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論文

セメント系材料由来のアルカリ性条件における緩衝材の鉱物学的変遷シナリオに基づく化学反応・物質移動連成解析

小田 治恵; 本田 明; 高瀬 博康*; 小曽根 健嗣*; 佐々木 良一*; 山口 耕平*; 佐藤 努*

粘土科学, 51(2), p.34 - 49, 2013/02

TRU廃棄物の地層処分では、核種の物質移動を抑制するための人工バリア要素として、低透水性のベントナイトを用いた緩衝材が考えられている。セメント由来の高アルカリ性環境では、ベントナイト緩衝材の化学的・鉱物学的変化が生じ、その結果として物質移動特性が変化する可能性がある。本研究では、生起し得る変遷経路とその過程で生じる二次鉱物を抽出し、緩衝材の鉱物学的変遷シナリオを構築した。そして、シナリオに沿った解析ケースを設定し、人工バリア領域の化学反応・物質移動解析を実施した。この結果、準安定相が生成し、安定相が生成しないケースでは、他ケースに比べて、ベントナイトの主要構成鉱物であるスメクタイトの変質が最も進行することがわかった。一方、本解析結果から求められた緩衝材の拡散係数及び透水係数は、すべてのケースにおいて、セメント系材料との界面のごく近傍を除けば、10万年程度の間初期と同等か、拡散係数では若干の低下、透水係数では数倍以内の上昇が見られた。

論文

A Comparative study of the modelling of cement hydration and cement-rock laboratory experiments

Savage, D.*; Soler, J. M.*; 山口 耕平; Walker, C.; 本田 明; 稲垣 学; Watson, C.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; Gaus, I.*; et al.

Applied Geochemistry, 26(7), p.1138 - 1152, 2011/07

 被引用回数:16 パーセンタイル:47.82(Geochemistry & Geophysics)

放射性廃棄物の地層処分施設で亀裂のグラウトやトンネルのシール材などとしてセメント系材料を使う場合には、化学的反応性に関する潜在的な問題が生起する。処分の長期安全性評価という点からは、セメントと岩盤などとの反応やその変化について定量的にモデル化することが求められる。LCS(Long-term Cement Studies)プロジェクトとして、NDA(UK), Posiva(Finland), 原子力機構のモデリングチーム間で、セメント水和反応及びセメント-岩反応についての室内実験に対するモデリング比較研究を行った。この結果、どちらの実験についても、詳細なパラメータ化の点で顕著な違いはあるものの、主要な反応経路についてはとてもよく理解できており、チーム間でも矛盾しないことが示された。今後、長期スケールにおける鉱物-水反応の評価に役立つような適切なナチュラルアナログやインダストリアルアナログなどの事例に着目したモデリング研究を行うことが望まれる。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成21年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 市毛 悟; 栗本 宜孝; 星野 清一; 赤木 洋介; 佐藤 信之; 村上 裕*; et al.

JAEA-Research 2011-002, 82 Pages, 2011/03

JAEA-Research-2011-002.pdf:5.64MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成21年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析),(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

第2次TRUレポートでの緩衝材/セメント系人工バリアシステムの化学反応/物質輸送連成解析における二次鉱物の安定性とモンモリロナイトの変質速度との関係の逆転について

本田 明; 山口 耕平*; 小田 治恵

JAEA-Research 2010-026, 19 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-026.pdf:1.07MB

第2次TRUレポートにおけるセメント系材料及びベントナイト緩衝材からなる人工バリアシステムの化学反応/物質輸送連成解析において、緩衝材の変質が、安定二次鉱物ケースより準安定二次鉱物ケースの方が著しいという結果が得られた。この結果は、「安定二次鉱物の方が、準安定二次鉱物より、溶質の濃度を低く制御すると考えられ、モンモリロナイトの飽和指数を低く制御するものであり、安定二次鉱物ケースの方が、準安定二次鉱物ケースよりモンモリロナイトの変質速度が大きい」という一般的な考え方と逆の傾向であった。この「逆の傾向」を示した理由を把握するため、上記化学反応/物質輸送連成解析から化学反応部分のみを取り出し、物質収支の把握しやすい閉鎖された回分式の系で化学反応計算を実施した。その結果、モンモリロナイトの飽和指数(S.I.)が、準安定二次鉱物ケースの方が小さく保たれたため、準安定二次鉱物ケースの方が、より著しく変質するという結果になったと考えられる。

