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論文

Study on optimizing microwave heating denitration method and powder characteristics of uranium trioxide

瀬川 智臣; 川口 浩一; 加藤 良幸; 石井 克典; 鈴木 政浩; 藤田 峻也*; 小林 昌平*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 9 Pages, 2019/05

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物への転換において、マイクロ波加熱脱硝法が利用されている。マイクロ波加熱の効率性及び均質なUO$$_{3}$$粉末を製造するための加熱均一性の向上を目的とし、塩化カリウム寒天及び硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験、並びに数値シミュレーションによる解析を実施した。硝酸ウラニル溶液の誘電損失に調整した塩化カリウム寒天を用いたマイクロ波加熱試験により、マイクロ波加熱脱硝に最適なサポートテーブル高さは50mmとなることを確認した。また、断熱材を用いた硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱試験により、脱硝時間の短縮によるエネルギー利用効率の向上及び脱硝体の剥離性が改善による収率の向上を確認した。さらに複数のサンプリング位置において採取したUO$$_{3}$$について、いずれも粉末特性が改善し高密度のペレットが作製可能となることが明らかになった。断熱材を設置することで硝酸ウラニル溶液のマイクロ波加熱の均一性が向上することが数値シミュレーションにより示された。

論文

Mechanism of flashing phenomena by microwave heating and influence of high dielectric constant solution

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯淺 朋久*; 瀬川 智臣; 加藤 良幸; 川口 浩一; 石井 克典

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 7 Pages, 2018/11

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により、酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末に転換しており、今後、量産規模の脱硝技術を開発する上で、マイクロ波加熱時の突沸及び噴きこぼれ防止のために運転条件の把握が求められる。本研究において、溶液の誘電率の増加に伴い熱伝導係数が低下することを明らかにした。また、噴き上げ現象においては気泡成長よりも無数の微小気泡の発生が支配的に影響を及ぼすと考えられる。

論文

Mechanism of flashing phenomena induced by microwave heating

藤田 峻也*; 阿部 豊*; 金子 暁子*; 湯浅 朋久*; 瀬川 智臣; 山田 美一; 加藤 良幸; 石井 克典

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 8 Pages, 2018/07

使用済燃料を再処理する工程において、マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造している。将来に向けた量産規模の脱硝技術開発において、マイクロ波加熱時の沸騰中の突沸及び噴きこぼれを防止するため、十分に運転条件を把握することが求められる。本研究においては、高誘電損失の硝酸ウラニル水溶液の模擬物質として塩化カリウム水溶液において、KCl濃度の増加に伴う誘電損失の増加に伴い、溶液表面でマイクロ波が損失することを実験及び電磁場解析により確認し、加熱状態の変化が突沸の発生に影響を及ぼすことを明らかにした。

論文

スクラップMOX粉末中のPuO$$_{2}$$の硝酸への溶解性向上技術開発

加藤 良幸

日本原子力学会和文論文誌, 14(2), p.75 - 85, 2015/06

ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料製造工程では、不純物濃度が高くなるなどして燃料製造仕様に合わなくなったMOX粉末が発生する。そのMOX粉末はMOX燃料製造にはそのまま使えないのでダーティースクラップ(DS)粉末として保管している。このDS粉末を再びMOX燃料製造に使用できるようにするには、DS粉末中のPuを硝酸で溶解した後に、抽出(精製)する必要がある。このPu溶解技術についてこれまでの技術ではDS粉末を焼結温度まで加熱してウラン-プルトニウムを固溶化させて沸騰硝酸で溶解するか電界溶解する必要があった。これらの手法では溶解槽や容器などが厳しい腐食環境下に置かれ、手順も煩雑なのでDS粉末中のPuを回収するために用いるには課題が多い。そこで、本研究では、MOX粉末を炭化珪素粉末と混ぜて1,300$$^{circ}$$C程度に加熱することで、珪酸塩を生成して、Puを室温の硝酸で溶解できるようにした。これにより、これまでは室温の硝酸ではMOX粉末中のPuを約10%しか溶解できなかったが、本法を採用するとPuを約70%溶解できることを確認した。

