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報告書

鉄の酸化還元・元素濃集機能による能動的廃棄物処分および環境保全システムに関する基礎的研究, 原子力基礎研究 H11-003 (委託研究)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JAERI-Tech 2002-021, 52 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-021.pdf:2.95MB

有害な重金属や有機物質あるいは放射性物質によって汚染した土壌に対する新しい修復技術として、汚染の除去並びに土壌中に鉄腐食生成物を層状に沈殿させることが可能な、鉄陽電極界面動電法を提案し、有効性を検討した。その結果、鉄腐食生成物がSe,Npの遅廷能を有していることを確認するとともに、生成物の鉱物学的特性についても明らかにした。したがって、鉄陽電極界面導電法は、汚染土壌に対する有望な環境修復技術の一つである。

論文

Characterization of Fe-montmorillonite; A Simulant of buffer materials accommodating overpack corrosion product

香西 直文; 安達 美総*; 川村 幸*; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 大貫 敏彦; 馬場 恒孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(12), p.1141 - 1143, 2001/12

本論文ではFe型モンモリロナイトの特性評価について述べる。Fe型モンモリロナイトは、炭素鋼オーバーパック腐食生成物が緩衝材中を拡散した状態を模擬している。Na型やCa型の天然のモンモリロナイトは陰イオンであるSe(VI)を吸着しない。著者らは、Fe型モンモリロナイトがSe(VI)を吸着することを見いだした。

報告書

緩衝材中の核種移行挙動に対する粘土の幾何学的微細構造の影響に関する研究

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JNC-TJ8400 2001-005, 42 Pages, 2001/03

JNC-TJ8400-2001-005.pdf:2.08MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるベントナイト緩衝材の性能評価を行う上で、圧密したベントナイト中の核種の拡散挙動の研究が重要とされている。その中でベントナイトの微細構造は拡散挙動に影響を及ぼす因子の一つと考えられている。そこで、本研究では、まず、粒径の異なる2つのモンモリロナイト試料(ベントナイトの主たる構成鉱物)を調製し、その特性評価を幾つかの方法によって行うとともに、それらの試料を用いた拡散実験を行い、HTO、Cl-イオンおよびCs+イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数を、種々の乾燥密度において決定した。粒径の異なるモンモリロナイト試料の特性評価では、BET法およびEGME法によってそれぞれ比表面積を求めた。また、試料の粒径分布をレーザー回折・散乱式粒度分析測定装置によって求めた。モンモリロナイト試料の微細構造観察は、走査型電子顕微鏡(SEM)および原子間力顕微鏡(AFM)によって行った。BET法によって求めた比表面積は、粗粒試料に比べ細粒試料で大きな値となったのに対し、EGME法で求めた比表面積は同じ値を示した。レーザー回折・散乱式粒度分析では、試料をエタノールに分散させた場合には粗粒と細粒試料で異なった粒子サイズ分布が得られたのに対して、分散剤としてNa6(PO3)6を用いて試料を水に分散させた場合には、両者に差が認められなかった。これらの結果は、モンモリロナイト粒子を形成しているモンモリロナイトのシートが、粒子サイズが異なっていても、ほぼ同じであることを示している。拡散実験では、HTOおよびCl-イオンの見かけの拡散係数および実効拡散係数が乾燥密度1.0および1.8Mgm-3のいずれにおいても、粗粒試料よりも細粒試料で高い値となった。一方、Cs+イオンの拡散では、粒径の影響は逆になった。収着の影響が無い実効拡散係数においてもこのような粒径の影響が認められたことから、これらの結果は収着係数の相違では説明できない。本研究で得られた実験結果は細孔拡散モデルでは説明できず、これを説明するためには、外表面拡散や層間拡散を含んだ拡散プロセスの新しい概念が必要である。

論文

Apparent diffusion coefficients and chemical species of neptunium(V) in compacted na-montmorillonite

香西 直文; 稲田 貢一*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 馬場 恒孝

Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4), p.149 - 158, 2001/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:54.61

