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論文

Hydrogen production of Zeolite A containing geopolymers

Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/10

ジオポリマーは、種々の含水量およびゼオライト充填量(0-40重量%)で合成した。ゼオライトA,ジオポリマーおよびそれらの複合体を$$^{60}$$Co線源(1.5-2.5kGy/h)で10kGyまで照射した。照射後に水素量をGCで測定し、放射線分解による水素収量を求めた。収量の値から、照射中の水素再結合反応が示唆された。観測された挙動を理解するために実験系をモデル化し、より大きな試料の照射で発生する水素量を試算した。

報告書

Geopolymers and their potential applications in the nuclear waste management field; A Bibliographical study

Cantarel, V.; 本岡 隆文; 山岸 功

JAEA-Review 2017-014, 36 Pages, 2017/06

JAEA-Review-2017-014.pdf:3.37MB

十分な崩壊時間の後、水の除染に使用されたゼオライトは、最終的に長期保管のために処理される。ジオポリマーは、放射性セシウムおよびストロンチウム含有廃棄物の管理にあたり有望な固定基材と考えられている。このような用途のためには、バインダー構造、その巨視的性質、廃棄物との相互作用、および廃棄物形態で生じる物理化学的現象の正確な理解が、材料の健全性および安定性を判断する上で必要である。ジオポリマーは歴史の浅いバインダーであるが、この50年間に多くの研究が行われており、その特性とその用途の理解は急速に進んでいる。本レビューでは、ジオポリマーに関する研究から、ジオポリマー複合材料、核廃棄物固化材料、照射下のジオポリマーについて、実用的な情報を収集している。取集した情報は、今後の研究と実験のためのガイダンスとして活用する。

報告書

5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシムによるPd抽出分離プロセスの開発

森田 泰治; 山岸 功

JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06

JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB

オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。

報告書

Proceedings of the Research Conference on Post-accident Waste Management Safety (RCWM2016) and the Technical Seminar on Safety Research for Radioactive Waste Storage; November 7th and 8th 2016, LATOV, Iwaki, Fukushima, Japan

本岡 隆文; 山岸 功

JAEA-Review 2017-004, 157 Pages, 2017/03

JAEA-Review-2017-004.pdf:48.18MB

廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、福島第一原子力発電所の廃止措置の加速化や人材育成に資するため、国内外の研究協力を進めている。CLADSでは、「事故廃棄物の安全管理に関する研究カンファレンス(RCWM2016)」を2016年11月7日に、「放射性廃棄物保管の安全性研究に関する技術セミナー」11月8日に開催した。本報告書は上記研究カンファレンスと技術セミナーの講演要旨と発表資料を収録したものである。

論文

Gas retention behavior of carbonate slurry under $$gamma$$-ray irradiation

本岡 隆文; 永石 隆二; 山岸 功

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 95, 2017/03

福島第一原発での汚染水処理で炭酸塩スラリーが発生し高性能容器(HIC)に保管されている。HIC上のたまり水発生原因を推察するため、高崎量子応用研究所のコバルト照射施設で模擬炭酸塩スラリーに実機HICよりも高吸収線量率で$$gamma$$線を照射した。炭酸塩濃度95g/Lのスラリーに$$gamma$$線を8.5kGy/h照射すると、水位上昇、スラリー内の気泡発生、上澄液の出現、ガス放出を観察した。本試験結果より、水位上昇の原因はスラリー内のガス蓄積による体積増加と推察された。HIC上のたまり水発生に、ガス蓄積によるスラリーの体積増加が示唆された。

論文

Irradiation experiments of simulated wastes of carbonate slurry

永石 隆二; 本岡 隆文; 山岸 功

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

多核種除去設備(ALPS)の高性能容器(HIC)中で起きた炭酸塩スラリーの液位上昇に伴うたまり水発生は、スラリー中のSr-90等からのベータ線による放射線分解に起因すると考えられるが、詳細は明らかにされておらず、その原因究明に関する実験的研究を東電、東芝、栗田工業と協力しながら段階的に進めてきた。実験では、水素が主要なガス生成物であり、海水成分のハロゲン化物イオンだけでなく凝集沈殿処理剤の炭酸イオンによってもその発生が促進されることがわかった。また、水素が溶存種から気泡に変わり高粘度のスラリーに保持されることで、スラリーの容積変化(膨張)が起こるとともに、照射下で特異に上澄み水が形成されることがわかった。

論文

$$gamma$$線照射下における希釈海水を含むゼオライト中ステンレス鋼の局部腐食挙動

加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功; 山本 正弘

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.181 - 188, 2015/09

福島第一原子力発電所事故の汚染水処理に用いた使用済み吸着塔の局部腐食発生条件に関する基礎的検討として、$$gamma$$線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の自然浸漬電位は$$gamma$$線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従いその定常自然浸漬電位が上昇した。一方、ゼオライト共存系では$$gamma$$線照射下の電位上昇が抑制された。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度の増加によるものであることを明らにした。ゼオライトは$$gamma$$線照射により生成するH$$_{2}$$O$$_{2}$$を分解し、その電位上昇が抑制されることを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は$$gamma$$線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らかにした。

