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報告書

原子力緊急時支援・研修センターの活動; 平成21年度

金盛 正至; 白川 裕介; 山下 利之; 奥野 浩; 照沼 弘; 池田 武司; 佐藤 宗平; 寺門 直也; 長倉 智啓; 福本 雅弘; et al.

JAEA-Review 2010-037, 60 Pages, 2010/09

JAEA-Review-2010-037.pdf:3.11MB

日本原子力研究開発機構は、災害対策基本法及び武力攻撃事態対処法に基づき、「指定公共機関」に指定されており、国及び地方公共団体その他の機関に対し、災害対策又は武力攻撃事態等への対処に関して、日本原子力研究開発機構防災業務計画及び国民保護業務計画に則り、技術支援をする責務を有している。原子力緊急時支援・研修センターは、緊急時には、全国を視野に入れた専門家の派遣,防災資機材の提供,防護対策のための技術的助言等の支援活動を行う。また、平常時には、我が国の防災対応体制強化・充実のために、自らの訓練・研修のほか、国,地方公共団体,警察,消防,自衛隊等の原子力防災関係者のための実践的な訓練・研修並びに原子力防災に関する調査研究を実施する。平成21年度においては、日本原子力研究開発機構年度計画に基づき、おもに下記の業務を推進した。(1)国,地方公共団体等との連携を図った指定公共機関としての技術支援活動,(2)国,地方公共団体等の原子力防災関係者に対する研修・訓練,(3)原子力防災にかかわる調査・研究の実施及び情報発信,(4)国際機関と連携を図ったアジア諸国への原子力防災にかかわる国際貢献。

報告書

水蒸気改質処理法によるウランを含有する廃TBP/n-ドデカンの長期連続処理

曽根 智之; 中川 明憲; 小山 勇人; 郡司 清; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 田代 清; 山下 利之

JAEA-Technology 2009-023, 33 Pages, 2009/06

JAEA-Technology-2009-023.pdf:8.11MB

水蒸気改質処理法は、有機廃棄物を過熱水蒸気で分解・ガス化させ、ウラン等の非揮発性の放射性核種を有機物と分離したのち、ガス化した有機物を高温空気で酸化分解するものである。ウランを含有する約2500Lの廃TBP/n-ドデカンの処理を実施し、長時間処理における装置性能を評価した。この結果、長期処理においても、装置内温度が設計通りに制御されること,排ガス中のCO濃度及びNOx濃度は規制値未満に制御されること,排ガス処理系へのウラン移行率及び廃TBP/n-ドデカンのガス化率は短時間処理と同等の性能を維持すること等が確認された。水蒸気改質処理法は廃TBP/n-ドデカンの長時間処理に対して安定した運転が可能で減容効果も高い処理技術であることが示された。

報告書

TRU廃棄物分別のためのか焼処理技術開発

佐々木 紀樹; 青山 佳男; 山下 利之

JAEA-Technology 2009-001, 33 Pages, 2009/03

JAEA-Technology-2009-001.pdf:2.92MB

TRU廃棄物の分別作業における破袋作業及び有害物除去作業の自動化による作業員の被ばく低減と運転コストの削減を目的として廃棄物を500$$sim$$700$$^{circ}$$Cに加熱することにより梱包材と有害物の除去を行う「か焼処理」の技術開発を行った。実験室規模の試験装置による処理試験により、廃棄物の梱包物はか焼処理によって除去されることが示された。また、除去が必要となるセルロース系天然有機物,イソプレン系天然有機物についても、か焼処理によって分解されることが示された。有害物である鉛,アルミニウムについては、か焼処理によって分離可能であるが、個別に回収するためにはさらなる技術開発が必要であることが示された。試験結果に基づいて実処理装置の検討を実施するとともに、か焼処理技術の実現に向けた今後の技術開発項目をまとめた。

論文

Fuel performance evaluation of rock-like oxide fuels

白数 訓子; 蔵本 賢一; 中野 佳洋; 山下 利之; 木村 康彦; 二瓶 康夫; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 376(1), p.88 - 97, 2008/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:28.69(Materials Science, Multidisciplinary)

Pu利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼させ使用済燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射挙動を評価するために、照射試験を行った。試験には、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)単相燃料,YSZ粒子をスピネルもしくはコランダム中に分散させた粒子分散型燃料,YSZ-スピネル,YSZ-コランダム,YSZ-スピネル-コランダムの均質型燃料を供した。スピネルを含む燃料は化学的に不安定であり、MgOの蒸発,燃料組織の再編成が起きることが明らかになった。燃料のスエリング挙動は燃料を粒子分散型とすることにより改善されることが確認されたが、ガス放出率は均質型燃料よりも高くなった。YSZ単相燃料のガス放出挙動と温度や燃焼度との関係は、UO$$_{2}$$燃料と類似することが明らかになった。照射試験を行った岩石型燃料のうち、YSZ単相燃料がもっとも優れた照射挙動を示した。