論文

硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液のマイクロ波脱硝における加熱効率

加藤 良幸

日本原子力学会和文論文誌, 13(2), p.62 - 73, 2014/05

核燃料再処理において、ウランとプルトニウムとを混合して酸化物燃料に転換することは、核不拡散推進の立場から重要である。こうした観点から我が国においては、軽水炉燃料再処理によって得られる硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムを混合して、マイクロ波加熱によって脱硝することで、混合酸化物燃料の原料粉末を得るプルトニウム混合転換技術が開発され、実用の大型再処理工場(日本原子力研究開発機構東海再処理工場及び日本原燃六ヶ所再処理工場)にも採用されている。本研究では、これらのプルトニウム・ウラン混合溶液をマイクロ波脱硝する時の加熱効率について研究した。まず、一般産業界で用いられているマイクロ波加熱装置の設計理論に基づき、試験装置を作成し、加熱効率を測定した。これらの結果を参考に実規模設備(東海再処理工場プルトニウム転換技術開発施設の主工程)においても、加熱効率を算出した。さらに、これらの結果を検討するために電磁場解析コードを用いて装置内の電磁界分布を解析した。

論文

マイクロ波加熱を用いたMOX燃料製造時の核燃料再処理溶液設置用スペーサーの溶液均一加熱に対する影響

今井 卓*; 田口 健治*; 柏 達也*; 北澤 敏秀*; 加藤 良幸; 瀬川 智臣; 鈴木 政浩

電気学会論文誌,A, 133(5), p.271 - 272, 2013/05

日本における核燃料サイクルの一環として、使用済み核燃料から得られるウラン及びプルトニウムの混合硝酸溶液である再処理溶液からマイクロ波加熱によりMOX燃料(UO$$_{2}$$+PuO$$_{2}$$)が製造されている。本研究では、MOX燃料を製造するために硝酸Pu/U混合溶液を均一加熱することを目的として、マイクロ波オーブンキャビティにおけるキャビティ底部と脱硝容器の間のスペーサーの効果について調べた。TBR(Top-to-bottom ratio)値(溶液上面と底面における吸収電力比)を評価することにより、溶液の均一加熱に対してスペーサー装荷の有効性を示す結果が得られた。

論文

Wet granulation of mixed oxide powders de-nitrated by the microwave heating

加藤 良幸

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(10), p.999 - 1009, 2012/10

AA2012-0237.pdf:1.28MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.11(Nuclear Science & Technology)

FBR用簡素化MOX燃料ペレット製造プロセスにおけるマイクロ波脱硝MOX粉末の湿式造粒性能を調査した。3枚羽根の撹拌羽根とチョッパーを備えた撹拌造粒機を使用して評価した。粉末物性は、SEM観察,粒度分布及び粉末流動性で評価した。この結果、水分添加率が12.5-13.5wt%と狭帯域の条件ではあるが、数ミクロンの原料粉末が直径120-140$$mu$$mの顆粒となり、粉末流動性が30未満であったものを73超えまでに改善でき、製品収率も90%超と良好な結果が得られた。焼結性能に大きな影響を与える比表面積は、低下させることなく原料粉末と同等であった。水分添加率が9wt%未満では、粉末流動性は原料粉末と変わらず、顆粒はみられなかった。この要因は、原料粉末中の毛細管(空間)に吸収されることによるものと追加実験の結果から推測された。水分添加率が14wt%超では、粉末流動性は飽和して変化しないが、製品収率が減少した。この狭帯域の水添加率と強い結合力は、顆粒形成を推測するペンデュラ状態とジョージ法の標準理論に基づき理解された。

論文

Feasibilyty study on a simplified MOX pellet fabrication process, the short process, for fast breeder reactor fuel

朝倉 浩一; 武内 健太郎; 牧野 崇義; 加藤 良幸

Nuclear Technology, 167(3), p.348 - 361, 2009/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:62.73(Nuclear Science & Technology)

簡素化MOXペレット製造法,ショートプロセスの技術的な成立性について研究を行った。プルトニウム含有率を30%に調整した約300gのMH-MOX粉末は、転動造粒装置により後続のペレット成型及び焼結プロセスで処理可能な形態に成功裏に処理できた。転動造粒された30%PuO$$_{2}$$-MOX粉末は、ダイ潤滑成型法により中空ペレットへ直接かつスムーズに成型可能であった。ダイ潤滑成型法を用いて調整したペレットは、従来法である粉末潤滑法により調整したペレットよりも高い引張強度を示した。このプロセスでは、グリーンペレット中の添加剤の量を約0.06wt%に制御可能であり、グリーンペレットの脱脂と焼結を同一の炉で処理可能である。転動造粒された30%PuO$$_{2}$$-MOX粉末の平均粒径を制御することにより、1700$$^{circ}$$C 2時間の焼結後に95%以上の理論密度を有するペレットを得ることができた。以上より、MOX中空ペレットを製造するにあたり、ショートプロセスは技術的に成立すると結論付けられる。

