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報告書

分光光度計および光音響分光装置を用いたネオジム(III)およびサマリウム(III)の測定:NP(IV)スペシエーションのための予備的検討

北村 暁; 岡崎 充宏*

JNC-TN8400 2001-009, 54 Pages, 2001/01

JNC-TN8400-2001-009.pdf:1.3MB

分光光度計およびレーザー誘起光音響分光装置の検出感度に関する性能調査を目的として、ネオジム(III)およびサマリウム(III)の吸収スペクトル測定および光音響スペクトル測定を行った。ネオジムもしくはサマリウムの濃度を2$$times$$10-5$$sim$$2$$times$$10-2mol-dm-3の間で変化させ、それぞれの濃度における吸収スペクトルおよび光音響スペクトルを取得した。併せて、雰囲気制御グローブボックス内で吸光測定を行うことができる分光光度計についても同様の測定を行い、吸収スペクトルを取得した。比較のために、光路長を1cmおよび10cmに設定した一般的な分光光度計を用いて、同様の測定を行った。多くの文献では、光音響測定は吸光測定に比べ大幅に低い濃度まで測定できると報告されているが、本光音響分光装置においては光路長を10cmに設定した吸光測定と同程度であるという結果が得られた。また、本実験の結果から、将来の目的としているネプツニウム(IV,V)の検出感度について推定し、特にNp(IV)溶存化学種のスペシエーションの可能性を検討した。

論文

A Solubility study of plutonium incarbonate solution

能登屋 信; 澁谷 朝紀; 黒羽 光彦; 油井 三和; 岡崎 充宏*; 乾 真一*

JAERI-Conf 99-004, p.643 - 653, 1999/03

本研究では、炭酸共存下におけるPuの溶解度試験を行った。試験に用いたPuは、同位体比として239-Pu(91%)を含有しており、初期濃度は10-6Mであった。

報告書

プルトニウム含有ガラス固化体からのプルトニウムの溶解挙動に関する研究

黒羽 光彦; 澁谷 朝紀; 山田 一夫; 油井 三和; 岡崎 充宏*; 乾 真一*

JNC-TN8410 98-001, 35 Pages, 1998/10

JNC-TN8410-98-001.pdf:2.79MB

ガラス固化体からのプルトニウム(Pu)の溶解挙動の把握及び、Puの熱力学データの整備を目的としてPu含有ガラス固化体からのPuの浸出試験、Puの溶解度試験を実施した。浸出試験に先立ち239PuO2の溶解度試験を実施した。溶解度試験は、Puを過飽和として初期濃度を6.23$$times$$10-5mol/lに調整して行った。試験はいずれも大気下で実施した。溶解度試験では、全pH領域にわたってpHが増加するとPuの溶解度は減少した。これらの傾向は、これまで報告されている239PuO2(c)の溶解度とよく一致していた。また、既存のPuの熱力学データを用い、地球化学計算コードPHREEQEを用いて熱力学的解析を行った。本試験で得られた溶解度は高pH領域において計算値より高い値となった。浸出試験は、Puをドープしたガラス固化体を用い、MCC-3法に準拠してPu濃度のpH依存性を測定すると共に、熱力学的解析により、ガラス固化体表面でのPuの溶解度制限固相の推定を行った。浸出試験では、溶液中のPu濃度はpHに依存し、pH$$>$$6ではpHの増加に従ってPu濃度が10-6から10-9mol/lへ低下した。また、得られたPu濃度は、これまでに報告されている239Pu(OH)4(am)の溶解度と傾向が一致しており、pH$$>$$6ではPu含有ガラス固化体からのPuの溶解度を支配している固相は239Pu(OH)4(am)であることが示唆された。

