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論文

Dissolution behavior of irradiated mixed oxide fuel with short stroke shearing for fast reactor reprocessing

池内 宏知; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 小泉 務; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.169 - 180, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.14(Nuclear Science & Technology)

高速炉燃料再処理において高重金属濃度の溶解液を得るため、燃料の短尺せん断片を用いた効率的な溶解プロセスを確立した。照射済MOX燃料の溶解速度に対するPu富化度,重金属濃度、及びせん断長さによる影響を調査した。その結果、照射済燃料の溶解速度はPu富化度の上昇とともに指数関数的に減少するが、未照射燃料と比べて100から1000倍程度増加することがわかった。浸透理論による速度論的解析の結果、重金属濃度の増加により固液比が減少し、燃料への硝酸の浸透性が低下することで溶解速度が低下することが示唆された。せん断長さの短尺化(長さ10mm)により、燃料の比表面積が増加することで硝酸の浸透性が改善され、高重金属濃度の条件においても従来再処理における濃度条件と同程度に溶解速度が維持されることがわかった。

論文

Washing of uranyl nitrate hexahydrate crystals with nitric acid aqueous solution to improve crystal quality

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(46), p.15170 - 15175, 2012/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.88(Engineering, Chemical)

Ceを含んだ硝酸ウラニル溶液を用いた洗浄試験では、母液に留まるCeは硝酸ウラニル六水和物結晶の表面に付着し、低HNO$$_{3}$$濃度の洗浄液による洗浄操作により除去できる傾向を示した。照射済高速炉燃料溶解液を用いた晶析試験では、液体不純物の除染係数は結晶洗浄操作により向上した。一方、固体不純物の除染係数は、数回の洗浄操作に伴い減少した。これは、硝酸ウラニル六水和物結晶が固体不純物よりもHNO$$_{3}$$溶液に溶けやすいことに起因するものと思われる。

論文

Extraction behavior of fission products with tri-${it n}$-butyl phosphate by countercurrent multistage extraction in a uranium, plutonium, and neptunium co-recovery system

中原 将海; 中島 靖雄; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 51(40), p.13245 - 13250, 2012/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:78.47(Engineering, Chemical)

核分裂生成物の抽出挙動を調べるために、U, Pu及びNp共回収システムにおいて遠心抽出器を用いた向流多段試験を行った。Npは、UとPu共にリン酸トリブチルにより回収できた。本試験結果において、Zrは低HNO$$_{3}$$濃度溶液により洗浄し、Tcは高HNO$$_{3}$$濃度溶液により除染された。他の核分裂生成物についてもこの抽出システムにおいて効率的に除染することができた。

論文

Dissolution behavior of irradiated mixed-oxide fuels with different plutonium contents

池内 宏知; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 小泉 務

Procedia Chemistry, 7, p.77 - 83, 2012/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:4

照射済燃料の溶解速度及び不溶解残渣の発生量に与えるPu富化度の影響を調査した。Pu富化度30%未満、平均燃焼度40.1-63.7GWD/tの照射済燃料の溶解速度を、表面積理論に基づく速度論的解析に基づき評価した。その結果、照射済燃料の溶解速度は、未照射の場合と同様、Pu富化度とともに指数関数的に減少したが、照射により最大1000倍程度増加することが示唆された。不溶解残渣の発生量はPu富化度ともに増加し、これは照射段階におけるFP生成の促進に起因する可能性が高い。重金属初期質量の約1.3%が不溶解残渣として残った。

論文

Development of simulation code for FBR spent fuel dissolution with rotary drum type continuous dissolver

佐野 雄一; 桂井 清道; 鷲谷 忠博; 小泉 務; 松本 聡*

Proceedings of 19th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-19) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/10

原子力機構は、高速炉燃料再処理向け回転ドラム型連続溶解槽にかかわる研究開発の一環として、溶解シミュレーションコードPLUM (Peach-base dissoLUtion code for druM type rotary dissolver)の開発を進めている。これまでに開発してきたシミュレーションコードについて、概要と特徴,解析事例並びに今後の開発課題を整理する。

論文

Behavior of actinide elements and fission products in recovery of uranyl nitrate hexahydrate crystal by cooling crystallization method

中原 将海; 小泉 務; 野村 和則

Nuclear Technology, 174(1), p.109 - 118, 2011/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.01(Nuclear Science & Technology)

照射済燃料溶解液を用いて冷却晶析法により硝酸ウラニル六水和物の回収におけるアクチノイド元素及び核分裂生成物の挙動を調べた。液体不純物は、結晶洗浄により概ね除去できたが、固体不純物は、結晶洗浄後も硝酸ウラニル六水和物結晶に同伴した。