論文

Chemical composition of insoluble residue generated at the Rokkasho Reprocessing Plant

山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。

論文

Radionuclide release to stagnant water in the Fukushima-1 Nuclear Power Plant

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.301 - 307, 2015/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:12.68(Nuclear Science & Technology)

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算すると共に、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。トリチウム,ヨウ素、そしてセシウムの放出率は数十%であり、一方、ストロンチウムとバリウムはそれよりも一桁から二桁小さかった。これらの放出率はTMI-2事故と同程度であった。

論文

ゼオライトを主体とした高選択性吸着剤による高汚染水の処理

三村 均*; 山岸 功

ゼオライト, 31(4), p.115 - 124, 2014/12

福島第一原子力発電所事故対策を進める上で、50万トン規模の高汚染水が大きな障害となっている。海水が混入した高汚染水の浄化、特にセシウムの選択的除染に対しては、無機イオン交換体充填吸着塔による循環注水冷却システムが稼動しており、冷温停止が達成されているが、運転システムの高度化や二次固体廃棄物の安全管理および処分が課題となっている。ここでは、ゼオライトを主体としたセシウムおよびストロンチウム選択性吸着剤の吸着特性および固化特性を比較評価するとともに、吸着剤の高機能化の試みを紹介する。特に、わが国に豊富に産出する天然産ゼオライトは、セシウムに高い選択性を有すると共に、高温でのガス状セシウムのトラッピング機能および安定固化を実現できる自己焼結機能など優れた特性を有しており、高汚染水の処理および処分において今後重要な役割を果たすものと期待できる。さらに固体廃棄物の安全管理の現状および安定固化技術の開発状況について解説し、将来的な処分に対する課題を整理する。

論文

Estimation of the cesium concentration in spent zeolite vessels

森田 圭介; 山岸 功; 西原 健司; 津幡 靖宏

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2014/10

Zeolite is used for adsorption of cesium in the treatment system for contaminated water generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. Spent zeolite enclosed in stainless steel vessels needs to be stored for a long term; therefore, the hydrogen production by radiolysis of water and corrosion of the vessel under zeolite coexistence needs to be clarified for the safe storage of spent zeolite. The kinetics of cesium adsorption on herschelite, which is used as a zeolite-like adsorbent at the Fukushima site, was investigated to estimate the cesium concentration in spent zeolite vessels. The distribution of cesium in the bed depends on the salt concentration of the feed solution. A simulation code was developed to calculate both the concentration and distribution of $$^{134}$$Cs and $$^{137}$$Cs in spent vessels, and the results of calculations were in good agreement with those of experiments.

論文

Revaluation of hydrogen generation by water radiolysis in SDS vessels at TMI-2 accident

永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

BB2014-1745.pdf:0.92MB

スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した$$^{137}$$Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに$$gamma$$線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。

論文

Corrosion of the stainless steel in the zeolite containing diluted artificial seawater under $$gamma$$-ray irradiation

加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

福島第一原子力発電所事故の水処理で発生する廃Cs吸着塔の長期保管の基礎的検討として、$$gamma$$線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。$$gamma$$線照射にはコバルト60線源を使用し、吸収線量を5kGy/hから400Gy/hに制御した。その結果、ステンレス鋼の孔食発生電位は$$gamma$$線照射の影響を受けないが、ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は$$gamma$$線照射により貴化することが明らかとなった。この$$gamma$$線照射による定常自然浸漬電位の貴化はゼオライト共存により抑制された。廃Cs吸着塔のようなゼオライトが共存する環境は、$$gamma$$線照射におけるステンレス鋼の局部腐食発生リスクを低減できることが明らかとなった。

論文

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.53(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60$$^{circ}$$C以下と評価され、20,000ppmCl$$^{-}$$濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

報告書

廃ゼオライトの長期保管方策の検討; ゼオライト吸着塔を用いた塩分洗浄挙動評価,1

佐藤 博之; 寺田 敦彦; 林田 均; 上地 優; 小林 順; 山岸 功; 森田 圭介; 加藤 千明

JAEA-Research 2013-042, 25 Pages, 2014/03

JAEA-Research-2013-042.pdf:5.13MB

福島原子力発電所事故の滞留水処理で使用済みとなったゼオライト吸着塔(KURION吸着塔)は、塩分腐食を防ぐために、内部を淡水で洗浄し長期保管されている。しかし、残留する塩分量によっては腐食への影響も懸念されることから、腐食評価のために海水系小規模試験を通して、その洗浄効果の検証を進めている。洗浄状態は対象となる装置に依存することが考えられることから、KURION吸着塔を用いた洗浄試験を実施している。試験は、KURION吸着塔内を1,650ppmNaCl水(1,000ppmCl相当)で満水にした後に容積流量4.5m$$^{3}$$/hで純水を注入して洗浄し、吸着塔の排水から洗浄時のサンプル水を取ってCl濃度を計測した。その結果、吸着塔内のCl濃度は、吸着材充填体積の約2倍の通水量で1,000ppmから0.5ppm以下にまで低下し、KURION吸着塔において洗浄効果が高いことを確認した。

論文

Research and development on waste management for the Fukushima Daiichi NPS by JAEA

駒 義和; 芦田 敬; 目黒 義弘; 宮本 泰明; 佐々木 紀樹; 山岸 功; 亀尾 裕; 寺田 敦彦; 檜山 敏明; 小山 智造; et al.