Na$$^{+}$$型に調製した圧密モンモリロナイト中でのNp(V)の拡散挙動を非定常拡散法により検討した。見かけの拡散係数の温度変化から求められる拡散の活性化エネルギーから拡散経路について議論した。また、選択的逐次抽出法により、拡散中の核種の化学形等を議論した。圧密度1.0g/cm$$^{3}$$のときの見かけの拡散係数は、15$$^{circ}$$Cでの3.7$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$から50$$^{circ}$$Cでの9.2$$times$$10$$^{-12}$$m$$^{2}$$s$$^{-1}$$まで温度とともに増加した。見かけの拡散係数をT$$^{-1}$$に対してプロットすると良い直線性を示し、この傾きから得られる拡散の活性化エネルギーは17.8KJmol$$^{-1}$$であった。この値はイオンが自由水中を拡散するときの活性化エネルギー値に近い。圧密度を最大1.6g/cm$$^{3}$$まで高めたときの結果及び選択的逐次抽出実験結果等から総合的にNp(V)の拡散メカニズムを検討する。

論文

Observation of Microstructures of Compacted Bentonite by Microfocus X-Ray Computerized Tomography (Micro-CT)

鈴木 覚; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 香西 直文*

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(8), p.697 - 699, 2001/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:21.06(Nuclear Science & Technology)

X線マイクロCT法により、乾燥時と含水時のベントナイトの微細構造の変化について"その場"観測した。

報告書

人工バリア中の核種移行挙動に関する研究(II)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JNC-TJ8400 2000-018, 79 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-018.pdf:2.09MB

地層処分の安全評価のための基礎的研究として、粘土緩衝材中の核種の拡散挙動およびオーバーパックの腐食に関連した研究を行った。緩衝材中の核種の移行挙動に関する研究では、ベントナイトの主たる構成鉱物であるモンモリロナイトに対して、水で飽和した状態の圧密試料の底面間隔ならびに含水率を求めた。また、Na+、Sr2+、Cs+、Cl-イオンの見かけの拡散係数およびそれらの活性化エネルギーを異なった乾燥密度において決定した。得られた活性化エネルギーは乾燥密度の増加とともに増加する傾向を示した。これは、圧密モンモリロナイト試料中のイオンの拡散機構が乾燥密度の増加にともなって変化していることを示唆している。ここでは、これらの活性化エネルギーの変化を合理的に説明するために、支配的な拡散プロセスが乾燥密度の増加によって細孔拡散から表面拡散へ、さらに表面拡散から層間拡散へと移り変わるとした複合的な拡散モデルを提案した。Na型モンモリロナイトは、粘土緩衝材に地下水やセメント構造材などからもたらされたCa2+イオンとイオン交換することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価することによって変質することが考えられる。この変質がイオンの拡散挙動に及ぼす影響を評価するため、Na/Ca混在型モンモリロナイト中でのNa+およびCs+イオンの見かけの拡散係数とそれらの活性化エネルギーを調べた。その結果、Ca型化によるベントナイトの変質は、Na+およびCs+イオンの見かけの拡散係数ならびに拡散の活性化エネルギーに影響を及ぼすことが明らかとなった。こうした影響は、細孔拡散のみでは説明できず、複合拡散モデルによってもっとも合理的に説明されることが示唆された。ベントナイト中でのオーバーパックの腐食挙動を理解するため、ベントナイト中に存在する黄鉄鉱の乾燥中の酸化挙動を調べた。ベントナイトの乾燥に伴って、ベントナイト中の黄鉄鉱量の減少、ベントナイト懸濁液のpHの低下ならびに硫酸イオン濃度の増加が認められた。これは、乾燥中において黄鉄鉱の酸化が徐々に進行することを示している。一方、ベントナイトの乾燥時間の増加に伴い、ベントナイト中の鉄の平均腐食速度ならびに腐食生成物の見かけの拡散係数が増加することが明らかになった。これらは、黄鉄鉱の酸化に伴うpHの低下に起因していると考えられる。

論文

Thermal expansion and thermal conductivity of cesium uranates

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(7), p.485 - 493, 1998/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:59.81(Nuclear Science & Technology)

