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論文

Real-time monitoring method for gadolinium concentration in a water Cherenkov detector

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

Applied Physics A, 131, p.165_1 - 165_8, 2025/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

液体試料を対象とした分析法の中で、時間分解レーザー誘起発光分光法は分析計への試料導入の必要なく、水溶液中のGdイオン濃度をリアルタイムに測定することが可能である。本研究では、水中Gd濃度のリアルタイム計測法を開発した。検出限界は超純水に硫酸Gdを溶解した条件で約60ppbと得られた。この値はレーザー誘起ブレークダウン分光法を用いた文献値より2桁優れており、分析計への試料導入が必要となる誘導結合プラズマ発光分析法を用いた文献値と同程度である。

論文

Selective resonance ionization of odd calcium isotopes using linearly polarized lasers

岩田 圭弘; 宮部 昌文; Wells, S. R.*; 山元 祐太*; 長谷川 秀一*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research 2024 (FDR2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10

本研究では、(i)レーザー偏光に依存した選択則及び(ii)奇数同位体の持つリュードベリレベルの大きな同位体シフトに着目して、奇数同位体分離を目指したCa原子の3段階及び2段階共鳴イオン化スキームを開発した。レーザー偏光が直交条件となる場合に、奇数同位体の分離を確認した。イオン化領域の電場による$$^{40}$$Caの非共鳴イオン化を抑制することで、さらなる$$^{41}$$Caの光学的同位体選択性向上が期待される。

論文

Resonance ionization spectroscopy of high-lying 4sns and 4snd Rydberg levels of odd calcium isotopes

岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*

Journal of the Optical Society of America B, 41(1), p.119 - 126, 2024/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.60(Optics)

レーザー共鳴イオン化を用いてカルシウム41 ($$^{41}$$Ca)等の微量放射性核種を効率的かつ選択的に検出する上で、リュードベリ原子についての理解が必要不可欠である。本研究では、4sns $$^{1}$$S$$_{0}$$及び4s(n-1)d $$^{1}$$D$$_{2}$$ (n=40, 45, 50, 55, 60)リュードベリ準位について、イオン基底準位の超微細構造に起因したカルシウム43のエネルギーシフトを測定した。

論文

Emission characteristics of gadolinium ions in a water Cherenkov detector

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2022(12), p.123H01_1 - 123H01_12, 2022/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:27.99(Physics, Multidisciplinary)

本研究では、レーザー誘起発光分光をベースとした実験装置を構築し、水中Gd$$^{3+}$$イオンの発光特性を調査した。励起波長を245-255nmの範囲で変えたところ、波長246.2nm及び252.3nmで共鳴ピークを観測し、発光寿命は3ms程度であった。Gd濃度と発光量に良い直線性が得られ、構築した実験装置がGd濃度の遠隔モニターにも有用であると考えられる。

論文

Isotope shift and hyperfine structure measurements on triple resonance excitation to the autoionizing Rydberg state of atomic strontium

岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 275, p.107882_1 - 107882_9, 2021/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.53(Optics)

東京電力福島第一原子力発電所事故を受けて分析ニーズが高まっているストロンチウム90に対して、レーザー共鳴イオン化を用いた同位体選択的分析手法の開発を行っている。本研究では、高い同位体選択性が期待される2つのスキームについて、安定同位体の同位体シフト及び超微細構造を測定し、キングプロット解析手法を用いてストロンチウム90の同位体シフトを評価した。ストロンチウム90の光学的同位体選択性は$$10^3$$から$$10^5$$程度と得られ、実試料の分析に十分な選択性を持つことが分かった。

論文

Investigation on the DC Stark shifts of strontium autoionization states for isotope-selective resonance ionization

岩田 圭弘; 宮部 昌文; 長谷川 秀一*

Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 265, p.107549_1 - 107549_7, 2021/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:33.34(Optics)

東京電力福島第一原子力発電所事故を受けて分析ニーズが高まっているストロンチウム90に対して、レーザー共鳴イオン化を用いた同位体選択的分析手法の開発を行っている。本研究では、高い同位体選択性及びイオン化効率という観点で自動電離準位を経由したイオン化に着目し、外部電場に起因する当該準位のDCシュタルクシフトを測定した。観測されるスペクトルへの影響を調べた結果、イオン化領域の外部電場を0.1V/cm程度以下に抑える必要があることがわかった。

論文

Ultrasensitive resonance ionization mass spectrometer for evaluating krypton contamination in xenon dark matter detectors

岩田 圭弘; 関谷 洋之*; 伊藤 主税

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 797, p.64 - 69, 2015/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.26(Instruments & Instrumentation)