論文

Innovative powder production and granulation for advanced MOX fuel fabrication

栗田 勉; 加藤 良幸; 吉元 勝起; 鈴木 政浩; 木原 義之; 藤井 寛一

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.94 - 102, 2009/09

高度な混合酸化物燃料に関して、革新的なMOX粉末製造のために、マイクロ波脱硝に合うように特に設計された容器を、破砕、及び造粒に利用し、有機系潤滑剤や、工程間の粉末移送を使用しない新しい概念の製法を導入した。この概念を実現化させるために、2つの試みが試験された。(1)特別設計された3翼羽根は補助羽根と結合された。(2)ユニークな形状をした混合羽根は補助羽根と結合され、自動軌道の複合回転をする。造粒処理において、撹拌羽根は造粒の成長を促進させるが、補助羽根は過大な粒子を切ることで過度の成長を抑制させる。これらの造粒器は、添加剤として少量の水を使用する。その結果、純粋なWO$$_{3}$$モデル粉で顆粒の主な直径は、400$$sim$$1000ミクロン、流動性は82$$sim$$85が得られた。したがって、望ましい粉体物性と簡素な核物質製造の両方を満たし、運転効率改良とコスト低減の見通しが得られた。

論文

Flowability measurement of coarse particles using vibrating tube method

石井 克典; 鈴木 政浩; 山本 琢磨; 木原 義之; 加藤 良幸; 栗田 勉; 吉元 勝起; 安田 正俊*; 松坂 修二*

Journal of Chemical Engineering of Japan, 42(5), p.319 - 324, 2009/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:63.65(Engineering, Chemical)

振動細管式流動性測定法のMOX粒子への適用性を評価するために、振動細管式流動性測定装置により、直径が大きな粒子の流動性測定試験を実施した。模擬粒子は直径が850ミクロン以下の非放射性のジルコニア粒子であり、5種類の異なる粒径のサンプルを準備した。また細管の排出口径としては2mmから4mmのものを使用した。細管の排出口径は流動性の測定特性に大きな影響を与えた。4mmの排出口径の細管を用いることにより、すべての粒子径の模擬粒子を測定することができた。細管の傾斜角度も流動性測定特性に影響を与えた。粒子の排出が開始される流動開始加速度、すなわち流動性の評価ファクターは、カーの流動性指数と相関がある。高感度,測定時間の短さ,操作の容易さ等の利点を考慮すると、振動細管法はMOX粒子の遠隔流動性測定への適用が期待される。

論文

Calculations of thermodynamic properties of PuO$$_{2}$$ by the first-principles and lattice vibration

源 聡*; 加藤 正人; 小無 健司*; 川添 良幸*

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.18 - 20, 2009/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:10.14(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性データは取扱いが困難なことから、わずかしか報告がない。アクチニド化合物について計算科学を適用し、物性データを予測することができれば、アクチニド科学の理解が深まり、新たな燃料開発の展開が期待できる。本報告は、第一原理計算及び分子動力学計算を用いてPuO$$_{2}$$の電子状態,フォノン分散を計算した。その結果、第一原理分動力学計算を行い、格子定数,弾性定数,熱膨張率,比熱などの物性データを得ることができた。

論文

Application of microwave heating to MOX fuel production and its contribution to Japanese energy strategy

鈴木 政浩; 石井 克典; 山本 琢磨; 木原 義之; 加藤 良幸; 栗田 勉; 吉元 勝起; 藤井 寛一

Proceedings of Global Congress on Microwave Energy Applications (GCMEA 2008/MAJIC 1st), p.501 - 504, 2008/08

天然資源の乏しい日本において、エネルギー開発を着実に進めることは非常に重要である。石油やウラン資源なども枯渇する心配がある今日、原子力の位置づけが非常に高まっており、FBR開発こそが日本のエネルギー問題を解決する手段である。そのために、マイクロ波加熱の技術を利用し、再処理溶液を脱硝転換することでMOX原料が製造される。現在までに混合転換によりPuO$$_{2}$$/UO$$_{2}$$の良品の粉末を2kgMOX/batch規模で実証してきた。今後、量産化開発として1バッチで5kgU/hを目指した研究開発を進める。

論文

Characteristics and sinterability of MOX powder prepared by the microwave heating denitration method