酸素ポテンシャルの高い酸化物燃料中において生成することが熱力学的に予測されているCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$を、U$$_{3}$$O$$_{8}$$とCs$$_{2}$$CO$$_{3}$$から調整し、熱膨張率及び熱伝導率を測定した。高温X線回折法による格子定数の温度依存性から求めたCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$の線熱膨張は、室温から973Kまでで1.2%であり、Cs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$については1073Kまでで1%であった。CS$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$のディスク状試料を作製し、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定した。測定値に密度と比熱を掛け、熱伝導率を温度の関数として決定した。100%理論密度に換算したCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$の熱伝導率は980Kで1.18W/mKでありUO$$_{2}$$の約30%であった。Cs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$については1093Kで0.94W/mKであり、UO$$_{2}$$の約27%であった。

報告書

圧縮ベントナイト中のイオンの拡散に関する研究

大橋 弘士*; 佐藤 正和*; 小崎 完*

PNC-TJ1600 98-001, 43 Pages, 1998/02

PNC-TJ1600-98-001.pdf:0.94MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分のための基礎研究として、圧縮ベントナイト中のイオンの拡散に関する研究を行った。圧密し水で飽和したNa型モンモリロナイト試料の底面間隔をX線回析によって求めた。乾燥密度1.0$$sim$$1.3Mgm-3の試料では層間に3水分子層のみが、乾燥密度1.6Mgm-3以上の試料では層間に2水分子層のみが認められたのに対し、乾燥密度1.4および1.5Mgm-3の試料では層間に2および3水分子層の両方が認められた。また、乾燥密度0.9Mgm-3以下の試料では、3水分子以下の層間は認められなかった。一方、試料の含水率から平均の層間距離を推定し、X線回析によって求めた値と比較した。その結果、低乾燥密度では層間に3水分子層以上の水を含んだ比較的大きな空間あるいは細孔が存在しうるのに対し、高乾燥密度ではほとんどの水が層間にあると考えられた。Na+、Sr2+、Cs+、Cl-イオンの見かけの拡散係数を決定した。細孔拡散モデルに従って、得られたCl-イオンの見かけの拡散係数からモンモリナイト試料の形状因子を、Na+、Sr2+、Cs+イオンの見かけの拡散係数から収着係数をそれぞれ求めた。各イオンの収着係数は異なった乾燥密度依存性を示し、この原因として間隙水中以外の拡散の寄与が考えられた。見かけの拡散係数の温度依存性より求めた拡散の活性化エネルギーは、各イオンとも高乾燥密度試料において低乾燥密度試料より大きな値を示すとともに、一部を除いて自由水中のイオンの拡散の活性化エネルギーと異なった値となった。また、それらの乾燥密度依存性は、乾燥密度1.4Mgm-3を境に差が認められた。このような活性化エネルギーの変化は、間隙水中のイオン濃度の変化、収着エネルギーの変化では説明できないものであり、乾燥密度の増加とともに拡散プロセスが変化していることに起因する可能性が高いと考えられる。特に、高乾燥密度試料中の陽イオンの拡散では、細孔拡散よりはモンモリロナイト外表面あるいは層間の拡散が支配的であることが強く示唆された。

論文

Thermal expansion and thermal conductivity of Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Journal of Alloys and Compounds, 278, p.277 - 282, 1998/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:80.02(Chemistry, Physical)

高速炉燃料中でステンレス被覆管内面に生成する可能性があるCs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$について、高速X線回折法により測定した格子定数の温度依存性から、熱膨張率を決定した。室温から873Kまでの熱膨張率は2.34%であり、UO$$_{2}$$の約4倍、ステンレス鋼の2倍以上であった。ディスク状試料について、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定し、密度と比熱の文献値から熱伝導率を決定した。100%理論密度での値に換算した熱伝導率は、800Kで0.40W/mKであり、これはUO$$_{2}$$の10%以下、また、U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$O$$_{1.98}$$の12%以下であった。