論文

Enhancement of decontamination performance of impurities for uranyl nitrate hexahydrate crystalline particles by crystal purification operation

中原 将海; 小泉 務; 野村 和則

Nuclear Technology, 174(1), p.77 - 84, 2011/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:49.91(Nuclear Science & Technology)

照射済燃料溶解液から回収した硝酸ウラニル六水和物の結晶精製挙動を調べた。硝酸ウラニル六水和物結晶の表面に付着している液体不純物は、結晶洗浄により除去され、硝酸ウラニル六水和物結晶に内包している液体不純物は、発汗現象により除染係数が向上したと考えられる。

論文

Precipitation behavior of dicesium tetravalent plutonium hexanitrate in cooling crystallization of uranyl nitrate hexahydrate

中原 将海; 小泉 務; 野村 和則

Nuclear Technology, 173(2), p.183 - 190, 2011/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.01(Nuclear Science & Technology)

U晶析プロセスにおけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の沈殿挙動を評価した。原料液のPu原子価をPu(VI)の条件ではCsは硝酸ウラニル六水和物結晶から概ね除去することができたものの、Pu(VI)はU(VI)と共結晶化し、Puはほとんど除染できなかった。結晶洗浄後のPuとCsの除染係数は、原料液中のCs濃度が増加するに従い、減少する傾向を示した。これは、原料液中のCsイオンがCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成に寄与していることが原因と思われる。

論文

Purification rate of uranyl nitrate hexahydrate crystal for transuranium elements on isothermal sweating phenomenon

中原 将海; 野村 和則; 小泉 務

Industrial & Engineering Chemistry Research, 49(22), p.11661 - 11666, 2010/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:70(Engineering, Chemical)

硝酸ウラニル結晶の精製を目的とした静止系での発汗現象を用いた結晶精製試験を実施した。液体不純物として存在するCsと超ウラン元素の精製速度係数を評価した。これらの除染係数は、時間と共に増加したものの、240分後には概ね一定になることがわかった。

論文

Physicochemical properties of dicesium tetravalent plutonium hexanitrate in uranium crystallization process

中原 将海; 野村 和則; 小泉 務

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012065_1 - 012065_6, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:42.46

照射済燃料溶解液からのU晶析において、Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$が析出することが懸念されている。Cs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の生成条件の把握及び除染を目的として物理化学的特性を調べた。HNO$$_{3}$$溶液におけるCs$$_{2}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{6}$$の溶解度は、25$$^{circ}$$CにおいてHNO$$_{3}$$濃度の減少に従い増加した。熱分析の結果では、この化合物は245$$^{circ}$$Cまでは安定なため、融点が60.2$$^{circ}$$CであるUNH結晶との融点差を利用した分離を試みた。融解したU融液に対するPu及びCsの除染係数は、5.0$$mu$$mのフィルタではともに約1であったが、0.45$$mu$$mのフィルタでは約2であり、わずかながら分離できた。

論文

Recent progress of JAEA-CRIEPI joint study for metal pyroreprocessing at CPF

北脇 慎一; 仲吉 彬; 福嶋 峰夫; 小泉 務; 倉田 正輝*; 矢作 昇*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1269 - 1273, 2009/09

原子力機構は、電力中央研究所と共同で金属電解法乾式再処理開発を東海CPFにおいて実施している。U試験を2002年から開始し、2008年までにMOX試験までを終了した。U試験では、UO$$_{2}$$ペレットの還元,還元物の電解,電解析出物に付着する塩化物の蒸留分離と析出物のインゴット化を行い、99%の回収率でUを金属として回収した。PuO$$_{2}$$を用いた試験でも同様にPu金属をUとともに回収した。MOX試験では、Puの物質収支が$$sim$$100%で維持されることを確認した。現在U-Pu-Zr合金の調整中であり、2009年以降は合金を用いた試験を継続する。