朝倉 浩一; 加藤 良幸; 古屋 廣高

Nuclear Technology, 162(3), p.265 - 275, 2008/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.24(Nuclear Science & Technology)

マイクロウェーブ加熱脱硝(MH)法,ADU法及びシュウ酸沈殿法により各々調整された二酸化ウラン,二酸化プルトニウム及びウラン・プルトニウム混合酸化物を用い、これらの粉末のBET比表面積,空気透過法による平均粒径,かさ密度,タップ密度,安息角,スパチュラー角及び凝集度を測定した。BET比表面積と平均粒径から算出した表面積の比から表面粗さの程度を評価し、カーの理論に基づき粉末流動性を評価した。異なる粉末や調整条件の異なる粉末に関するこれらの評価結果について、焙焼温度をパラメータとした比較を行った。MH-MOX粉末の表面粗さについては、ADU-UO$$_{2}$$粉末のそれよりも大きく、シュウ酸沈殿法によるPuO$$_{2}$$のそれよりも小さな結果となった。これらの結果については、セラミックス物質においては一般に用いられているヒューティグ・タンマン温度の概念を用いることにより理解できる。既に、一般の論文でも報告されているように、MH-MOX及びADU-UO$$_{2}$$粉末の流動性は圧縮度の増加とともに減少した。しかし、その値は50以下であった。カーの理論によると、流動性の良い粉末と悪い粉末の境界は、流動性指数が60から69である。それゆえ、MOXペレット製造工程の成型機へ流動性の良い原料粉を供給するには、原料であるMH-MOX粉末,ADU-UO$$_{2}$$粉末及び乾式回収MOX粉末の混合粉末を造粒する必要がある。

論文

Development of the simplified MOX pellet fabrication process (short process); Improvement of MOX powder lowability

牧野 崇義; 沖田 高敏; 加藤 良幸; 栗田 勉; 高橋 芳晴; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

従来のMOX燃料製造コストを大幅に低減し得るショートプロセスと呼ばれる新たなペレット製造プロセスの開発を進めている。MH粉末は微粉末で流動性が悪いため、軽水炉に比べ細い高速炉用の成型金型にそのまま充てんしペレット化することは困難である。本試験では、2種類の方法でMH粉末の流動性を改良するためのホット試験を実施し、ペレット品質を評価した。

論文

Dielectric Properties of Uranium and Plutonium Nitrate Solution and the Oxide Compounds Formed in the De-nitratiin Process by the Microwave Heating Method

加藤 良幸; 栗田 勉; 安部 智之

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(8), p.857 - 862, 2004/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.57(Nuclear Science & Technology)

マイクロ波加熱法では、硝酸ウラニルと硝酸プルトニウムとの混合溶液(硝酸U/Pu溶液)は4つのステップでMOX粉末に混合転換される。硝酸U/Pu溶液と脱硝されたMOX粉末の誘電特性を測定した。反射法ではU/Pu硝酸塩溶液とU$$_{3}$$O$$_{8}$$粉を使用した。摂動法は50%PuO$$_{2}$$・UO$$_{3}$$$$beta$$-UO$$_{3}$$$$gamma$$-UO$$_{3}$$、およびU$$_{3}$$O$$_{8}$$粉を使用した。測定した誘電損失生成物($$epsilon$$・tan$$delta$$)は、硝酸の濃度に強く影響されたが、ウランとプルトニウムイオンの動きへの依存がほとんどなかった。この現象はマクスウェル-ワグナー効果により説明した。

論文

Study on the cause of the fire and explosion incident at bituminization demonstration facility of PNC Tokai Works

佐藤 嘉彦; 小山 智造; 三浦 昭彦; 加藤 良幸; 鈴木 弘; 重留 義明

Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, 0 Pages, 2000/10

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報告書

アスファルト固化処理施設火災爆発事故の中期的課題の対応$$sim$$模擬固化体を用いた発熱特性評価$$sim$$(技術報告)

重留 義明; 加藤 良幸; 米谷 雅之

JNC-TN8410 99-035, 62 Pages, 1999/12

JNC-TN8410-99-035.pdf:1.75MB

アスファルト固化処理施設の火災爆発事故の発生原因を究明するため、模擬のアスファルト固化体を調整し熱分析により事故調査委員会で指摘された発熱反応の活性化因子について評価を行った。その結果、事故の発生原因となり得るような発熱反応は検知できなかった。また事故発生前ではアスファルト混合物が通常より高い温度で充填されていたと推定され、この影響について評価するため高温度で模擬アスファルト固化体を保持する試験を行った。その結果、固化体内部に空洞や脆化した部分が生成されていた。これはドラム内物質分布状況調査において確認された通常とは異なる固化体性状と一致する。