論文

Study of rock-like oxide fuels under irradiation

白数 訓子; 蔵本 賢一; 中野 佳洋; 山下 利之; 小川 徹

Journal of Power and Energy Systems (Internet), 2(1), p.145 - 152, 2008/00

岩石型燃料の照射挙動を評価するために、濃縮度20%のウランを添加した岩石型燃料を用いて照射試験を行った。試験には、ジルコニア単相燃料,ジルコニア粒子をスピネル、もしくはコランダム中に分散させた粒子分散型燃料を供した。照射はJRR-3にておよそ280日行った。燃焼度はおよそ11%FIMAである。パンクチャーテスト並びにガス分析を行い、ガス放出率を求めた。コランダム系燃料において、極めて高いガス放出率が観測された(88%)。また、ジルコニア単相燃料は、その低い熱伝導率より一番高い温度での照射となったが、たいへん低いガス放出率を示した(5%)。SEMやEPMAを用いて燃料の微小分析を行った。1400K以下の照射温度では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。コランダム型燃料の組織も一様であり、組織変化は見られなかった。

論文

Study of rock-like oxide fuels under irradiation

白数 訓子; 蔵本 賢一; 中野 佳洋; 山下 利之; 小川 徹

Proceedings of 15th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-15) (CD-ROM), 7 Pages, 2007/04

岩石型燃料の照射挙動を評価するために、照射後試験を行った。試験に供した燃料はUO$$_{2}$$固溶安定化ジルコニア(U-YSZ)単相燃料,U-YSZの粉砕片とスピネル又はコランダムを混合した粒子分散型燃料の計3種である。照射は、JRR-3にて約280日行った。燃焼度はおよそ11%FIMAである。パンクチャーテストにてガス放出率を測定した結果、コランダム型燃料が極めて高いガス放出率を示すことが明らかになった(88%)。また、ジルコニア単相燃料は、その低い熱伝導率より一番高い温度での照射となったが、大変低いガス放出率を示した(5%)。SEMやEPMAを用いて燃料の微小分析を行った。1400K以下の照射温度では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。コランダム型燃料の組織も一様であり、組織変化は見られなかった。

論文

Post-irradiation examination on particle dispersed rock-like oxide fuel

白数 訓子; 蔵本 賢一*; 山下 利之; 市瀬 健一; 小野 勝人; 二瓶 康夫

Journal of Nuclear Materials, 352(1-3), p.365 - 371, 2006/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:64.08(Materials Science, Multidisciplinary)

岩石型燃料の照射挙動の評価を行うため、Puの代わりに20%濃縮ウランを用いて照射試験を行った。試験に供した燃料は、UO$$_{2}$$固溶安定化ジルコニア(U-YSZ)単相燃料,U-YSZの粉砕片とスピネルまたはコランダムを混合した粒子分散型燃料の計3種である。U-YSZ粒子は、仮焼したU-YSZペレットを粉砕,分級することにより調製した。照射は、日本原子力研究開発機構JRR-3において13サイクル,約300日間行った。X線透過撮影の結果、燃料ペレットには亀裂が見られたものの、燃料ピンの外観変化はほとんど観測されなかった。$$gamma$$線スキャニングの結果、不揮発性核種はペレット内に存在していることが確認された。一方、燃料内におけるCsの移行が多少観察された。またプレナム部において、$$^{137}$$Csと$$^{134}$$Csの分布の違いが見られた。燃料ペレットの取り出しを行ったところ、すべての燃料でボンディングが見られなかった。前回よりも低い照射温度にて行われた今回の照射試験では、スピネルの分解及び組織の再編成は見られなかった。

報告書

第9回黎明研究報告会報告集; 2005年6月28, 29日,東海研究所,先端基礎研究交流棟

山下 利之

JAERI-Conf 2005-011, 205 Pages, 2005/09

JAERI-Conf-2005-011.pdf:39.4MB

黎明研究は、原研が原子力に関連する基礎・基盤研究の分野で、独創性・新規性に富む萌芽的研究に助成している公募型研究である。平成16年度に実施された黎明研究38件の研究成果の報告会が、2005年6月28日,29日の両日、東海研究所先端基礎研究交流棟で開催された。本報告書は、黎明研究から原研内外で多くの研究が進展する一助にするため、提出された黎明研究報告書をまとめたものである。