報告書

亀裂性岩石の物質輸送特性に対する高アルカリ性間隙水の影響解析方法,1; 単一亀裂

本田 明; 山口 耕平*; 稲垣 学; 小田 治恵

JAEA-Research 2010-024, 44 Pages, 2010/08

JAEA-Research-2010-024.pdf:13.43MB

亀裂性媒体と見なせる岩石を対象として、1枚の亀裂の物質輸送特性に対するアルカリ性地下水の影響を解析する方法について検討を行った。モデルの考え方や亀裂の状況に応じて、物質輸送場の設定がフレキシブルに行えるように、汎用技術計算ソフトウエアMathematicaを用いて種々の物質輸送場を発生させ、その場を対象として、2次元化学/物質輸送連成解析コードPHREEQC-TRANSにより解析を行うことにより、多様な場の設定に対応して高pH間隙水による岩盤の変質とそれに伴う物質輸送特性変化を評価する方法を考案した。

論文

Modelling performed using the PHREEQC and PHREEQC-TRANS codes

本田 明; 稲垣 学; 山口 耕平; Walker, C.

Nagra NAB 10-07, p.66 - 116, 2010/03

国際共同プロジェクトであるLCS(Long-term Cement Studies)プロジェクトの一環として本レポートが作成された。LCSプロジェクトの参加機関はNAGRA, NDA, POSIVA, JAEAである。本レポートにはLCSプロジェクトのフェーズ1で実施されたベンチマーク解析及びグリムゼルテストサイトで実施された原位置試験の一部が掲載された。セメント水和反応のベンチマーク解析では、3機関(Quintessa (funded by NDA), Josep M. Soler (funded by POSIVA)、及びJAEA)とも液相中の元素濃度の経時変化をよく再現し、また、水和反応の生成物や初生鉱物の量の変化についてもよく再現された。輸送を伴う環境での岩盤と高pH溶液の化学反応のベンチマーク解析では、3機関とも液相中の元素濃度の変化の傾向は比較的よく再現された。一方、実験で確認された透水性の減少の再現性は乏しく、実験で二次的な沈殿物が観察されなかったことや計算においても二次的な沈殿物の生成量は少ない点から、間隙の一部分の閉塞が全体の透水性を大きく低下させているのではないかと推測された。

報告書

ベントナイトの長期安定性の評価試験; セメント系材料と海水系地下水との反応により形成されるアルカリ性間隙水の影響

市毛 悟; 山口 耕平; 小田 治恵

JAEA-Technology 2009-065, 120 Pages, 2010/02

JAEA-Technology-2009-065.pdf:10.65MB

本報告書では、セメント系材料の影響を受けた海水系地下水中でのベントナイトの変質挙動の把握を目的とし、海水系地下水がフレッシュなセメント系材料に流入して形成される間隙水の模擬水溶液(模擬液)及び海水の主成分である塩化ナトリウムと水酸化ナトリウムを脱イオン水に溶解した溶液(単純化模擬液)の2種類の試験溶液と粉末ベントナイトを用いたバッチ浸漬試験を行った。その結果、単純化模擬液中ではアナルサイムの生成が、模擬液中ではアナルサイムとフィリップサイト-Kの生成が確認された。また、模擬液の場合には、液相分析の結果から、カルシウムのケイ酸塩やアルミノケイ酸塩の生成が示唆された。今回の試験の結果は、高アルカリ性環境における緩衝材の変質挙動に関して、二次鉱物の化学組成と当該二次鉱物が析出する溶液組成は対応するという小田ら(2005)の報告と整合的であった。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成20年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 松田 節郎; 市毛 悟; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2009-046, 80 Pages, 2010/01

JAEA-Research-2009-046.pdf:9.1MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。原子力機構においても処理,処分の両面で全体基本計画のなかの分担課題に取り組んでいる。本年報は平成20年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入及び検証計算,処分施設の長期的な変形挙動解析),(2)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)、及び(3)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成19年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 松田 節郎; 市毛 悟; 高橋 邦明; et al.