報告書

アスファルト固化処理施設火災爆発事故の原因究明結果について(技術報告)

小山 智造; 藤田 秀人; 大森 栄一; 加藤 良幸; 鈴木 弘; 柴田 淳広; 重留 義明

JNC-TN8410 99-027, 423 Pages, 1999/12

JNC-TN8410-99-027.pdf:22.46MB

東海再処理施設のアスファルト固化処理施設において、平成9年3月11日に火災爆発事故が発生した。事故直後から、現場の状況把握・閉じこめ機能の回復・事故の拡大防止に努めるとともに、事故原因の究明のため精力的に調査検討を行ってきた。事故発生後2年間に及ぶ原因究明作業により、事故の原因をほぼ特定するに至った。主たる火災発生原因は、エクストルーダにおける物理的な発熱によりアスファルト混合物がドラムに充てんされる際の温度が異常に高温となったことである。この結果、充てん後の固化体中で緩やかな化学反応が継続し蓄熱発火に至った。エクストルーダ内における物理的な発熱は、エクストルーダに廃液を供給する速度を通常より低速にしたことにより発生した。爆発原因は、火災により換気機能が停止したアスファルト充てん室(R152)内にアスファルト固化体から放出された可燃性ガスが充満し、そこでアスファルト固化体の発火が起きたことによる。本報告ではこれらの事故原因を中心に、事故前・後の施設の状況、事故により放出された放射性物質の量、及び究明活動の結果得られた教訓を示す。

報告書

アスファルト固化処理施設火災爆発事故の中期的課題の対応; 原因究明のための施設状況調査その2

鈴木 弘; 加藤 良幸; 大森 栄一

JNC-TN8410 99-038, 76 Pages, 1999/09

JNC-TN8410-99-038.pdf:55.02MB

本報告書は、先に公開されたPNCTN8410-98-013「原因究明のための施設状況調査」を補完するため、平成9年9月以降に得られた知見および記録についてまとめたものである。アスファルト充てん室(R152)及びエクストルーダ室を除く各レッドセルは当初立入が制限されており調査が行えなかった。復旧作業の進捗に伴い全てのセルの調査を行ったが、爆発による被害は、セル換気ダクトを通って煤がセル内に流入した程度であり、破壊などの直接的な被害は認められなかった。アスファルト充てん室(R152)においても充てんドラムの施設外への搬出に引き続き、室内の片づけ・除染作業が行われ詳細な状況観察が可能となった。このため、今までの入域調査および観察カメラで確認できなかった細部や死角となっていた箇所について観察および写真撮影などの記録を行った。また、潰れた重量検量用ドラムの肉厚測定結果から、ドラムが潰れた際の圧力推定を行い今まで行ってきたアスファルト充てん室(R152)内機器等の破壊圧力と同等であることを確認した。さらに、エクストルーダについても、排出管(ゾーン8)の状況やエクストルーダに施されている保温材の状況などの調査を行った。この結果、排出管にシールディングウォール(M502)飛散時の損傷が見られたが機器本体には損傷がないことを確認した。

報告書

アスファルト固化処理施設火災爆発事故の中期的課題の対応; カルベ式熱量計MS80による模擬アスファルト混合物の熱量測定

加藤 良幸; 米谷 雅之

JNC-TN8410 99-036, 113 Pages, 1999/09

JNC-TN8410-99-036.pdf:68.66MB

アスファルト固化処理施設で発生した火災爆発事故の発生原因を究明するために、模擬アスファルト固化体を調製し、高感度のカルベ式熱量計であるMS80を用いて低温域(200$$^{circ}C$$以下)における模擬アスファルト固化体の発熱特性を把握するための測定試験を実施した。この測定の結果、恒温測定において検出できた最大発熱量が160$$^{circ}C$$で約1mW/g、200$$^{circ}C$$で約2mW/g、昇温速度0.01$$^{circ}C$$/minの昇温測定において検出できた最大発熱値は約0.5mW/gであった。また、模擬アスファルト固化体の調製法や模擬アスファルト固化体中の塩粒径、塩含有率(45%、60%)の違い、模擬沈殿物の添加の有無など模擬固化体の条件を変化させて測定したが、検出された発熱特性に有意な違いはみつけられなかった。

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