二次荷電粒子を生成するC$$_{60}$$イオンビームの正確な電流測定のために、サプレッサー電極の構造を改良することで二次荷電粒子を十分捕集するファラデーカップを開発した。


Fabrication of microstructures embedded in SC-CVD diamond with a focused proton microbeam

加田 渉*; 神林 佑哉*; 三浦 健太*; 猿谷 良太*; 久保田 篤志*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 花泉 修*

Key Engineering Materials, 643, p.15 - 19, 2015/05

Micro-processing procedures have been extensively studied using a Proton Beam Writing (PBW) technique in order to fabricate two or three dimensional microscopic patterns in single-crystal chemical vapor deposition (SC-CVD) diamonds. In this study, various microscopic patterns were drawn on SC-CVD diamonds (3.0 mm $$times$$ 3.0 mm $$times$$ 0.5 mm IIa single-crystal) at various fluences with PBW using 0.75 and 3 MeV proton beams. The beam conditions of PBW other than the beam energy were as follows; a beam size of 1 $$mu$$m, a scanning area of 800 $$mu$$m $$times$$ 800 $$mu$$m and beam current of up to 100 pA. From the result of the observations based on the optical and electrical modification of SC-CVD, the microscopic patterns were fabricated in the diamonds by the micro-processing procedure varying fluence and beam energy. This result demonstrated that the micro-processing procedure with PBW enables us to fabricate the two or three dimensional microscopic patterns, which are optically and electrically modified, in SC-CVD diamonds by optimizing fluence and beam energy.


Development of microbeam technology to expand applications at TIARA

神谷 富裕; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 348, p.4 - 7, 2015/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Instruments & Instrumentation)

Ion microbeam technology has been progressed at TIARA, aiming at expanding its applications. Micro-analyses of micro-PIGE and micro-IBIL (Ion Beam Induced Luminescence) based on the micro-PIXE have expanded a region of their analyzing objects. Micro-fabrication by mask-less irradiation on materials based on the technique of PBW (Proton Beam Writing) without etching processes was applied for optical, magnetic or other novel micro-devices fabrication. Single-ion-hitting technique which was required for reliable irradiation to biological cells or semiconductor devices progressed so that each ion hit could be monitored in real time using an efficient scintillator and a high sensitivity camera. Development of a thin film type particle detector was newly started for the same purpose. This paper summarizes the latest progress of the ion microbeam technology and applications at TIARA, and discusses their future prospects.


Development of embedded Mach-Zehnder optical waveguide structures in polydimethylsiloxane thin films by proton beam writing

加田 渉*; 三浦 健太*; 加藤 聖*; 猿谷 良太*; 久保田 篤志*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 石井 保行; 神谷 富裕; 西川 宏之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 348, p.218 - 222, 2015/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:34.97(Instruments & Instrumentation)

The Mach-Zehnder (MZ) optical structures were previously fabricated in a Poly-methyl-methacrylate (PMMA) thin film by Proton Beam Writing (PBW). The enhancement of optical transmittance in the structures is, however, required for industrial use. In this study, the MZ optical waveguides have been fabricated in a poly-dimethyl-siloxane (PDMS) thin film which has the higher optical permeability. The PDMS films were spin-coated on a silicon wafer (40 $$times$$ 20 $$times$$ 0.5 mm$$^3$$) with a thickness of approximately 30 $$mu$$m. The MZ waveguides were drawn by a 750 keV proton microbeam of 1$$mu$$m in diameter having the penetration depth of 18 $$mu$$m with fluence of 40-100 nC/mm$$^2$$. The beam writing was carried out combining an electric scanner and a mechanical sample-stage. The observation of the single-mode light propagation of 1.55 $$mu$$m fiber-laser in the MZ waveguides indicated that the optical transmittance have been successfully enhanced using PDMS.



薄井 絢; 宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; et al.

第27回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.118 - 121, 2015/03

平成25年度の原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器はマシントラブルによる実験の中止がなく、年間運転計画に対する稼働率は100%であった。年度末に補正予算を用いて老朽化した装置の更新を行うため、2月末までに土曜日を利用するなど、年間運転計画を前倒しすることで年度当初に計画した研究利用時間を確保した。各加速器の運転時間は、それぞれ例年並みの2,062時間, 2,320時間, 1,866時間であった。また、タンデム加速器は10月に総運転時間40,000時間を達成した。タンデム加速器では、断続的にターミナルの電圧安定度が極端に低下する現象が起こっている。その原因は、GVMアンプ, CPOアンプ及びターミナルポテンシャルスタビライザ(TPS)等のフィードバック制御に関わる機器の異常ではなく、TPSに入力信号に生じる50$$sim$$100Hzの周期的な電圧変動にあることが判明した。この電圧変動は建屋や周辺機器からのノイズによるものではなかったため、他の原因と考えられるCAMAC電源の電圧変動との関係を今後調査する。


Development of a scintillator for single-ion detection

横山 彰人; 加田 渉*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 山本 春也; 神谷 富裕; 横田 渉

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 168, 2015/03

サイクロトロンでは、数百MeV以上の重イオンマイクロビームを用いたシングルイオンヒット技術が生物細胞などの照射実験で利用されており、高精度位置検出が必要とされている。しかし、現状の固体飛跡検出器では 照射後の薬品による表面処理と顕微鏡での照射位置の観察に時間を要し、リアルタイムでの検出が困難であった。そこで、ビームモニタに利用されているZnS等の発光体などを試用したが発光強度や位置分解能が十分ではなかった。本研究では、単結晶サファイアに賦活剤として注入するEuイオンの量や熱処理条件等の調整により、強いイオンルミネッセンス(Ion Luminescence: IL)を発する試料の開発と発光検出装置の感度試験を行った。予備実験として調製試料の表面にレーザー照射することにより、電子励起過程を伴って発光するフォトルミネッセンス(Photoluminescence: PL)を測定した結果、表面から30nm$$sim$$70nmにEuを7.5ions/nm$$^{3}$$を注入した後に、600$$^{circ}$$Cで30分間熱処理した試料のPL強度が最大だった。また、同試料を用いた発光検出装置の感度試験では、260MeV Neイオンを1秒間に200個のフルエンス率で1点照射することによってILを捕えることができた。しかしながら、シングルイオンヒット実験では、ビーム電流量が数cps程度と低いことから、感度の向上のために賦活剤の濃度の調整などの改良を今後行う。



横田 渉; 佐藤 隆博; 神谷 富裕; 奥村 進; 倉島 俊; 宮脇 信正; 柏木 啓次; 吉田 健一; 舟山 知夫; 坂下 哲哉; et al.

JAEA-Technology 2014-018, 103 Pages, 2014/09



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