JAEA-Research 2008-082, 84 Pages, 2008/11

JAEA-Research-2008-082.pdf:2.52MB
JAEA-Research-2008-082(errata).pdf:0.15MB

TRU廃棄物の地層処分研究開発については国の全体基本計画に基づき、併置処分の評価にかかわる信頼性向上,ジェネリックな評価基盤の拡充及び幅広い地質環境に柔軟に対応するための代替技術開発が進められている。JAEAにおいても処理,処分の両面で全体基本計画の中の分担課題に取り組んでいる。本年報は平成19年度のそれらの進捗を記すもので、具体的課題としては、(1)TRU廃棄物の処理・廃棄体化技術(廃棄物の開梱・分別へのか焼技術の適用性,廃棄体の品質保証・検認手法),(2)ニアフィールドの構造力学評価(構造力学評価モデルの開発・整備,岩盤クリープモデルの導入,岩盤及び人工バリア変形の連成解析),(3)性能評価(核種移行データ取得・整備,セメント変質,高アルカリ性環境における緩衝材及び岩盤の長期化学挙動,硝酸塩影響)及び(4)代替技術(硝酸塩分解技術)である。

報告書

TRU廃棄物の処理・処分技術に関する研究開発; 平成18年度報告

亀井 玄人; 本田 明; 三原 守弘; 小田 治恵; 村上 裕; 増田 賢太; 山口 耕平; 中西 博*; 佐々木 良一*; 市毛 悟*; et al.

JAEA-Research 2007-067, 130 Pages, 2007/09

JAEA-Research-2007-067.pdf:28.78MB

第2次TRUレポートの出版を踏まえ、資源エネルギー庁と日本原子力研究開発機構は、我が国のTRU廃棄物の地層処分に関する基本方針及び事業計画を策定し、公表した。この年報は、TRU廃棄物とその地層処分について概要をまとめつつ、そこに示された個別課題のうち、日本原子力研究開発機構に割り当てられたものについて、その目標と進捗を記すものである。その具体的課題とは次のとおりである。TRU廃棄物の処理及び廃棄体化技術,ニアフィールドの力学評価,核種移行データ取得,セメント・ベントナイト・岩盤の変質,硝酸塩の影響,処分システムの性能評価、さらに代替技術としての硝酸塩分解技術である。

報告書

試錐泥材の水理学的・地球化学的影響調査

池田 則生*; 佐々木 信幸*; 大島 和夫*; 山口 耕平*; 齋藤 茂幸*; 阿部 順之*; 片野 孝*; 上田 晃*

JNC-TJ7440 2005-071, 122 Pages, 1998/03

JNC-TJ7440-2005-071.PDF:5.9MB

動燃事業団では、広域地下水流動研究などを目的として深度1,000mの試錐調査を実施している。同調査の試錐孔を利用した試験には水理試験や原位置採水試験があり、これらの試験を実施するため清水を使用する掘削工法を採用している。清水工法による深度1,000m級の試錐孔の掘削では、孔壁崩壊等のトラブルが生じている。これらのトラブルの対処方法の一つとして泥水工法の適用可能性について検討することを目的として、机上調査、室内試験及び原位置試験の実施が検討されている。本年度は、文献調査による試錐泥材の選定及び室内試験の一部を実施した。掘削流体(泥水)を構成する泥材の影響についての海外の地層処分研究関係の公表された文献は非常に限られており、各々の機関の担当者に対する聞き取りによる未公表資料等の情報収集を行った結果、ベントナイト、ポリマー等の各泥材の選定はサイト特性に依存しているとの情報は得られたが、具体的にどの泥材の影響度が少ないかについての情報は非常に限定されたものであることが分かった。今回の文献調査の結果では、水理学的・地球化学的に影響のないまたは少ない泥材の選定については、地層処分研究の分野からは非常に限定されたものであった。その他の分野で影響の程度が少ない可能性のある泥材があげられたが、今後、検討の必要性があるものと考えら得る。室内試験の結果、割れ目評価試験では花崗岩中の微細な割れ目の分布状況が把握でき、バッチ試験ではベントナイト系及びそれ以外の泥水ともに、泥材と地下水の反応後短時間での分析成分の濃度の増加が認められた。