レーザー共鳴イオン化質量分析法をベースとした高速炉用タギング法破損燃料位置検出(FFDL)システムを実用化する上で、クリプトン及びキセノン共鳴イオン化用レーザーの安定性及び操作性向上が必要不可欠である。レーザーシステムの安定化に関連した研究として、東京大学宇宙線研究所と共同でキセノンガスに含まれるクリプトン不純物濃度の評価に関する研究を行っている。論文では、共振器を組まない光パラメトリック発生(OPG)光学系を開発し、クリプトン共鳴イオン化に用いる波長212.6nmのレーザー波長安定性が従来の光パラメトリック発振器(OPO)と比較して1桁程度向上した結果を報告した。開発したレーザーにより、純アルゴンガスに不純物として含まれる濃度0.4ppt程度のクリプトン検出に成功した。主成分がキセノンの場合はクリプトン感度が半分程度に低下するが、キセノンに濃度ppt程度以下含まれる極微量なクリプトンの検出が可能な見通しを得た。

論文

Performance evaluation of a resonance ionization mass spectrometer developed for the FFDL system of fast reactors

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 井口 哲夫*

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(4), p.465 - 475, 2014/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:40.00(Nuclear Science & Technology)

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)用に開発されたレーザー共鳴イオン化質量分析計(RIMS)の性能評価を行った。RIMSでは、波長216.7nm又は249.6nmのパルスレーザー光を用いてクリプトン又はキセノンを共鳴イオン化し、飛行時間型質量分析計で同位体比を測定する。高速増殖原型炉「もんじゅ」の設計を想定した数値計算において、破損燃料集合体を99%の信頼度で識別する観点から、RIMSの要求性能を系統誤差1%以下、統計誤差を濃度7pptの核種に対して3%以下と設定した。開発したRIMSはクリプトン,キセノンともに測定時間約40分で上記の要求性能を満たしており、迅速性かつ信頼性が要求されるFFDLに適用可能であることが実証された。

論文

High sensitive and reliable FFDL technique for Monju using laser resonance ionization mass spectrometry

青山 卓史; 石川 高史; 伊藤 主税; 岩田 圭弘; 原野 英樹*

Transactions of the American Nuclear Society, 106(1), p.611 - 613, 2012/06

レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出(FFDL)システムの「もんじゅ」への適用性及びRIMSシステムの「もんじゅ」への設置について検討した。「もんじゅ」用FFDL条件におけるKr及びXeタグガス分析誤差を評価した結果、信頼度68%でタグガスを識別可能であり、RIMSが「もんじゅ」のFFDLに適用できることを確認した。また、設計したRIMS装置は、1次アルゴンガス系統などに接続可能であり、既存のFFDL装置と併設できる。

論文

Development of high sensitive and reliable FFD and sodium leak detection technique for fast reactor using RIMS

伊藤 主税; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 青山 卓史

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00

高速炉プラントの安全性向上を目指して、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出及びNa漏えい検知技術の高度化に関する研究を進めている。破損燃料位置検出技術の開発では、燃料ピン中に封入されたガスによって燃料集合体を識別するタギング法にRIMSを適用し、カバーガスAr中にわずかに存在するXe及びKrの同位体比を測定する装置を開発して、「常陽」で実施した炉内クリープ破断試験に本装置を適用して破断した試料から放出されたタグガスを分析し、試料を同定した。また、大型化する高速炉の実用化を念頭に、現行のNa漏えい検出器より2桁検出感度を高めることを目標として、エアロダイナミックレンズを用いてNaエアロゾルをビーム形状に収束させて連続的に導入し、レーザアブレーションによりNaエアロゾルを原子化し、RIMSによりNa同位体を検出する装置を開発した。本研究により高速炉プラントの安全性を一層向上させ、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

論文

High sensitive and reliable FFDL technique for SFR using laser resonance ionization mass spectrometry

伊藤 主税; 岩田 圭弘; 原野 英樹*; 井口 哲夫*; 青山 卓史

Transactions of the American Nuclear Society, 102(1), p.416 - 417, 2010/06

高速炉プラントの安全性向上を目指して、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた破損燃料位置検出技術の高感度化と信頼性向上に関する研究を進めている。本研究では、燃料ピン中に封入されたタグガスによって被覆管が破損した燃料集合体を識別するタギング法にRIMSを適用し、カバーガスAr中にわずかに存在するXe及びKrの同位体比を測定する装置を開発した。この装置を「常陽」で実施した炉内クリープ破断試験に適用して、破断した試料から放出されたタグガスを分析し、試料を同定した。さらに、「常陽」における燃料破損模擬試験にも本装置を適用して、模擬破損ピンから放出されてカバーガスに移行したFPガスの分析に成功し、FPガスの燃焼度推定による被疑破損燃料集合体の絞り込みに適用できる可能性を示した。本研究により高速炉プラントの安全性をより一層向上させ、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

