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論文

Ultrasensitive resonance ionization mass spectrometer for evaluating krypton contamination in xenon dark matter detectors

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 797, p.64 - 69, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.11(Instruments & Instrumentation)

レーザー共鳴イオン化質量分析法をベースとした高速炉用タギング法破損燃料位置検出(FFDL)システムを実用化する上で、クリプトン及びキセノン共鳴イオン化用レーザーの安定性及び操作性向上が必要不可欠である。レーザーシステムの安定化に関連した研究として、東京大学宇宙線研究所と共同でキセノンガスに含まれるクリプトン不純物濃度の評価に関する研究を行っている。論文では、共振器を組まない光パラメトリック発生(OPG)光学系を開発し、クリプトン共鳴イオン化に用いる波長212.6nmのレーザー波長安定性が従来の光パラメトリック発振器(OPO)と比較して1桁程度向上した結果を報告した。開発したレーザーにより、純アルゴンガスに不純物として含まれる濃度0.4ppt程度のクリプトン検出に成功した。主成分がキセノンの場合はクリプトン感度が半分程度に低下するが、キセノンに濃度ppt程度以下含まれる極微量なクリプトンの検出が可能な見通しを得た。

論文

Performance evaluation of a resonance ionization mass spectrometer developed for the FFDL system of fast reactors

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 井口 哲夫*

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(4), p.465 - 475, 2014/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.08(Nuclear Science & Technology)

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)用に開発されたレーザー共鳴イオン化質量分析計(RIMS)の性能評価を行った。RIMSでは、波長216.7nm又は249.6nmのパルスレーザー光を用いてクリプトン又はキセノンを共鳴イオン化し、飛行時間型質量分析計で同位体比を測定する。高速増殖原型炉「もんじゅ」の設計を想定した数値計算において、破損燃料集合体を99%の信頼度で識別する観点から、RIMSの要求性能を系統誤差1%以下、統計誤差を濃度7pptの核種に対して3%以下と設定した。開発したRIMSはクリプトン,キセノンともに測定時間約40分で上記の要求性能を満たしており、迅速性かつ信頼性が要求されるFFDLに適用可能であることが実証された。

論文

High sensitive and reliable FFDL technique for Monju using laser resonance ionization mass spectrometry

青山 卓史; 石川 高史; 伊藤 主税; 岩田 圭弘; 原野 英樹*

Transactions of the American Nuclear Society, 106(1), p.611 - 613, 2012/06

レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出(FFDL)システムの「もんじゅ」への適用性及びRIMSシステムの「もんじゅ」への設置について検討した。「もんじゅ」用FFDL条件におけるKr及びXeタグガス分析誤差を評価した結果、信頼度68%でタグガスを識別可能であり、RIMSが「もんじゅ」のFFDLに適用できることを確認した。また、設計したRIMS装置は、1次アルゴンガス系統などに接続可能であり、既存のFFDL装置と併設できる。

論文

Development of high sensitive and reliable FFD and sodium leak detection technique for fast reactor using RIMS

伊藤 主税; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 青山 卓史

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00

高速炉プラントの安全性向上を目指して、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出及びNa漏えい検知技術の高度化に関する研究を進めている。破損燃料位置検出技術の開発では、燃料ピン中に封入されたガスによって燃料集合体を識別するタギング法にRIMSを適用し、カバーガスAr中にわずかに存在するXe及びKrの同位体比を測定する装置を開発して、「常陽」で実施した炉内クリープ破断試験に本装置を適用して破断した試料から放出されたタグガスを分析し、試料を同定した。また、大型化する高速炉の実用化を念頭に、現行のNa漏えい検出器より2桁検出感度を高めることを目標として、エアロダイナミックレンズを用いてNaエアロゾルをビーム形状に収束させて連続的に導入し、レーザアブレーションによりNaエアロゾルを原子化し、RIMSによりNa同位体を検出する装置を開発した。本研究により高速炉プラントの安全性を一層向上させ、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

論文

High sensitive and reliable FFDL technique for SFR using laser resonance ionization mass spectrometry

伊藤 主税; 岩田 圭弘; 原野 英樹*; 井口 哲夫*; 青山 卓史

Transactions of the American Nuclear Society, 102(1), p.416 - 417, 2010/06

高速炉プラントの安全性向上を目指して、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出技術の高感度化と信頼性向上に関する研究を進めている。本研究では、燃料ピン中に封入されたタグガスによって被覆管が破損した燃料集合体を識別するタギング法にRIMSを適用し、カバーガスAr中にわずかに存在するXe及びKrの同位体比を測定する装置を開発した。この装置を「常陽」で実施した炉内クリープ破断試験に適用して、破断した試料から放出されたタグガスを分析し、試料を同定した。さらに、「常陽」における燃料破損模擬試験にも本装置を適用して、模擬破損ピンから放出されてカバーガスに移行したFPガスの分析に成功し、FPガスの燃焼度推定による被疑破損燃料集合体の絞り込みに適用できる可能性を示した。本研究により高速炉プラントの安全性をより一層向上させ、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