報告書

地層処分に関する模擬地下水の$$gamma$$線照射試験

飛田 祐夫; 岡崎 充宏*; 榊原 守夫*; 谷本 健一; 榎戸 裕二

PNC-TN9410 92-208, 68 Pages, 1992/07

PNC-TN9410-92-208.pdf:1.55MB

高レベル廃棄物の地層処分の計画において、廃棄物近傍のニアフィールドにおける放射線の影響を評価する必要がある。地層処分時における地下水の照射下における性状の基礎データを取得するために、地下水の性状を模擬した人工海水を使用して、「常陽」使用済燃料プールを照射場として利用し、$$gamma$$線照射によって地下水の性状がどのように変化するのかを確認した。同等のサンプルを「常陽」使用済燃料プールの放射線の影響が無い場所にも設置し、照射以外の変化についても確認しリファレンスとした。また、照射後の経時変化の有無を確認するため、一定時間毎の性状の変化を調べた。照射条件は、24時間(1日)1.0$$times$$103$$sim$$1.3$$times$$103Gy$$sim$$1440時間(60日)4.4$$times$$104$$sim$$6.8$$times$$104Gyで行った。試験結果は以下の通りである。(1) 照射前後のpH、導電率、人工海水中の全てのイオン濃度の変化は見られなかった。(2) 照射前のEhは241mVであったが、1440時間(60日)の照射後では、156mVと減り、吸収線量が増えるとEhは低下する傾向がある。(3) 照射前のDoは、20.76$$mu$$g/lであったが、1440時間(60日)の照射後では、5930$$mu$$g/lと増え吸収線量が増えるとDoは上昇する傾向がある。(4) 480時間(20日)の照射前に2.9ppmの硝酸イオンが検出され、照射後にも105ppmの硝酸イオンが検出された。また、480時間(20日)の未照射前にも硝酸イオンが4.0ppm、未照射後に5.9ppm検出された。1440時間(60日)の照射後に15ppmと未照射後に11ppmの硝酸イオンが検出された。(5) 照射後一定時間内(約4時間後測定)のpH、Eh、Do、導電率、人工海水中の全てのイオン濃度の変化は見られなかった。これらの結果から$$gamma$$線により水の放射線分解から生じる酸素がDoを上昇させ、また、水素、水酸基がEhを低下させたと思われる。硝酸イオンが検出されたことは、保管中の人工海水に空気中の窒素が溶け込み水の分解生成物と反応したことによると思われる。

口頭

高pH条件でのCaやSiイオン共存下でのNp(IV)溶解度測定

藤原 健壮; 小原 幸利*; 岡崎 充宏*; 鈴木 康之*

no journal, , 

CaやSi共存系において4価ネプツニウムの溶解度試験により、CaやSiの錯生成定数を求める。高pH条件下でCaやSiなどが共存する場合、4価アクチニドはCaやSiと錯生成し、溶解度が高くなる可能性があるという報告が近年の研究でなされている。しかしながら、4価Npについてはそれらの試験は行われていない。よってCaやSi共存系において4価Npの溶解度の試験を行い、溶解度曲線からCaとNpの錯体やSiとNpの錯体の錯生成定数を求める。

口頭

圧縮ベントナイト中の核種移行評価手法の高度化開発,3; 高収着性Amの収着・拡散データの取得・評価手法の開発

石井 康雄; 清田 佳美*; 舘 幸男; 岡崎 充宏*; 黒澤 精一*

no journal, , 

高収着性核種であるAmの圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散現象を評価するため、バッチ系収着データ及びトレーサー減衰法による圧縮系収着・拡散データの信頼性の高い取得・評価手法の開発を行った。

口頭

深部地下水腐植物質共存下におけるEu溶解度のシミュレーション; NICA-Donnanモデルの適用

寺島 元基; 清田 佳美*; 岡崎 充宏; 岩月 輝希; 飯島 和毅; 油井 三和

no journal, , 

既存の錯形成モデル/モデルパラメータの国内深部地下水に溶存する腐植物質の錯形成評価への適用性を明らかにすることを目的に、幌延の深部地下水から分離・精製した腐植物質の共存下におけるEuの溶解度試験データとNICA-Donnanモデル/一般化モデルパラメータによるシミュレーション値との比較・検討を行った。その結果、NICA-Donnanモデル/一般化モデルパラメータは、国内の深部地下水腐植物質共存下におけるEuの溶解度を比較的よく再現できる可能性があることを確認した。

口頭

幌延堆積岩中における高収着性核種Am及びThの収着・拡散データの取得・評価手法の開発

石井 康雄; 高橋 宏明; 清田 佳美*; 舘 幸男; 中澤 俊之*; 黒澤 精一*; 岡崎 充宏*

no journal, , 

高収着性核種であるAm及びThの幌延堆積岩中の核種の収着・拡散現象を評価するため、バッチ系収着データ及びトレーサー減衰法による圧縮系収着・拡散データの信頼性の高い取得・評価手法の開発・検討を行った。

口頭

Sorption / diffusion data aquisition method development for high sorbing americium in compacted bentonite