論文

Reduction of argon background in resonance ionization mass spectrometry for failed fuel detection and location of fast reactors

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史*

KEK Proceedings 2010-10, p.52 - 62, 2010/02

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中にppt程度含まれる極微量Kr, Xe同位体分析の研究を行っている。Kr, Xeの正確な分析には光電子により生成する非共鳴イオン$${rm Ar}^{2+}$$, $${rm Ar}^+$$, $${rm Ar}_2^+$$を抑制することが必要不可欠であり、(1)除電器とBrewster窓の設置,(2)電極のイオン引き出し孔をスリットに改良の2通りの改善方策を考案した。(1)は光電子生成の発生源となる帯電した塵埃及びレーザーの反射光を除去し、(2)はイオン引き出し孔の形状をレーザー光路に沿ったスリットに改良することでKr, Xe共鳴イオンの信号量を損なわずにAr由来の非共鳴イオンを抑制する手法である。Krの分析において、両者の改善方策により$${rm Ar}^{2+}$$, $${rm Ar}^+$$を1-2桁抑制し、$${rm Ar}_2^+$$の干渉を低減させて核種濃度$$sim2$$pptの$$^{80}{rm Kr}$$を検出できた。電極のイオン引き出し孔形状の違いによるKrイオン信号量の低下は見られなかった。今後はFFDLシステムへの適用に向けて、S/N比のさらなる向上とともに、分析精度の向上を目的とした検出効率の改善策についても検討していく。

口頭

準安定状態を経由した時間差イオン化による希ガス同位体比分析のバックグラウンド低減

岩田 圭弘; 原野 英樹*; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出への適用を目的として、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中に濃度ppt程度含まれるKr, Xeの同位体比分析を行っている。RIMSは選択的なイオン化によりバックグラウンドを大幅に低減できる特徴を有するが、共鳴波長が200nm台と短波長であるKr, Xeの分析においては、レーザー光の真空中での反射・散乱に起因する光電子がAr及びAr$$_2$$をイオン化する現象が観測されている。発表では、光電子イオン化が光電効果に関連していることに着目し、準安定状態を経由したイオン化スキームにおいて準安定状態からのイオン化に長波長のレーザーを時間差で照射するシステムを提案し、有効性について議論する。

口頭

レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究

青山 卓史; 伊藤 主税; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 原野 英樹*; 岡崎 幸基*; 荒木 義雄*; 渡辺 賢一*; 井口 哲夫*; 竹川 暢之*; et al.

no journal, , 

平成17年度から平成21年度まで実施した文部科学省原子力システム研究開発事業(公募研究)「レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究」の成果を報告する。本研究は、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたNa漏えい検知技術を開発するものであり、エアロゾル分析技術とRIMSを組合せたナトリウム漏えい検知用RIMS装置を設計・製作した。Naエアロゾルを発生させてその検出性能を評価し、目標感度より3桁高感度である検出下限値0.1pptを達成した。レーザ励起ブレークダウン分光法でNa信号の変化が検出された後、RIMSでその信号推移を監視することで、より早期のプラント対応が可能となり、高速炉プラントの安全性確保に対する有効性が確認できた。

口頭

高速炉の破損燃料位置検出用RIMS分析装置の性能向上

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史*

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた極微量Kr, Xeの同位体比分析を行っている。分析に影響を及ぼすAr由来の非共鳴イオンを抑制するため、電極のイオン引き出し孔をスリット型に変更し、Ar$$^+$$, Ar$$_2^+$$イオンの影響なくpptレベルのKr, Xeを分析できるよう装置を改良した。今後は、レーザー光学系の改良により同位体比分析の精度を向上し、信頼性の高いRIMS分析装置の開発を目指す。

口頭

Development of a laser optical system for precise isotopic analysis of krypton and xenon in argon

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 青山 卓史

no journal, , 

タギング法を用いた高速炉の破損燃料位置検出手法の開発に向けて、Arカバーガス中にppt程度含まれるKr及びXeの同位体比分析を行っている。現状の分析精度は測定時間1000秒に対して約10%であり、統計誤差が主要因であるため、分析精度の向上を目的としたレーザー光学系の改良による共鳴イオン化効率の改善策を検討している。具体的には、(1)Kr分析用のレーザーシステムで使用している和周波発生にパターンの均一なYAGレーザーを利用する、(2)共鳴波長の紫外光を凹面ミラーにより反射させて再利用する、の2点に着目した光学系の改良について現状を発表する。