論文

Reduction of argon background in resonance ionization mass spectrometry for failed fuel detection and location of fast reactors

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史*

KEK Proceedings 2010-10, p.52 - 62, 2010/02

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中にppt程度含まれる極微量Kr, Xe同位体分析の研究を行っている。Kr, Xeの正確な分析には光電子により生成する非共鳴イオン$${rm Ar}^{2+}$$, $${rm Ar}^+$$, $${rm Ar}_2^+$$を抑制することが必要不可欠であり、(1)除電器とBrewster窓の設置,(2)電極のイオン引き出し孔をスリットに改良の2通りの改善方策を考案した。(1)は光電子生成の発生源となる帯電した塵埃及びレーザーの反射光を除去し、(2)はイオン引き出し孔の形状をレーザー光路に沿ったスリットに改良することでKr, Xe共鳴イオンの信号量を損なわずにAr由来の非共鳴イオンを抑制する手法である。Krの分析において、両者の改善方策により$${rm Ar}^{2+}$$, $${rm Ar}^+$$を1-2桁抑制し、$${rm Ar}_2^+$$の干渉を低減させて核種濃度$$sim2$$pptの$$^{80}{rm Kr}$$を検出できた。電極のイオン引き出し孔形状の違いによるKrイオン信号量の低下は見られなかった。今後はFFDLシステムへの適用に向けて、S/N比のさらなる向上とともに、分析精度の向上を目的とした検出効率の改善策についても検討していく。

口頭

高速炉用破損燃料位置検出のための標識ガス分析におけるArバックグラウンドの低減

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 青山 卓史

no journal, , 

レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)による高速炉タグガス分析について、「もんじゅ」の破損燃料位置検出システム(FFDL)で要求されるpptレベルのKr検出感度を向上させるため、Arに由来するバックグラウンドの低減方策を検討した。主な課題はレーザ光の散乱に由来する光電子によるイオン化で生じるAr二量体イオン($${rm Ar}_2^+$$)の$$^{80}{rm Kr}$$への干渉である。Ar由来の非共鳴イオンの抑制を目的として、生成イオンを検出器に引き出す電極に対して、(1)スリット型電極孔の採用,(2)ポリカーボネート絶縁体板を用いた電極カバーの2点を考案した。前者はKr共鳴イオンが生成されるレーザ光路に沿ったスリット型の電極孔形状によりS/N比を改善する手法であり、従来の電極との比較測定により$${rm Ar}_2^+$$の信号が約1/3に低減し、検出限界に対応する信号のゆらぎを解析系の回路ノイズ程度まで軽減できた。今後は絶縁体による電極カバーの効果測定に加えて、回路系のノイズ低減策を検討し、高速炉FFDL技術の高度化を目指す。

口頭

レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究

青山 卓史; 伊藤 主税; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 岡崎 幸基*; 原野 英樹*; 渡辺 賢一*; 井口 哲夫*; 竹川 暢之*; et al.

no journal, , 

高速炉プラントの安全性向上のため、レーザ共鳴イオン化質量分析法を用いたナトリウム漏えい検知技術の開発を進めている。これまでに微量Na分析装置を製作し、それを用いたエアロゾル捕集効率の評価,検出感度の評価を実施してきた。$$^{23}$$Naを用いた試験では、高感度化が可能な1光子励起+電場イオン化機構を採用するなどイオン信号増加を図り、集積時間180秒で濃度42pptのNaエアロゾルの検出に成功した。$$^{23}$$Naの検出下限値を評価した結果、2.7pptとの結果が得られ、目標値1ppbに対して約400倍高感度であることを確認した。一方、集積板に付着したNaの計測に寄与する割合が低いため、集積板からの放出率を向上させる必要があることがわかった。今後は、$$^{22}$$Na検出試験によりその検出性能を評価し、本研究を総括する予定である。

