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吉田 尚生; 大野 卓也; 天野 祐希; 吉田 涼一朗; 阿部 仁; 山根 祐一
Nuclear Technology, 210(10), p.1999 - 2007, 2024/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)高レベル廃液(HLLW)の冷却システムの不具合とその対策の失敗は、HLLWの「蒸発乾固事故」につながる可能性がある。蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)は気体状Ruを形成することにより、HLLW中の他の元素よりも初期量に対して大きな割合で放出される可能性がある。放出されうる気体状Ruの化学形態を特定することは、粒子形成、液相へのガス吸収、移行経路上への沈着など、本事故におけるRuのソースターム評価に影響を及ぼす事象を包括的に理解する上で重要である。本研究では、HLLW模擬物質の加熱中に発生したオフガスをUV/Vis分光分析し、スペクトル内の既知成分(四酸化ルテニウムRuO
)、二酸化窒素、硝酸)の分離と、定量化を可能にするプログラムを用いて、発生したオフガス内の気体状Ruの組成分析を試みた。放出Ruの総量と分光分析で得たRuO放出量を比較した結果、RuOがオフガス中の気体状Ruの主成分であることが分かった。
山口 晃範*; 横塚 宗之*; 古田 昌代*; 久保田 和雄*; 藤根 幸雄*; 森 憲治*; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 21(4), p.173 - 182, 2022/09
確率論的リスク評価(PRA)から得られるリスク情報は、原子力施設におけるシビアアクシデント対策の有効性を評価するために有用である。再処理施設に対するPRA手法は原子力発電所のそれと比べて未成熟と考えられ、本手法を成熟させるためには事故シナリオの不確実性を低減することが重要となる。本論文では、再処理施設におけるシビアアクシデントである高レベル廃液の沸騰による蒸発乾固への事象進展と、それに伴う放射性物質の移動挙動に関する文献調査の結果をまとめた。Ruの重要な特徴の一つは、事象進展の過程で揮発性化合物を形成することであり、本稿ではその移動挙動を温度に基づいて4段階に分類した。高温まで至った乾固物からはRuは放出されない一方、Csのような他の揮発性元素が放出される可能性がある。実験データは未だに不十分な状態であり、放射性物質の移行挙動の温度依存性を明らかにすることが求められる。
吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
JAEA-Research 2021-011, 12 Pages, 2022/01
JAEA-Research-2021-011.pdf:1.49MB
再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故について、ルテニウム(Ru)の挙動が着目されている。Ruは四酸化ルテニウム(RuO)のような揮発性の化学種を形成し、硝酸、水または窒素酸化物を含む共存ガスと共に施設外へ放出される可能性があるためである。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、事故時の蒸気凝縮を模擬した、水溶液に対する気体状RuOの液相への移行挙動を実験的に測定した。その結果、RuOのガス吸収は液相中の亜硝酸(HNO
)濃度の増加により促進されたことから、化学吸収を伴う物質移動であることが示唆された。HNOを用いない対照実験では、温度が低いほど液相中のRu吸収率は大であったのに対し、HNOを用いた実験では、温度が高いほどRu吸収率が高かった。これは化学吸収に関与する化学反応が高温で活性化されたためであると考察される。
吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(2), p.145 - 150, 2021/02
被引用回数：2 パーセンタイル：17.49(Nuclear Science & Technology)日本の再処理施設における重大事故の一つである「冷却機能喪失による蒸発乾固」においては、他の元素に比べて多量の揮発性ルテニウムが環境中に放出されうる。これは飛沫同伴での放出に加え、ガス状の物質として揮発性ルテニウム化合物が高レベル濃縮廃液から放出されるためと考えられる。この揮発性ルテニウム化合物の放出は共存する亜硝酸イオンの還元力により抑制される可能性が予想される。揮発性ルテニウム化合物の放出挙動に対する亜硝酸イオンの効果を確認するため、亜硝酸イオン濃度をパラメータとした模擬廃液を加熱する4試験を実施した。亜硝酸イオン源として亜硝酸ナトリウムを添加することにより、揮発性ルテニウム化合物の放出が抑制される結果がみられた。本成果は冷却機能喪失による蒸発乾固におけるソースターム解析の進展に貢献することが期待される。