口頭

高速炉用燃料タグガス分析のためのレーザー光学系の改良

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 青山 卓史

no journal, , 

高速炉の破損燃料位置検出(FFDL)システムへの適用に向けて、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたAr中の極微量Kr, Xe同位体分析の研究を行っている。FFDLへの適用にはAr中に濃度ppt程度含まれるKr, Xe同位体比を数%以下の分析誤差で測定する必要があるが、現状はレーザー照射時間1024秒(10240パルス)の条件でKr, Xeともに10%程度であり、統計誤差が主要因である。分析精度の向上を目的として、以下に示すレーザー光学系の改良による共鳴イオン化効率の向上を検討している。光学系の改良では、(1)エネルギー源であるYAGレーザーの有効活用、及び(2)紫外光の往復利用の2点に着目する。(1)では励起状態からのイオン化にYAGレーザー光を合わせて利用し、またKr用のレーザーシステムでは和周波発生にパターンの均一なYAGレーザー光を用いることで波長変換効率の改善を図る。(2)では凹面ミラーにより紫外光を反射して再利用することで光子数を増やす。発表では、これらの改良に関する現状を報告する。

口頭

高速炉用破損燃料位置検出のための標識ガス分析におけるArバックグラウンドの低減

岩田 圭弘; 伊藤 主税; 原野 英樹*; 青山 卓史

no journal, , 

レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)による高速炉タグガス分析について、「もんじゅ」の破損燃料位置検出システム(FFDL)で要求されるpptレベルのKr検出感度を向上させるため、Arに由来するバックグラウンドの低減方策を検討した。主な課題はレーザ光の散乱に由来する光電子によるイオン化で生じるAr二量体イオン($${rm Ar}_2^+$$)の$$^{80}{rm Kr}$$への干渉である。Ar由来の非共鳴イオンの抑制を目的として、生成イオンを検出器に引き出す電極に対して、(1)スリット型電極孔の採用,(2)ポリカーボネート絶縁体板を用いた電極カバーの2点を考案した。前者はKr共鳴イオンが生成されるレーザ光路に沿ったスリット型の電極孔形状によりS/N比を改善する手法であり、従来の電極との比較測定により$${rm Ar}_2^+$$の信号が約1/3に低減し、検出限界に対応する信号のゆらぎを解析系の回路ノイズ程度まで軽減できた。今後は絶縁体による電極カバーの効果測定に加えて、回路系のノイズ低減策を検討し、高速炉FFDL技術の高度化を目指す。

口頭

レーザ共鳴イオン化質量分析法を用いたNa漏えい検知技術開発,5-2; 高速炉プラントへの適用性

伊藤 主税; 荒木 義雄; 内藤 裕之; 岩田 圭弘; 青山 卓史

no journal, , 

平成17年度から平成21年度まで実施してきた文部科学省公募研究「レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究」の平成21年度最終年度の成果を2件のシリーズ発表にて報告する。本研究は、レーザ共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いた微小ナトリウム漏えい検知技術を開発するものであり、最終年度の平成21年度は、$$^{22}$$Naの検出性能及び高速炉プラントへの適用性を評価した。本発表では、シリーズ発表の2件目として、高速実験炉「常陽」の1次系二重配管間隙部のNa濃度を測定して$$^{23}$$Naの検出によるNa漏えい検知が可能であることを確認し、実機高速炉プラントへの適用方法を検討して、プラントの安全性確保への有効性を評価した結果を報告する。

口頭

レーザー質量分析を用いた高速炉の燃料破損診断技術の開発

伊藤 主税; 岩田 圭弘; 青山 卓史; 原野 英樹*; 渡辺 賢一*; 井口 哲夫*

no journal, , 

高速実験炉「常陽」では、高速炉の燃料破損診断技術の高度化を目指して、レーザー共鳴イオン化質量分析法(RIMS)を用いたタグガスやFPガスの同位体分析技術を開発している。Arカバーガス中に極微量存在するXe, Krの同位体分析にRIMSを適用するにあたっては、$$^{80}$$Kr$$^{+}$$$$^{40}$$Ar$$_{2}$$$$^{+}$$の同重体干渉を抑制することが最大の課題であり、$$^{40}$$Ar$$_{2}$$$$^{+}$$イオンの発生原因となるレーザ光の散乱・反射光の抑制、イオン光学系の改良によるイオン化率向上、Arの非共鳴イオン化に対して時間差をあけてKrをイオン化する方法等の技術開発を進めている。開発したRIMSは、「常陽」の炉内クリープ破断試験で実用化したほか、タグガスの組成変化やFPガスの同位体分析により破損した燃料の照射時間が推定できる可能性を見いだし、高速炉の燃料破損診断に有用なツールとなるポテンシャルを示した。

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