石井 康雄; 高橋 宏明; 舘 幸男; 戸村 努*; 根本 一昭*; 岡崎 充宏*

no journal, , 

高収着性核種に対応した精密な内部プロファイル取得手法を開発し、圧縮ベントナイトの拡張RD法により0.1M, 0.5M NaCl / 0.05M NaHCO$$_{3}$$溶液中におけるベントナイト(クニピアF:クニミネ工業社製)に対するDe及びKdを求めた。Kdについてはバッチ収着試験法による測定も行い、比較を行った。

口頭

Application of NICA-Donnan model to modelling of Eu(III) solubility in the presence of deep groundwater humic substances

寺島 元基; 岡崎 充宏; 飯島 和毅; 油井 三和

no journal, , 

幌延の深部地下水中の溶存腐植物質共存下におけるEuの溶解度を試験・評価し、NICA-Donnanモデルとその一般化パラメータを用いたシミュレーション値と比較することにより、深部地下水腐植物質の錯形成モデリングへのNICA-Donnanモデルの適用性を調査した。溶解度試験の結果から、Aldrich社製フミン酸の共存によりEuの溶解度は上昇するのに対し、幌延の深部地下水腐植物質が共存する場合には、Euの見かけの溶解度が上昇しないことを確認した。また、NICA-Donnanモデルとその一般化パラメータによるシミュレーション結果は、Aldrich社製フミン酸の共存によるEuの溶解度上昇を比較的よく再現できるのに対し、幌延の深部地下水に溶存した腐植物質共存下におけるEuの見かけの溶解度は再現できないことを確認した。以上の結果は、NICA-Donnanモデルとその一般化パラメータが、深部地下水中の腐植物質と三価核種との錯形成を正しく予測できないことを示唆するものである。

口頭

Eu-地下水腐植物質-堆積岩三元系におけるEuの収着挙動

寺島 元基; 岡崎 充宏; 飯島 和毅; 吉川 英樹

no journal, , 

Eu-地下水腐植物質-堆積岩三元系におけるEuの収着挙動を調査した。収着等温線及び腐植物質錯体の収着挙動の結果から、三元系におけるEuの収着は、Euと腐植物質との錯形成モデルとEuの堆積岩への収着モデルの加成則に基づいてモデル化できることを明らかにした。

口頭

圧縮ベントナイト中の収着拡散データ取得評価手法の開発,2; Amの収着拡散の間隙水の炭酸と塩濃度依存性評価

石井 康雄; 戸村 努; 根本 一昭; 岡崎 充宏; 舘 幸男

no journal, , 

高収着性核種であるAmの圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散現象を評価するため開発した薄層削り出し法により、圧縮系収着・拡散データの信頼性の高い取得し、炭酸濃度依存性,塩濃度依存性について評価した。

口頭

放射性核種の移行に対する腐植物質の影響評価

寺島 元基; 斉藤 拓巳*; 岡崎 充宏*; 舘 幸男; 飯島 和毅

no journal, , 

核種移行に対する有機物影響の定量評価には、多様な地質環境条件における種々の移行遅延プロセスを10万年以上におよぶ時間スケールにおいて相互に関連させて取り扱う必要があり、コンピュータシミュレーションが有効な手段となる。シミュレーションでは、評価モデルとモデルパラメータデータベースが不可欠であり、これまでに様々なモデルやデータベースが開発されている。しかし、時空間的に多様な天然有機物に対して万能なモデルやデータベースは存在しないのが現状である。本発表では、場が与えられた際に用いる影響評価手法の開発を目的に実施した(1)核種-腐植物質錯形成モデルパラメータ整備手法の開発および、(2)核種-腐植物質-母岩三元系収着・拡散モデルの開発についてその成果を紹介するとともに課題について議論する。

口頭

Sorption behaviour of lead onto montmorillonite in the presence of carbonate

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 陶山 忠宏*; 岡崎 充宏*; 浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男

no journal, , 

Pb-210 is one of the important radionuclides for the performance assessment of geological disposal. In this study, we investigated the sorption behaviour of Pb onto montmorillonite in the presence of carbonate. Kd values decrease with the increase of DIC concentration in pH8-11 region. Data from the carbonate-free and conditions of 2.5 and 25 mM DIC can be fitted using surface complexation constants determined from carbonate-free condition dataset. However, the model underestimated the data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. Therefore, the formation of a ternary complex was assumed and its surface complexation constant was determined by fitting the experimental data at DIC concentrations of 100 and 250 mM. The results succeeded in fitting all experimental data well. Spectroscopic studies on the ternary complexation system will be required to enhance the reliability of the present results.

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