論文

Phase equilibria and thermal expansion of CaTiO$$_{3}$$ doped with neptunium

佐藤 剛*; 山下 利之; 松井 恒雄*

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.67 - 72, 2005/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.3(Materials Science, Multidisciplinary)

CaTiO$$_{3}$$及びCa(Ti,Al)O$$_{3}$$とNpO$$_{2}$$の相関係をX線回折法により調べた。用いた試料はAr-8%$$_{2}$$中1773Kで調製したものである。単相の固溶体がCaTiO$$_{3}$$及びCa(Ti,Al)O$$_{3}$$についてそれぞれ、0-7.5モル%Np及び1-10モル%Npで得られた。TiをAlで置換することにより、Npの固溶量は増加する。Npの固溶挙動をUやPuと比較し、添加物の酸化状態やイオン半径の観点から議論した。Np添加CaTiO$$_{3}$$の熱膨張を室温から1273Kの範囲で、高温X線回折法により測定した。試料の体積膨張係数は組成によらずほぼ一定であり、Npの添加によるCaTiO$$_{3}$$の安定化は見られなかった。これは、顕著な安定化が観測されているPuを添加したCaTiO$$_{3}$$とは、大きく異なっている。

論文

Oxygen potential measurements of fluorite-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$ by EMF method

音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.219 - 222, 2005/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.14(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド含有ジルコニアは、核変換燃料ターゲット,イナート・マトリックス燃料及び放射性廃棄物固化体など、原子力分野のアプリケーションにとって有望な候補材料である。ここでは、アクチノイド含有ジルコニアの一つである蛍石型(F-type)Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$の酸素ポテンシャル(g(O$$_{2}$$))挙動をジルコニア酸素センサーを用いたEMF法で調べた。パイロクロア(P-type)Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$やF-type PuO$$_{2-x}$$のg(O$$_{2}$$)データと比較することにより、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造に関連する、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)の全体的な特徴を明確にすることを目的としている。793$$<$$T$$<$$1078Kの範囲では、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)は、同じ酸素不定比組成(O/M)でF-type PuO$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)よりも150kJ/mol大きかった。また、F-type Zr$$_{0.5}$$Pu$$_{0.5}$$O$$_{2-y}$$のg(O$$_{2}$$)は、同じO/MでP-type Zr$$_{2}$$Pu$$_{2}$$O$$_{7+x}$$のg(O$$_{2}$$)よりも50kJ/mol低かった。これらの結果から、g(O$$_{2}$$)挙動は陽イオンの組成(Pu/Zr)に大きく依存しているだけでなく、陽イオンや陰イオンの秩序(又は無秩序)構造にも依存していると考えられる。

論文

Mass-spectrometric study of PuCd$$_{2}$$

中島 邦久; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.639 - 642, 2005/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.5(Chemistry, Multidisciplinary)

PuCd$$_{2}$$金属間化合物は、金属PuとCdを約950Kで加熱することで調製した。X線回折測定によってPuCd$$_{2}$$はCdI$$_{2}$$型であることがわかった。質量分析測定は650-770Kの温度範囲で行った。この温度領域においてPuCd$$_{2}$$+Pu上のCd蒸気圧は、Cd上の蒸気圧よりも3-5桁低くなった。また、これらの蒸気圧からPuCd$$_{2}$$の生成自由エネルギーを評価した。

論文

Electrochemical behaviors of PuN and (U, Pu)N in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 加藤 徹也*; 岩井 孝; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.456 - 460, 2005/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:66.45(Chemistry, Multidisciplinary)

773KでのUCl$$_{3}$$及びPuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中におけるPuN及び(U, Pu)Nの電気化学的挙動をサイクリックボルタンメトリーにより検討した。PuN及び(U, Pu)Nの溶解はAg/AgCl参照電極に対して-1.0V付近で生じた。UNの平衡電位はPuNのそれに比べて約0.15V正側で現れるので、PuN及び(U, Pu)Nの静止電位は約0.15V負側の値を示す。(U, Pu)Nを作用電極として用いてサイクリックボルタモグラムを測定した場合、UNの場合と同様に-0.4V以上の電位領域で正電流の急激な増大が観察された。また、波形は明確ではないが、(U, Pu)Nの場合には2つの陽極電流波が現れた。このことは、(U, Pu)Nは固溶体を形成していても、UN及びPuNが別々に溶解することを意味している。

論文

Oxygen potential and defect structure of oxygen-excess pyrochlore Ce$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+x}$$

音部 治幹; 中村 彰夫; 山下 利之; 湊 和生

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.329 - 334, 2005/02

 被引用回数:20 パーセンタイル:33.62(Chemistry, Multidisciplinary)