大野 卓也; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 阿部 仁
PLOS ONE (Internet), 16(1), p.e0245303_1 - e0245303_16, 2021/01
被引用回数：3 パーセンタイル：10.74(Multidisciplinary Sciences)火災時に原子力施設から漏れる放射性物質の量を評価する際には、グローブボックスの閉じ込め機能がどのように失われるかを考慮する必要がある。その一環として、この研究では、炎からの入熱によるグローブボックス材料の重量減少とそれに伴う熱分解ガスの放出を一貫して評価するモデルの構築を試みた。材料の重量減少はグローブボックスの壁材の減肉を示唆しており、熱分解ガスの放出は延焼が発生する可能性を示唆する。本研究では研究対象をグローブボックスパネルとして使用されるポリメチルメタクリレート(PMMA)とした。PMMAの熱重量分析では、熱分解による重量減少を予測するアレニウス式に代入するパラメーターを決定した。ここでは、PMMAの熱分解挙動が3つのステージに区分され、それぞれ62kJ/mol, 250kJ/mol、および265kJ/molの活性化エネルギーが導出された。また、ガス組成の定量分析により、PMMAから放出される熱分解ガスの組成は100%メタクリル酸メチルとして近似できることが明らかになった。この結果は、メタクリル酸メチルの放出量を上述のアレニウス式により推定できることを示唆する。このようなガス放出量の推定モデルの妥当性を確認するために、密封容器試験を実施した。この試験では、封入した材料が熱分解していくに従い容器内のガス分子の数が増加していく様を、内圧の変化を測定することで観察した。観察されたガス分子の増加挙動はアレニウスの式から推定されたものと同様であり、我々のモデルの有効性を示した。さらに、比較のためにビスフェノールAポリカーボネート(PC)についても同様の試験を実行した。PCの場合、密封容器試験で観察されるガス分子の数はモデルによる推定値よりも多くなる傾向が見られた。
吉田 尚生; 天野 祐希; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 阿部 仁
JAEA-Research 2020-014, 33 Pages, 2020/12
JAEA-Research-2020-014.pdf:3.66MB
使用済核燃料の再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故を考慮した場合、ルテニウムは揮発性の化合物を形成し、廃液中の放射性元素の中で比較的高い放出割合となりうる重要な元素である。本研究では、蒸発乾固事故に対する安全性評価に資することを目的として、気体状四酸化ルテニウム(RuO(g))の化学形変化挙動に与える窒素酸化物(NOx)の影響を実験的に評価した。その結果、RuO(g)の分解速度は一酸化窒素や二酸化窒素を添加しない場合よりも添加した場合の方が遅く、これらのNOxはRuO(g)を安定化することが明らかになった。また、安定化効果は二酸化窒素の方が高かった。
吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11
被引用回数：11 パーセンタイル：71.69(Nuclear Science & Technology)再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO
),水(HO)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO(RuO(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO(g)の分解が観察された。一方、HNOを含む混合ガスを用いた実験では、RuO(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。
吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06
再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。
吉田 尚生; 大野 卓也; 天野 祐希; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 55(6), p.599 - 604, 2018/06
被引用回数：10 パーセンタイル：60.52(Nuclear Science & Technology)再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故の際に、気体状ルテニウム化合物が環境中へ放出される可能性がある。この事故事象の安全評価に資するために、気体状ルテニウム化合物(四酸化ルテニウム)の移行挙動およびLeak Path Factorを実験的に評価した。施設内の移行経路を模擬したルテニウム気相部移行試験装置および事故時の気相組成を模擬した硝酸含有水蒸気を用いて試験を行った。対照実験として、乾燥空気および水蒸気条件を用いた試験を行った。結果として、ルテニウムは乾燥空気および水蒸気雰囲気下では移行経路に沈着した一方、硝酸含有水蒸気雰囲気下では沈着することなく移行経路を通過した。これらの結果は、気体状ルテニウムの移行挙動が気相条件の影響を受けることを示唆している。
吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁
JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01
JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB
再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。
吉田 尚生; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 阿部 仁
NEA/CSNI/R(2017)12/ADD1 (Internet), p.293 - 305, 2018/01
福島第一原子力発電所事故以降、日本では原子力施設の認可要件として重大事故に対する対応策が求められている。核燃料の再処理施設における重大事故の1つとして、高レベル濃縮廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。この事故は、貯槽内の冷却機能が喪失した場合に、内在する放射性物質の崩壊熱により廃液温度が上昇し、事故対策に失敗した場合には廃液の蒸発乾固に至ることで、放射性物質の放出が引き起こされるというものである。蒸発乾固事故時には、ルテニウム(Ru)はガス状の化合物を形成することで、その他の元素よりも多い割合で貯槽外へ放出されると考えられている。本発表では、蒸発乾固事故時におけるガス状Ruの発生及び移行挙動について、原子力安全基盤機構,日本原燃,原子力機構の間で行われた共同研究で得られた成果を紹介する。
津田 修一; 吉田 忠義; 中原 由紀夫; 佐藤 哲朗; 関 暁之; 松田 規宏; 安藤 真樹; 武宮 博; 谷垣 実*; 高宮 幸一*; et al.
JAEA-Technology 2013-037, 54 Pages, 2013/10
JAEA-Technology-2013-037.pdf:4.94MB
東京電力福島第一原子力発電所事故後における広域の詳細な空間線量率マップを作成するために、原子力機構は走行サーベイシステムKURAMA-IIを用いた測定を文部科学省の委託を受けて実施した。KURAMAは、一般乗用車に多数搭載して広範囲の空間線量率を詳細かつ短期間に把握することを目的として京都大学原子炉実験所で開発されたシステムである。KURAMAは、エネルギー補償型
線検出器で測定した線量率をGPSの測位データでタグ付けしながら記録する測定器、データを受け取り可視化のための処理や解析を行うサーバ、エンドユーザがデータを閲覧するためのクライアントから構成される。第2世代のKURAMA-IIでは更なる小型化、堅牢性の向上、データ送信の完全自動化等の機能が強化されたことによって、100台の同時測定が可能となり、広域の詳細な線量率マッピングをより短期間で実施することが可能になった。本報告では、KURAMA-IIによる測定データの信頼性を確保するために実施した基盤整備と、KURAMA-IIを空間線量率マッピング事業に適用した結果について述べるとともに、多数のKURAMA-IIを使用した走行サーベイの精度を保証するための効率的なKURAMA-IIの管理方法を提案した。
吉田 尚生; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 阿部 仁
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故を踏まえ、核燃料サイクル施設に対しても重大事故が定義され、対応策の有効性評価が求められている。再処理施設における重大事故の1つとして、高レベル濃縮廃液貯槽の蒸発乾固事故が定義されている。この事故は、貯槽内の冷却機能が喪失した場合に、内在する放射性物質の崩壊熱により廃液温度が上昇し、事故対策に失敗した場合には廃液の蒸発および乾固に至ることで、放射性物質の放出が引き起こされるというものである。この事故事象中で、ルテニウム(Ru)は四酸化ルテニウム(RuO)等の揮発性化合物を形成することで、他の元素よりも多い割合で貯槽外へ放出されると想定されている。本発表では、主に気体状Ruの放出と移行挙動に関して、原子力機構で実施してきた研究を紹介する。
吉田 涼一朗; 天野 祐希; 吉田 尚生; 阿部 仁
no journal, ,
サイクル安全研究グループでは、再処理施設の重大事故である高レベル放射性廃液蒸発乾固事故時の放射性物質移行研究を行っている。本研究は、このうち、同事故で放出が予想される揮発性ルテニウムの挙動に関し、亜硝酸の放出抑制効果に着目したものである。亜硝酸濃度を一定に制御し模擬廃液を沸騰させる実験の結果、廃液中の亜硝酸により揮発性ルテニウムの放出が抑制され得ることを見出した。