報告書

簡素化溶媒抽出法によるU, Pu及びNp共回収; 抽出段の高硝酸濃度化に伴うNpの抽出挙動への影響評価

中原 将海; 佐野 雄一; 小泉 務

JAEA-Research 2008-078, 24 Pages, 2008/10

JAEA-Research-2008-078.pdf:0.98MB

先進湿式再処理プロセスに関連して、U, Pu及びNp共回収を目的とした簡素化溶媒抽出法の研究が行われている。本研究では、低HNO$$_{3}$$濃度のフィード溶液及び高HNO$$_{3}$$濃度の洗浄液を採用することにより、抽出段を高HNO$$_{3}$$濃度に調整し、Npの抽出挙動に及ぼす影響を評価する。本試験は、「常陽」Mk-I及びMk-II照射済炉心燃料溶解液をフィード溶液として用いた。フィード溶液中のPuの原子価はNOxガスを吹き込むことによりPu(IV)に調整した。また、フィード溶液及び洗浄液のHNO$$_{3}$$濃度を3.9M及び10Mに調製し、抽出段においてNp(V)からNp(VI)への酸化反応の促進を試みた。抽出段におけるHNO$$_{3}$$濃度の増加により、押出運転後におけるNpの物質収支については、ラフィネートへ6.3%リークし、プロダクトへは91.2%回収された。この結果より、洗浄液の高HNO$$_{3}$$濃度化は、Npの回収において有効であることを確認した。また、プロダクト中のU, Puに対するtotal-$$gamma$$の除染係数は、5.1$$times$$10$$^{4}$$であり、過去の試験とほぼ同等の値を示した。

論文

Corrosion study on cold crucible for pyrochemical reprocessing of spent nuclear fuel

竹内 正行; 荒井 陽一; 加瀬 健; 小泉 務

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1084 - 1088, 2007/11

核拡散抵抗性や経済性の観点から、溶融塩を用いた高温化学再処理法が世界的に検討が進められており、その一つに酸化物電解法が挙げられる。本研究では、腐食環境の厳しい酸化物電解法に対して、それらプロセスを行う電解槽にコールドクルーシブル技術を適用するための腐食研究を実験的に行った。われわれは、数種類の金属材料を対象に、腐食性ガスを通気した2CsCl-NaCl溶融塩中で材料腐食試験を実施し、空冷方式によって、材料表面温度と腐食速度の関係を評価した。その結果、ハステロイ材は表面温度を200$$^{circ}$$Cまで下げることで腐食速度は0.1mm/y以下となり、プロセス温度である650$$^{circ}$$Cの条件よりも腐食速度は1/1000まで抑制されることがわかった。このように、コールドクルーシブルは構造材料の腐食を飛躍的に抑制するうえで有効な技術であり、酸化物電解法が抱える腐食問題を解決するための有望な見通しを与えた。

論文

Development of centrifugal contactor with high reliability

岡村 信生; 竹内 正行; 荻野 英樹; 加瀬 健; 小泉 務

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1070 - 1075, 2007/09

JAEAでは、20年に渡り遠心抽出器の開発を実施してきた。RETFに導入する第1世代遠心抽出器の開発は、10年前に終了している。現在は、実プラントへ適用するために、より高信頼性を有する遠心抽出器の開発を実施している。この第2世代遠心抽出器開発では、長寿命化,機械的信頼性が重要となる。本発表は、機械的信頼性の向上を目的とした転がり軸受けと磁気軸受けという2種類の駆動系の耐久試験結果について報告するものである。

論文

Uranium crystallization test with dissolver solution of irradiated fuel

矢野 公彦; 柴田 淳広; 野村 和則; 小泉 務; 小山 智造

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.344 - 348, 2007/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.12(Nuclear Science & Technology)

晶析プロセスを高速炉サイクルのための先進湿式法、NEXT($$underline{N}$$ew $$underline{Ex}$$traction System for $$underline{T}$$RU recovery)の一部として開発している。このプロセスでは、溶解液からウランの大部分をUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$cdot$$6H$$_{2}$$Oの晶析によって分離するものである。そこで、実際に照射済燃料を用いたU晶析試験を実施し、結晶の大きさへの冷却速度の影響やPuと比較してのFPの挙動を調べた。冷却速度の影響に関しては、冷却速度が速いほうが結晶の大きさが小さくなることがわかった。しかしながら、比表面積を小さくすることで除染性能の改善が期待できると考えたが大きな結晶が必ずしも純度が高いとは限らないということが示唆された。また、FPの挙動については、EuはPu(IV)と似た挙動をとる。Csについてはこの試験の条件ではUと結晶へ同伴する結果となった。

論文

Separation of actinide elements by solvent extraction using centrifugal contactors in the NEXT process

中原 将海; 佐野 雄一; 駒 義和; 紙谷 正仁; 柴田 淳広; 小泉 務; 小山 智造

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.373 - 381, 2007/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:12.9(Nuclear Science & Technology)