報告書

ウラン酸セシウムの生成に関する熱力学的評価とその調製

高野 公秀; 湊 和生; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

JAERI-Research 97-021, 19 Pages, 1997/03

JAERI-Research-97-021.pdf:0.74MB

酸化物燃料中での生成が予測されているウラン酸セシウムについて、熱膨張率と熱伝導率の測定用試料として、Cs$$_{2}$$UO$$_{4}$$とCs$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$の2種類の試料をU$$_{3}$$O$$_{8}$$とCs$$_{2}$$CO$$_{3}$$から調製した。調製に際して、自由エネルギー最小化法に基づく熱力学計算コードによる化学平衡計算を行い、これらの化合物が生成および分解する温度を評価し、その結果から試料の調製温度を決定した。調製した2種類の試料に対してX線回折を行い、それぞれ単相の試料が得られたことを確認した。また、熱重量分析および示差熱分析を行い分解温度を測定し、化学平衡計算の結果と比較したところ、両者はほぼ一致した。

論文

Thermal expansion and thermal conductivity of cesium molybdate

湊 和生; 高野 公秀; 福田 幸朔; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Journal of Alloys and Compounds, 255, p.18 - 23, 1997/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.87(Chemistry, Physical)

モリブデン酸セシウムの熱膨張率及び熱伝導率を測定した。熱膨張率は、高温X線回折法による室温から773Kまでの格子定数の温度依存性から導出した。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の線熱膨張率は、773Kにおいて約2%であり、UO$$_{2}$$の線熱膨張率の4倍以上であった。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を室温から1000Kまで測定し、かさ密度及び比熱容量の文献値を用いて導出した。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の熱伝導率は、400K以上で温度の上昇とともに増加した。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の熱伝導率は、300KにおいてUO$$_{2}$$の熱伝導率の約5%であり、1000Kにおいては20%以下であった。

論文

Migration behavior of palladium in uranium dioxide

米山 充*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 小川 徹; 伊藤 昭憲; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 247, p.50 - 58, 1997/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.26(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究は原研・大学バックエンド・プロジェクト共同研究として行ってきた成果をまとめたものである。本研究ではUO$$_{2}$$中のPd(パラジウム)の移行挙動を1573~2073Kの温度範囲で調べた。測定方法は、UO$$_{2}$$表面にPd金属を付着させ、UO$$_{2}$$内部に移動したPd濃度を測定したものである。Pdの移行深さは90%TDUO$$_{2}$$で約100$$mu$$m、95%UO$$_{2}$$で約50$$mu$$mであった。熱力学的計算によりUO$$_{2}$$中でのU-Pd合金生成について検討した。U-Pd合金生成を考慮してPdのガス拡散モデルを提唱した。

論文

Effects of humic acid on the sorption of neptunium(V) on kaolinite

新津 好伸*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; 長尾 誠也; 村岡 進

Journal of Nuclear Materials, 248, p.328 - 332, 1997/00

 被引用回数:35 パーセンタイル:8.6(Materials Science, Multidisciplinary)

放射性核種の地層中での吸着挙動は、地下水組成、特に有機物の存在により影響を受ける。そこで本研究ではフミン酸がNp(V)のカオリナイトへの吸着に及ぼす影響について調べた。その結果、pH8以下ではNp(V)の分配係数はフミン酸濃度とともに増加するが、pH8以上では逆に低下することがわかった。この現象は、フミン酸がカオリナイトへ吸着することによるNp(V)-humateのカオリナイト表面での形成反応と、溶液中でのNp(V)-humateの形成によるNp(V)の吸着の低下による結果であることを明らかにし、これらの反応がpHとフミン酸濃度により大きく支配されていることを示した。

論文

Thermal properties of cesium molybdate

湊 和生; 高野 公秀*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 福田 幸朔

Transactions of the American Nuclear Society, 74, p.95 - 96, 1996/00

Cs-Mo-O系の複合酸化物Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の熱膨張率(格子定数変化率)及び熱拡散率を測定した。熱膨張率は、高温X線回折により、コーエン法を用いて格子定数を温度の関数として得た。各結晶軸の熱膨張率には、異方性が見られた。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の幾何平均の線熱膨張率は、UO$$_{2}$$の3倍以上であった。熱拡散率は、レーザーフラッシュ法により測定し、かさ密度及び比熱の文献値を用いて熱伝導率を算出した。熱拡散率には、841Kにおける相転移のために、不連続性が認められた。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の熱伝導率は、UO$$_{2}$$の2分の1以下の小さな値であった。