パイロクロア型ジルコニアは、原子力工学分野で、高レベル放射性廃棄物の処分形として大きな研究興味を惹いている。本研究では、パイロクロアCe$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7+x}$$の酸素ポテンシャル(g(O$$_{2}$$))と酸素不定比組成(x)と温度(T)の関係をemf測定法で明らかにした。また、その関係をもとに、xが既知のサンプルを作製して、その格子定数(a0)をXRD法で測定した。a0は、xの増加に伴いスムーズに減少した。これは、酸素イオンが格子中に挿入されることによって、Ce$$^{3+}$$がCe$$^{4+}$$になったためである。

論文

プルトニウムを燃やす新型燃料「岩石型酸化物(ROX)燃料」の開発

山下 利之

セラミックス, 39(10), p.817 - 821, 2004/10

Puを燃やしきり、使用済燃料の直接処分を可能とする岩石型(ROX)燃料を開発した。Puの効率的燃焼のため親物質を含まないイナートマトリックス(IM)で燃料を構成した。使用済燃料の直接処分を可能とするため、自然界で数百万年の風化に耐えてきた鉱物類似化合物の中から安定化ジルコニア(YSZ)とスピネルをIMに選定した。燃料としての熱物性,照射損傷,FPの捕捉性等を考慮し、YSZ粒子球をスピネルマトリックス中に分散させた粒子分散型燃料を考案した。照射試験において、スエリング,FP保持特性,燃料組織安定性など粒子分散型燃料は所定の性能を示すことのほか、浸出試験でも優れた耐久性を示すことを確認した。また、ROX燃料を軽水炉で使用する際の炉物理的課題は適切な中性子共鳴吸収材(Th, U, Er等)の添加により解決し、その結果、現行のUO$$_{2}$$燃料軽水炉と同程度の安全性を確保したROX燃料軽水炉の設計が可能となった。

論文

A New type of neptunyl(VI) hydroxide which is topologically similar to $$alpha$$-UO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$

中田 正美; 北澤 孝史*; 斎藤 孝*; Wang, J.*; 竹田 満洲雄*; 山下 利之; 佐伯 正克

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 76(7), p.1375 - 1378, 2003/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.68(Chemistry, Multidisciplinary)

われわれは、ネプツニル(VI)化合物とウラニル(VI)化合物の相違を、水酸化物についてX線回折測定や$$^{237}$$Npメスバウア分光法を用いて研究をおこなった。その際、新たな$$alpha$$-NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$が合成でき、X線回折測定及び$$^{237}$$Npメスバウア分光測定をおこなったのでその結果を報告する。$$alpha$$-NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$は、orthorhombic型NpO$$_{2}cdot$$H$$_{2}$$Oを熱分解することにより得られた。X線回折測定をした結果、Npは8配位を持った$$alpha$$-UO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$と同構造であることがわかった。$$^{237}$$Npメスバウア分光測定をした結果、NpO$$_{2}$$(OH)$$_{2}cdot$$H$$_{2}$$O及び$$beta$$-NpO$$_{2}$$(OH)と異なるスペクトルが得られた。$$^{237}$$Npメスバウア分光法は、アイソマーシフトや四極子相互作用に関する物性情報とともに、区別が難しい化合物を区別することができる有効な測定法である。

論文

Irradiation behavior of rock-like oxide fuels

山下 利之; 蔵本 賢一; 白数 訓子; 中野 佳洋; 秋江 拓志; 長島 久雄; 木村 康彦; 大道 敏彦*

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.126 - 132, 2003/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.63

岩石型燃料の照射安定性を調べるために、2回の照射試験を実施した。最初の試験ではディスク型燃料を、2回目はペレット型燃料を用いた。スエリング,ガス放出率及び相変化を、パンクチャー試験,被覆管外径測定並びに金相試験により調べた。イットリア安定化ジルコニア(YSZ)単相型燃料は、低いガス放出率(3%以下)、無視しうるスエリング及び組織変化など、優れた照射挙動を示した。粒子分散型燃料は、粉末混合型燃料と比べ、スエリングは小さいが高いガス放出率を示した。本照射試験において、スピネルの分解と引き続く組織変化が初めて観察され、これは1700K以上で発生すると考えられる。スピネルマトリクス燃料のガス放出率は、燃料最高温度を1700K以下にすることで、コランダム型燃料と同等までに低減できると考えられる。スピネルマトリクスの照射損傷領域は、YSZ球表面に限定されていることがわかった。

論文

Morphology change of rock-like oxide fuels in reactivity-initiated-accident simulation tests