口頭

高速炉用破損燃料位置検出のためのKr, Xe同位体比分析感度の向上

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中の極微量Kr, Xe同位体分析の研究を行っている。Kr, Xeの正確な分析には光電子により生成する$${rm Ar}^+$$, $${rm Ar_2}^+$$を抑制することが必要不可欠であり、Kr, Xeの損失なく$${rm Ar}^+$$, $${rm Ar_2}^+$$引き出し量を低減する目的で、飛行時間型質量分析計(TOF-MS)のイオン引き出し孔をレーザー光路に合わせてスリット型に改良した。スリット形状を変えてAr, Krの信号量を測定したところ、1mm$$times$$10mmがほぼ最適であり、$${rm Ar}^+$$, $${rm Ar_2}^+$$の影響を大きく低減させることができた。また、レーザー照射時間1024秒に対するKr, Xe同位体比の分析誤差を評価した。pptレベルの核種濃度ではKr, Xeともに10%程度と得られ、統計誤差が主要因である。装置の検出効率改善を目的としてTOF-MSを線形型に変更することを検討しており、線形型でKr, Xeの同位体分析に十分な分解能を有することを確認した。今後は、イオン加速電圧の増加と合わせて検出効率を2桁程度改善し、分析誤差を1桁低下させることを目標とする。

口頭

高速炉の破損燃料位置検出用RIMS分析装置の性能向上

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史*

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた極微量Kr, Xeの同位体比分析を行っている。分析に影響を及ぼすAr由来の非共鳴イオンを抑制するため、電極のイオン引き出し孔をスリット型に変更し、Ar$$^+$$, Ar$$_2^+$$イオンの影響なくpptレベルのKr, Xeを分析できるよう装置を改良した。今後は、レーザー光学系の改良により同位体比分析の精度を向上し、信頼性の高いRIMS分析装置の開発を目指す。

口頭

高速炉サーベイランスのための中性子ドシメトリー

伊藤 主税; 前田 茂貴; 岩田 圭弘; 青山 卓史; 井口 哲夫*

no journal, , 

本研究では、高速中性子ドシメトリーにおいて原子炉サーベイランス評価等のための数年$$sim$$数十年の長期照射量を実測する方法の開発を行った。長期照射量測定のポテンシャルを有するNbドシメータの実用化を妨げる妨害X線の問題に取り組むとともに、核変換生成物として飽和・減衰の生じない安定核種に着目し、濃縮B及びBe素子を用いたHe蓄積型中性子フルーエンスモニタを開発し、「常陽」の照射試験での実用化を達成した。さらに、高速炉のタギング法破損燃料位置検出にも用いられている希ガスに着目して、中性子照射によるXeガスの同位体組成変化から中性子照射量を測定するガスドシメトリーを提案し、「常陽」で実施した炉内クリープ破断試験に適用して、その測定原理を実証した。

口頭

レーザ共鳴イオン化質量分析法を用いたNa漏えい検知技術開発,5-1; Naエアロゾルの検出性能

岩田 圭弘; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

平成17年度から平成21年度まで実施してきた文部科学省公募研究「レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究」の平成21年度(最終年度)の成果を2件のシリーズ発表にて報告する。本研究は、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた微小ナトリウム漏えい検知技術を開発するものであり、最終年度の平成21年度は、$$^{22}$$Naの検出性能及び高速炉プラントへの適用性を評価した。本発表では、シリーズ発表の1件目として、構築してきた微量Na分析装置のパラメータ最適化を行い、$$^{22}$$Naを含むNaCl含浸試料を用いた$$^{22}$$Naの検出性能を評価した結果を報告する。

口頭

レーザ共鳴イオン化質量分析法を用いたNa漏えい検知技術開発,5-2; 高速炉プラントへの適用性

伊藤 主税; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 青山 卓史

no journal, , 

平成17年度から平成21年度まで実施してきた文部科学省公募研究「レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究」の平成21年度最終年度の成果を2件のシリーズ発表にて報告する。本研究は、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた微小ナトリウム漏えい検知技術を開発するものであり、最終年度の平成21年度は、$$^{22}$$Naの検出性能及び高速炉プラントへの適用性を評価した。本発表では、シリーズ発表の2件目として、高速実験炉「常陽」の1次系二重配管間隙部のNa濃度を測定して$$^{23}$$Naの検出によるNa漏えい検知が可能であることを確認し、実機高速炉プラントへの適用方法を検討して、プラントの安全性確保への有効性を評価した結果を報告する。

口頭

高速炉用燃料タグガス分析のためのレーザー光学系の改良

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中の極微量Kr, Xe同位体分析の研究を行っている。FFDLへの適用にはAr中に濃度ppt程度含まれるKr, Xe同位体比を数%以下の分析誤差で測定する必要があるが、現状はレーザー照射時間1024秒(10240パルス)の条件でKr, Xeともに10%程度であり、統計誤差が主要因である。分析精度の向上を目的として、以下に示すレーザー光学系の改良による共鳴イオン化効率の向上を検討している。光学系の改良では、(1)エネルギー源であるYAGレーザーの有効活用、及び(2)紫外光の往復利用の2点に着目する。(1)では励起状態からのイオン化にYAGレーザー光を合わせて利用し、またKr用のレーザーシステムでは和周波発生にパターンの均一なYAGレーザー光を用いることで波長変換効率の改善を図る。(2)では凹面ミラーにより紫外光を反射して再利用することで光子数を増やす。発表では、これらの改良に関する現状を報告する。