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.736 - 743, 2013/09

東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い発生した廃棄物の管理に関して、原子力機構が進めている研究開発の成果を概観する。

論文

Hydrogen production in $$gamma$$ radiolysis of the mixture of mordenite and seawater

熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正; 永石 隆二; 山岸 功; 木村 貴海

Journal of Nuclear Science and Technology, 50(2), p.130 - 138, 2013/02

AA2012-0798.pdf:0.36MB

 被引用回数:13 パーセンタイル:15.14(Nuclear Science & Technology)

Hydrogen production by $$gamma$$-radiolysis of the mixture of mordenite, a zeolite mineral, and seawater was studied in order to provide basic points of view for the influences of zeolite minerals, of the salts in seawater, and of rise in temperature on the hydrogen production by the radiolysis of water. These influences are required to be considered in the evaluation of the hydrogen production from residual water in the waste zeolite adsorbents generated in Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. As the influence of the mordenite, an additional production of hydrogen besides the hydrogen production by the radiolysis of water was observed. The additional hydrogen can be interpreted as the hydrogen production induced by the absorbed energy of the mordenite at the yield of 2.3 $$times$$10$$^{-8}$$ mol/J. The influence of the salts was observed as increase of the hydrogen production. The influence of the salts can be attributed to the reactions of bromide and chloride ions inhibiting the reaction of hydrogen with hydroxyl radical. The influence of the rise in temperature was not significantly observed up to 60 $$^{circ}$$C in the mixture with seawater. The results show that the additional production of hydrogen due to the mordenite had little temperature dependence.

論文

Safe storage of zeolite adsorbents used for treatment of accident-generated water at Fukushima Daiichi Power Station

山岸 功; 永石 隆二; 寺田 敦彦; 上地 優; 加藤 千明; 森田 圭介; 西原 健司; 津幡 靖宏; Ji, W.*; 福島 久志*; et al.

IAEA-CN-211 (Internet), 5 Pages, 2013/01

福島第一原子力発電所事故では、損傷炉心の冷却のために大量の放射性汚染水が発生した。塩水を含む汚染水処理にはゼオライトによるセシウム吸着が適用されたが、使用済ゼオライトは高放射能廃棄物となるため、その安定保管が喫緊の課題である。原子力機構は水処理設備の運転で生じる二次廃棄物管理の研究開発を実施しており、使用済ゼオライトの安定保管に関しては、性状の調査及び現行保管方法の有効性評価を行っている。評価においては、崩壊熱の影響、水の放射線分解による水素発生、塩水に曝された容器の健全性を考慮する必要がある。本発表では、これまでに得られた成果について報告する。

報告書

ジ-2-エチルヘキシルリン酸によるMoの抽出分離プロセスの開発

森田 泰治; 山岸 功; 津幡 靖宏; 松村 和美; 桜井 孝二*; 飯嶋 孝彦

JAEA-Research 2012-031, 39 Pages, 2012/11

JAEA-Research-2012-031.pdf:4.87MB
JAEA-Research-2012-031(errata).pdf:0.14MB

ガラス固化体において濃度限度を超えるとイエローフェーズを生成するMoの高レベル廃液からの除去を目的に、酸性リン酸エステル抽出剤であるHDEHP(ジ-2-エチルヘキシルリン酸)によるMo抽出分離プロセスの開発を行った。Mo及びその他の主な核分裂生成物元素の抽出・逆抽出に関するバッチ試験データを取得し、この結果をもとにミキサセトラ型抽出試験装置を用いた連続抽出分離試験を2回実施し、元素の分離挙動を把握した。第2回連続抽出試験では、第1回の試験と比較して、Yの抽出率低減、Mo及びZrの逆抽出率改善などの成果を得たが、いずれも十分な値には到達しなかった。しかし、解析コードPARC-MAを用いたプロセスシミュレーション解析の手法を確立し、これによる最適プロセス条件の検討を行って、Y抽出率のさらなる低減には洗浄液硝酸濃度の上昇が、Mo及びZrの逆抽出率のさらなる改善には過酸化水素溶液及びシュウ酸のそれぞれの逆抽出液の流量増加及びZr逆抽出におけるミキサ内滞留時間増加が必要なことを明らかにし、最適分離条件を示すことができた。

論文

福島第一原子力発電所の滞留水への放射性核種放出

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

日本原子力学会和文論文誌, 11(1), p.13 - 19, 2012/03

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算するとともに、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。

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