NEXTプロセスと名付けられた先進湿式再処理プロセスに関連して、環境負荷低減の観点から簡素化溶媒抽出法によりU, Pu及びNpの共回収、SETFICS法によりAm及びCmの回収が試みられている。単サイクルフローシートを用いたU, Pu及びNpの共回収は、フィード溶液又は洗浄液の高硝酸濃度条件下にて実施した。このうち、フィード溶液を高硝酸濃度に調整した条件においては、フィード溶液中だけでなく、抽出段においてもNp(VI)への酸化を促進することができた。これにより、NpはTBPにより抽出され、U, Pu及びNpを共回収することができた。SETFICS法においては、金属装荷度を増加させるため、TRUEX溶媒を0.2M CMPO/1.0M TBPから0.2M CMPO/1.4M TBPへ変更した。また、「ソルトフリー」の観点から、硝酸ナトリウムに代えて硝酸ヒドロキシルアミンを適用した。この結果、Am及びCmをプロダクト溶液へと回収することができた。高装荷フローシートにおいては、以前のフローシートを比べ、水相廃液及び廃溶媒の流量は、それぞれ47%及び54%ほど減少が見込まれた。本研究では、NEXTプロセスにおける簡素化溶媒抽出法及びSETFICS法のフローシートの有用性を実証することができた。

報告書

外部ゲル化法による燃料粒子製造技術開発

冨田 豊; 森平 正之; 田巻 喜久*; 西村 一久*; 庄司 修一*; 木原 義之; 加瀬 健; 小泉 務

JAEA-Research 2006-088, 95 Pages, 2007/01

JAEA-Research-2006-088.pdf:23.02MB

日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究において、低除染TRU燃料の有望な候補の一つとして外部ゲル化法による燃料粒子製造技術開発を実施した。フェーズIIでは大径粒子の製造条件の最適化,アンモニア廃ガス処理の軽減を目的とした外部ゲル化法の改良方法の検討及び低除染燃料特有の核分裂生成物の影響について検討した。その結果、振動充填燃料に適した大径粒子の製造条件を把握及び改良型の外部ゲル化法の適用性の可能性を見いだした。さらに、核分裂生成物は粒子製造に悪影響を与えないことを確認するとともに原料液の耐放射線性についてのデータを取得した。これらの結果より、低除染湿式再処理対応の振動充填燃料用燃料粒子製造に外部ゲル化法が適応できる技術的な見通しを得た。

報告書

簡素化溶媒抽出法によるU, Pu及びNp共回収; フィード溶液及び洗浄液の高硝酸濃度化に伴うNpの抽出挙動への影響評価

中原 将海; 佐野 雄一; 宮地 茂彦; 小泉 務; 小山 智造; 青瀬 晋一

JAEA-Research 2006-030, 43 Pages, 2006/06

JAEA-Research-2006-030.pdf:1.93MB

先進湿式再処理プロセスに関連して、U, Pu及びNp共回収を目的とした簡素化溶媒抽出法の研究を進めている。フィード溶液及び洗浄液の酸濃度を上げることによりフィード溶液中及び遠心抽出器内においてNpの原子価を抽出性であるNp(VI)へ酸化させ、Npのラフィネートへのリーク防止を図った向流多段試験を行った。定常時におけるNpの物質収支では、ラフィネートへのリークをわずか1%に押さえることができた。また、MIXSET-Xにより抽出部のU, Pu及びNpの段効率は100%, 100%及び98.5%となり、逆抽出部のU, Pu及びNpの段効率は95%, 90%及び89%の値が得られた。

論文

Crystallization behavior of uranium and plutonium in nitric acid solution

矢野 公彦; 柴田 淳広; 野村 和則; 小泉 務; 小山 智造

Recent Advances in Actinide Science, p.644 - 646, 2006/06

U晶析を用いて使用済燃料の溶解液から大部分のUを分離回収することによって溶媒抽出工程を縮小することができる。高速炉MOX燃料に対して晶析工程を適用させるために、U/Pu混合溶液中のPuの挙動を調べることが必要となる。Puの原子価は結晶として回収されるUに対するPu除染係数(DF)に影響を与える。Puが4価のときは、Uと共晶析することなく、DFは約30が得られた。しかしながらPuが6価の場合は、それ単独で析出しないにも関わらずUと共存する場合はUと共晶析し、DFは約1.3になる。また、Pu(IV)がUの晶析率に及ぼす影響は小さいが、ウラン硝酸溶液中の溶解度から予測される晶析率に比べ、Puの入った溶液では若干少なくなる傾向があった。

論文

Dissolution of irradiated MOX fuel for highly concentrated solution

佐野 雄一; 宮地 茂彦; 小泉 務; 小山 智造

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 8 Pages, 2005/10

高濃度溶解条件下における照射済MOX燃料の溶解挙動について、評価・検討を行った。

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