口頭

Development of a laser optical system for precise isotopic analysis of krypton and xenon in argon

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 青山 卓史

no journal, , 

タギング法を用いた高速炉の破損燃料位置検出手法の開発に向けて、Arカバーガス中にppt程度含まれるKr及びXeの同位体比分析を行っている。現状の分析精度は測定時間1000秒に対して約10%であり、統計誤差が主要因であるため、分析精度の向上を目的としたレーザー光学系の改良による共鳴イオン化効率の改善策を検討している。具体的には、(1)Kr分析用のレーザーシステムで使用している和周波発生にパターンの均一なYAGレーザーを利用する、(2)共鳴波長の紫外光を凹面ミラーにより反射させて再利用する、の2点に着目した光学系の改良について現状を発表する。

口頭

レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究

青山 卓史; 伊藤 主税; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 原野 英樹*; 岡崎 幸基*; 荒木 義雄*; 渡辺 賢一*; 井口 哲夫*; 竹川 暢之*; et al.

no journal, , 

平成17年度から平成21年度まで実施した文部科学省原子力システム研究開発事業(公募研究)「レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究」の成果を報告する。本研究は、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたNa漏えい検知技術を開発するものであり、エアロゾル分析技術とRIMSを組合せたナトリウム漏えい検知用RIMS装置を設計・製作した。Naエアロゾルを発生させてその検出性能を評価し、目標感度より3桁高感度である検出下限値0.1pptを達成した。レーザ励起ブレークダウン分光法でNa信号の変化が検出された後、RIMSでその信号推移を監視することで、より早期のプラント対応が可能となり、高速炉プラントの安全性確保に対する有効性が確認できた。

口頭

準安定状態を経由した時間差イオン化による希ガス同位体比分析のバックグラウンド低減

岩田 圭弘; 原野 英樹*; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出への適用を目的として、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中に濃度ppt程度含まれるKr, Xeの同位体比分析を行っている。RIMSは選択的なイオン化によりバックグラウンドを大幅に低減できる特徴を有するが、共鳴波長が200nm台と短波長であるKr, Xeの分析においては、レーザー光の真空中での反射・散乱に起因する光電子がAr及びAr$$_2$$をイオン化する現象が観測されている。発表では、光電子イオン化が光電効果に関連していることに着目し、準安定状態を経由したイオン化スキームにおいて準安定状態からのイオン化に長波長のレーザーを時間差で照射するシステムを提案し、有効性について議論する。

口頭

レーザ共鳴イオン化質量分析法を用いた高速炉用FFDLの高度化,2-2; 高精度な燃料タグガス分析に向けたレーザー光学系の開発

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出に適用するレーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)の分析精度向上を目的として、パターンの均一なYAGレーザーを利用した和周波発生(SFG)改良、及び紫外光の往復利用の2点に着目したレーザー光学系を開発した。Kr分析に用いる波長217nmの紫外光に対して、光学系の改良によりKrの共鳴イオン化効率が各々約3倍、約1.5倍に改善した。本研究は、文部科学省原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブにより実施された「RIMSを用いた高精度な燃料タグガス分析のためのレーザー光学系の開発」の成果である。

口頭

Upgrade of the resonance ionization mass spectrometer for precise identification of failed fuel in a fast reactor

岩田 圭弘; 原野 英樹*; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出に適用するレーザー共鳴イオン化質量分析計の性能向上を目的として、(1)スリット型電極孔によるAr$$^+$$, Ar$$_2^+$$イオンの低減,(2)パターンの均一なYAGレーザーを利用した和周波発生の改良による紫外光出力の改善,(3)紫外光の往復利用による共鳴イオン化効率の改善、の3点について発表する。また、同重体干渉の防止を目的としたKrの時間差イオン化手法を提案し、有効性について議論する。

口頭

準安定状態を用いた時間差イオン化によるKr, Xe同位体比分析のバックグラウンド除去

岩田 圭弘; 原野 英樹*; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出への適用を目的として、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたArガス中に極低濃度含まれるKr, Xeの同位体比分析を行っている。Ar$$_2^+$$及び炭化水素等の不純物イオンによるKr, Xe核種への同重体干渉を防止するため、準安定状態を経由した時間差イオン化の手法を検討している。発表では、時間差に伴うKr, Xe原子の拡散について評価し、時間差イオン化の有効性について議論する。

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