口頭

活量係数モデルの差異による地層処分環境における放射性核種の溶解度計算結果の比較

北村 暁; 柴田 雅博; 山口 徹治; 油井 三和; 山口 耕平*

no journal, , 

地層処分研究開発第2次取りまとめのレファレンスケースにおける溶解度計算を2種の活量係数補正モデル(Davies及びSIT)を用いて行い、その結果を比較検討した。

口頭

高アルカリ性間隙水の浸入に伴う母岩の変質に関する研究; 花崗岩のアルカリ変質に関する室内実験

山口 耕平; 小田 治恵; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 高瀬 敏郎*

no journal, , 

本研究では、花崗岩と模擬高アルカリ間隙水のバッチ浸漬実験及びカラム通水実験を行い、主要な地球化学反応について検討を行った。バッチ浸漬実験結果に基づき、化学平衡計算により飽和指数の経時変化を計算した。計算結果に基づき液相中から沈殿している可能性がある二次鉱物を抽出し、その組合せを検討した。さらに、カラム通水実験結果にこの二次鉱物の組合せを適用し二次鉱物の空間的な分布及びカラム通水後の液相組成について実験結果と地球化学計算(PHREEQC)結果を比較した。その結果、今後は二次鉱物の沈殿速度に着目しつつ主要な地球化学反応を理解していく必要があることがわかった。

口頭

緩衝材アルカリ変質評価への天然事例の適用; カリフォルニア州Searles lakeの事例

小田 治恵; 山口 耕平; Savage, D.*; Benbow, S.*; Watson, C.*; 高瀬 博康*

no journal, , 

緩衝材のアルカリ変質のナチュラルアナログ研究として、カリフォルニア州Searles Lakeにおける湖沼堆積物の変質現象を対象に、地球化学・物質移動連成モデル解析を行い、既存のボーリングコアデータと比較した。本検討から、粘土鉱物のアルカリ変質において、速度論的地球化学反応と地下水の化学的条件の影響が大きいことが示された。

口頭

高アルカリ性間隙水の浸入に伴う母岩の変質に関する研究; 花崗岩のアルカリ変質に関する室内実験とモデル化

山口 耕平; 小田 治恵; 中澤 俊之*; 山田 憲和*; 高瀬 敏郎*

no journal, , 

TRU廃棄物地層処分に使用される多量のセメント系材料から高アルカリ性の間隙水が母岩へ浸出し、母岩の鉱物組成あるいは間隙構造を変化させる可能性がある。その結果、母岩の収着分配係数,マトリクス拡散係数,透水係数など核種の移行特性が変化する可能性がある。したがって、母岩の変質である鉱物組成や間隙構造の時間的・空間的変化を把握する必要がある。ここでは、高アルカリ性溶液をカラムに通水する実験を行い、実験結果と比較することによって、物質輸送を伴う環境における化学モデルの適用性を、液相組成及び沈殿物組成の観点で評価した。その結果、カラム通過後の液相組成に関しては濃度の経時変化はおおよそ再現できた。ただし、実験のAl濃度が解析結果よりも小さい場合があった。また、カラム内の二次沈殿物の組成に関しては、Ca及びAlがカラム内に広く沈殿する傾向は再現できたが、Alの沈殿について再現ができなかった。今後の課題として、Alを含む二次鉱物の熱力学データや沈殿速度の整備及び実験結果等への適用性検討が有益である。