中村 武彦; 笹島 栄夫; 山下 利之; 上塚 寛

Journal of Nuclear Materials, 319, p.95 - 101, 2003/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.8

3種類の未照射の岩石(ROX)燃料の反応度事故(RIA)時挙動を調べるための試験を実施した。すなわちイットリア安定型ジルコニア(YSZ)単相型,YSZ/スピネル混合型及びスピネル中YSZ粒子分散型ROX燃料をNSRRでパルス照射し、RIA時の燃料破損モード,破損しきい値及びこの影響を調べた。燃料破損は、多量の燃料溶融を伴った破裂破損であった。破損モードの違いにもかかわらず、ROX燃料のしきい値は約10GJm$$^{-3}$$とUO$$_{2}$$燃料と同程度であった。しかし、ROX燃料の場合溶融燃料の分散が低いエンタルピで発生するため、破損の影響はUO$$_{2}$$燃料と大きく異なるものであった。過渡加熱条件での燃料構造の変化と材料間の反応について、光学及び電子顕微鏡を用いた観察と分析を行った。

論文

Irradiation effects on yttria-stabilized Zirconia irradiated with neon ions

北條 智博; 相原 純; 北條 喜一; 古野 茂実*; 山本 博之; 二谷 訓子; 山下 利之; 湊 和生; 佐久間 隆昭*

Journal of Nuclear Materials, 319, p.81 - 86, 2003/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:23.99

岩石型燃料の母材として注目されている安定化ZrO$$_{2}$$の照射特性を調べた。核分裂片による照射損傷は、高エネルギー領域で生じる電子励起による損傷と低エネルギー領域で生じる核的衝突による損傷の二種類に大きく分けることができる。この中で、材料の損傷は、核的衝突によるはじき出しが主と考えられている。そこで、原研が開発して、低エネルギーイオン加速器付設高分解能電子顕微鏡を用いて、加速電圧35keVのNe$$^{+}$$イオンを室温から1200$$^{circ}$$Cに加熱した上記材料に照射し、各温度による損傷形態の違いを明らかにした。その結果、Ne照射では、各温度領域で材料の非晶質化を観察することができず、対照射性が非常に高いことを明らかにした。さらに、同温度の重照射で、数nmのNeバブルが生じることを明らかにした。また、1200$$^{circ}$$Cの高温照射では、バブルは、大きく成長し数十nmに成長することを電顕その場観察法を用いて明らかにすることができ、この結果から、高温照射によるスエリング量を推定することが可能になった。

論文

Durability test of irradiated rock-like oxide fuels

蔵本 賢一; 白数 訓子; 山下 利之

Journal of Nuclear Materials, 319(1-3), p.180 - 187, 2003/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.63

プルトニウム(Pu)の需給状況に柔軟に対応できる利用法の一つのオプションとして、現行の軽水炉中でPuをほぼ完全に燃焼でき、使用済燃料を安定な廃棄物として直接処分できる岩石型燃料とその軽水炉燃焼技術の開発を進めている。この岩石型燃料の照射後の地質学的安定性を評価するために脱イオン水中で90$$^{circ}$$C,約6ヶ月間の浸出試験を行った。注目したのはマトリックス元素,TRU及び長半減期$$beta$$核種の浸出率である。Zr,U及びPu-239の浸出率は10$$^{-9}$$g/cm$$^{2}$$/dayのオーダーで極めて良好な浸出率であった。しかし、Yの浸出率は高く予想に反するものであった。また、揮発性のCsやIの浸出率は粒子分散型燃料で2-3倍ほど高く、FPガス放出挙動に見られるようにマイクロクラックを通じて拡散し、浸出液と接触しやすい箇所に析出したためと考えられる。

論文

New Fuel ROX: Development of an innovative rock-like oxide fuel for burning plutonium

山下 利之

Look Japan, 49(567), P. 24, 2003/06

岩石型燃料は、自然界の岩石と類似した安定な化合物で構成され、核燃料物質を軽水炉でほぼ完全に燃焼させ、燃焼後の使用済燃料もまた安定な組成と結晶構造を持つため、特に再処理を必要とせず高レベル廃棄物として直接処分できるというものである。燃料開発及び燃焼技術両分野の研究により、現行の軽水炉燃料と同等の安全性を有し、Pu-239を約90%燃焼できる軽水炉炉心設計にめどが立った。使用済燃料がそのまま安定な廃棄物になるという本技術の特徴を生かせば、プルトニウムの燃焼に留まらず、MAや長寿命FPの核変換用ターゲットへの応用や海水ウランと組み合わせたエネルギー戦略にも有用と考えられる。

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