論文

Influence of humic acid on sorption of neptunium(V) onto soil

坂本 義昭; 長尾 誠也; 大貫 敏彦; 妹尾 宗明; 大橋 誠和*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Mater. Res. Soc. Symp. Proc., Vol. 353, 0, p.997 - 1004, 1995/00

放射性廃棄物の地層処分の安全評価において重要な因子と考えられる地下水中の有機物の影響として、ネプツニウムの吸着に及ぼすフミン酸の影響について検討を行った。まず地下水中でのネプツニウムの化学形態に及ぼす影響として、ネプツニウム-フミン酸の錯形成定数を求めた。更にフミン酸存在下におけるネプツニウムの吸着実験を行った。その結果、ネプツニウムの吸着率はフミン酸が存在することにより約15%程度減少し、この現象はpH7~8の領域で認められた。この結果は、溶液中でのネプツニウムのフミン酸による化学形態の変化に対応する結果となった。

報告書

二酸化ウランにおけるパラジウムの移行挙動,III

米山 充*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 小川 徹; 伊藤 昭憲; 福田 幸朔

JAERI-M 92-118, 49 Pages, 1992/08

JAERI-M-92-118.pdf:2.54MB

パラジウム(Pd)は高温ガス炉被覆燃料粒子のUO$$_{2}$$核から容易に放出され、SiC被覆層を侵食する作用がある。本研究ではUO$$_{2}$$ウエハースにPd箔をはさんで拡散対とし、1300~1800$$^{circ}$$Cで加熱することによりPdの移行を調べるとともに、UO$$_{2}$$上でのPdの融解およびU-Pd合金の生成の可能性を調べる実験を行った。この実験によりUO$$_{2}$$中のPdの移行は、UO$$_{2}$$内の気孔を経路としてU-Pd合金の生成が遅延効果として働く気相拡散に依存するというモデルで説明できた。熱力学的計算からはO/U比が2.00よりも高い酸素ポテンシャルの条件のもとでUPd$$_{3}$$が生成することが明らかになった。

報告書

二酸化ウランにおけるパラジウムの移行挙動

高田 実*; 大橋 弘士*; 諸住 高*; 小川 徹; 福田 幸朔

JAERI-M 90-113, 46 Pages, 1990/07

JAERI-M-90-113.pdf:3.74MB

本研究は原研・大学プロジェクト共同研究の一環として行われたものである。本研究ではUO$$_{2}$$中にPd及びPd+Moを添加した試料を調製し、1800$$^{circ}$$Cで高温加熱することによりPd析出物がどのように生長するかをEPMA及び金相学的に調べた。さらに、UO$$_{2}$$表面にPdを蒸着させ、1400$$^{circ}$$Cで長時間加熱した後、Pdの拡散をEPMAで調べた。

報告書

UO$$_{2}$$における貴金属核分裂生成物の移行挙動,1; 試料調製とキャラクタリゼーション

村上 裕彦*; 小川 徹; 福田 幸朔; 大橋 弘士*; 高田 実*; 諸住 高*

JAERI-M 89-092, 12 Pages, 1989/07

JAERI-M-89-092.pdf:1.46MB

SNAM法の原液調製技術を応用して添加物(Pd、Mo)入りのUO$$_{2}$$ペレットを製造し、O/U比および密度を測定するとともに、顕微鏡組織観察、EPMAによる析出物の同定を行った。添加したPdおよびMoについては良好な分布状態が得られていることを確認した。EPMA分析の結果、PdとMoとを含む析出物の組成は一定ではなく、両者を同時に含んだ析出物、あるいは、それぞれ単独に近い析出物として存在していることが明らかになった。

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