口頭

天然亀裂への高pH溶液の通水実験結果に対するベンチマーク解析

山口 耕平; 本田 明; 稲垣 学; 油井 三和; 齋藤 宏則*

no journal, , 

国際共同研究LCS(Long-term Cement Study)の一環として、花崗岩中の天然亀裂コアへの高pH溶液の通水実験結果(Mader et al., 2006)を用いて、化学反応とこれに伴う物質輸送特性の変化に関するベンチマーク解析を行った。その結果、実験的に観察された閉塞傾向を、物質輸送・化学反応連成モデルにより再現することができた。

口頭

高アルカリ性地下水による花崗岩の鉱物変遷シナリオの構築

下田 紗音子*; 齋藤 宏則*; 高瀬 敏郎*; 山口 耕平; 小田 治恵; 本田 明

no journal, , 

放射性廃棄物地層処分施設からセメント系材料由来の高アルカリ性地下水が周辺の岩盤へ浸入した場合、熱力学的に不安定な初生鉱物の溶解・熱力学的により安定な二次的な鉱物の沈殿が起こる。そのため、溶解沈殿に伴い岩盤中の間隙構造が変化し、岩盤の物質輸送特性が変化する。性能評価のため、上記変化を化学反応/物質輸送連成解析で評価する必要がある。その解析のために化学反応スキームを決定することが必要である。しかし化学組成の点では二次鉱物の組合せは無数に存在する。そのため、既往の知見(室内実験や自然の類似現象)に基づき化学反応スキームを、鉱物変遷シナリオにまとめ、解析ケース設定に反映することで、花崗岩を例として、高アルカリ性地下水との反応に関する鉱物変遷シナリオを提示した。変遷経路の異なる複数のシナリオを準備することにより、鉱物変遷に関する不確実性に対処した。

口頭

ミラー系によるミリ波長距離伝送技術を用いたマイクロ波推進

山口 敏和*; 小田 靖久; 嶋田 豊*; 小田 章徳*; 澤原 弘憲*; 嶋村 耕平*; 梶原 健; 高橋 幸司; 坂本 慶司; 小紫 公也*

no journal, , 

地上から機体にビームエネルギーを照射するビーミング推進において、マイクロ波はレーザー光に比べて指向性に劣るが、直径数メートルのビームを用いることで地球周回軌道に投入するに十分な指向性を得られると考えられている。ビームウェイスト20mmの大電力ミリ波を複数の放物鏡の組合せにより120mmのビームへと広げ、これを推進機上で再集光した。集光されたエネルギーにより大気中に空気プラズマを生成し、衝撃波を駆動することで推進機内に推力を得た。この方式にて、1$$sim$$4mの大気中伝送をしたうえで推力を得られることが示された。

口頭

天然バリアへのセメント影響評価における鉱物変遷シナリオの開発,1; 鉱物変遷シナリオの構築

下田 紗音子*; 山口 耕平*; 赤木 洋介; 小田 治恵; 本田 明

no journal, , 

TRU廃棄物処分施設で使用されるセメント系材料由来の高アルカリ性地下水の浸出により周辺岩盤が変質し、岩盤中の間隙構造の変化やそれに伴う物質輸送特性の変化が起こると考えられる。ここでは花崗岩を対象とし、周辺岩盤の変質過程における鉱物変遷の不確実性に対処するために複数の鉱物変遷シナリオの構築を行った。

口頭

天然バリアへのセメント影響評価における鉱物変遷シナリオの開発,2; 鉱物変遷シナリオにおける代表鉱物選定の影響

山口 耕平*; 下田 紗音子*; 赤木 洋介; 小田 治恵; 本田 明

no journal, , 

花崗岩の鉱物変遷シナリオに基づき、解析対象として取り上げる二次鉱物(代表鉱物)の組合せを変えて化学反応-物質輸送解析を行った。この解析結果を、間隙率,初生鉱物の残存割合で整理し、二次鉱物組合せの影響を概観した。

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