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論文

Electron-tracking Compton camera imaging of technetium-95m

初川 雄一*; 早川 岳人*; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

PLOS ONE (Internet), 13(12), p.e0208909_1 - e0208909_12, 2018/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を用いて放射性同位元素$$^{95m}$$Tcの画像撮像を実施した。$$^{95m}$$Tcは、204, 582, 835keVの3本の$$gamma$$線を放出し、濃縮同位体$$^{95}$$Moを用いて$$^{95}$$Mo(p,n)$$^{95m}$$Tc反応で合成される。濃縮$$^{95}$$Mo同位体三酸化物の再利用について実験を実施し、再生率70$$sim$$90%を達成した。画像は3本の$$gamma$$線それぞれを用いて解析し取得した。その結果、$$gamma$$線エネルギーが高いほど空間分解能が向上することが判り、$$^{95m}$$Tcのような高エネルギー$$gamma$$線放出核を利用することで、ETCCが人体の深部の組織や器官の医療画像撮像に有効であることを示唆する結果を得た。

論文

First direct mass measurements of nuclides around $$Z$$ = 100 with a multireflection time-of-flight mass spectrograph

伊藤 由太*; Schury, P.*; 和田 道治*; 新井 郁也*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 石澤 倫*; 加治 大哉*; 木村 創大*; 小浦 寛之; et al.

Physical Review Letters, 120(15), p.152501_1 - 152501_6, 2018/04

 被引用回数:33 パーセンタイル:3.65(Physics, Multidisciplinary)

冷たい核融合反応および熱い融合反応によって生成した変形閉殻中性子数152の近傍に位置する原子核$$^{246}$$Es, $$^{251}$$Fm、および超フェルミウム原子核$$^{249-252}$$Md, $$^{254}$$Noの質量の直接測定を、多反射時間飛行質量分析装置(MR-TOF)を用いて実施した。$$^{246}$$Esおよび$$^{249,250,252}$$Mdの質量測定は世界で初めての成果である。さらに$$^{249,250}$$Mdの質量を$$alpha$$崩壊連鎖のアンカーポイントとして用いて$$^{261}$$Bhおよび$$^{266}$$Mtまでの重い原子核の質量を決定した。これらの新測定された質量を理論質量計算と比較し、巨視的・微視的模型の予測値と良い一致が見られることを示した。近接する3つの質量値から求められる経験的殻ギャップエネルギー$$delta_{2n}$$を今回の質量値から求め、MdおよびLrに対する変形閉殻中性子数$$N=152$$の存在を裏付ける結果を得た。

論文

Observation of doubly-charged ions of francium isotopes extracted from a gas cell

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 木村 創大*; 小浦 寛之; MacCormick, M.*; 宮武 宇也*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 407, p.160 - 165, 2017/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:30.87(Instruments & Instrumentation)

Ac, Ra, FrやRnといった様々な同位体を$$^{48}$$Caビームを用いた原子核融合-蒸発反応にて生成した。エネルギーを持ったイオンはヘリウムガスセル内で止まり、そして引き出される。引き出された個々のイオンは多反射時間飛行質量分光器を用いて同定されるが、アルカリ金属であるFrを含むイオンの荷電状態の主要な価数が(+1価でなく)+2価となるという結果を観測した。

論文

First online multireflection time-of-flight mass measurements of isobar chains produced by fusion-evaporation reactions; Toward identification of superheavy elements via mass spectroscopy

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 新井 郁也*; MacCormick, M.*; Murray, I.*; 羽場 宏光*; Jeong, S.*; 木村 創大*; et al.

Physical Review C, 95(1), p.011305_1 - 011305_6, 2017/01

AA2016-0638.pdf:0.71MB

 被引用回数:26 パーセンタイル:4.09(Physics, Nuclear)

多反射時間飛行質量分析装置を理化学研究所設置の気体充填型反跳分離装置-II型(GARIS-II)と連結したガスセルに配置し、$$alpha$$崩壊連鎖を伴う重原子核の質量の直接測定を実施した。融合-蒸発反応で生成された原子核をGARIS-IIを用いて分離し、ヘリウムガスセルで止めて目的の原子核を捕集した。本実験で$$^{204}$$Fr-$$^{204}$$Rn-$$^{204}$$At-$$^{204}$$Po, $$^{205}$$Fr-$$^{205}$$Rn-$$^{205}$$At-$$^{205}$$Po-$$^{205}$$Bi及び$$^{206}$$Fr-$$^{206}$$Rn-$$^{206}$$Atの3つの同重体鎖の時間飛行スペクトルが観測された。その結果、$$^{204-206}$$Fr, $$^{204,205}$$Rn、そして$$^{204,205}$$Atの原子質量値が精密に決定された、今回の解析において、$$^{205}$$Bi, $$^{204,205}$$Po, $$^{206}$$Rn、そして$$^{206}$$Atの同定は10個以下という少量のイオン数でなされた。この成果は 次のステップとして実施する予定である(生成量が極少量の)超重元素イオンの質量分析につながる成果となる。

論文

Production of $$^{rm 95m}$$Tc for Compton camera imaging

初川 雄一; 橋本 和幸; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永井 泰樹; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1283 - 1285, 2015/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:74.03(Chemistry, Analytical)

$$^{rm 99m}$$Tcは広く医療診断に用いられている放射性診断薬であり、数多くの標識化合物が開発されている。近年天体核物理分野で開発されてきたコンプトンカメラの医療用への応用研究が行われているが141keVの放出$$gamma$$線を有する$$^{rm 99m}$$Tcは$$gamma$$線エネルギーが低くコンプトンカメラには不向きである。そこでより高エネルギー$$gamma$$線を放出するテクネチウム同位体の開発が求められている。800keVの$$gamma$$線を放出する$$^{rm 95m}$$Tcはコンプトンカメラ用RIの候補の一つである。本研究ではタンデム加速器で$$^{rm 95m}$$Tcを生成し、これを京都大学で開発されているコンプトンカメラでの撮像実験に供した。

論文

Preparation and evaluation of $$^{186/188}$$Re-labeled antibody (A7) for radioimmunotherapy with rhenium(I) tricarbonyl core as a chelate site

小川 数馬*; 河嶋 秀和*; 絹谷 清剛*; 柴 和弘*; 小野口 昌久*; 木村 寛之*; 橋本 和幸; 小谷 明*; 佐治 英郎*

Annals of Nuclear Medicine, 23(10), p.843 - 848, 2009/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:70.53(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)

レニウム-186及び188は、がんの放射免疫療法に適した物理的性質を有する核種であるにもかかわらず、臨床への応用は十分に検討されていない。これは、抗体(高分子)に標識する方法が複雑であることが問題点としてあげられる。そこで、われわれは、簡便な標識法として、$$^{186/188}$$Re(I)トリカルボニル錯体とモノクローナル抗体(A7)を直接反応させる方法を検討した。その結果、2時間の反応で、収率23%及び28%で$$^{186/188}$$Re標識抗体が合成できることを確認した。また、精製直後の放射化学的純度は95%以上であった。次に、本$$^{186/188}$$Re標識抗体を腫瘍モデルマウスへ投与した結果、投与24時間後において、腫瘍へ集積(13.1, 13.2% Dose/g)すること及び選択的集積性の指標となる腫瘍と血中の放射能濃度比が2以上であることが観察された。以上、レニウムトリカルボニル錯体により抗体(A7)が簡便に標識可能であること、標識体である$$^{186/188}$$Re(CO)$$_{3}$$-A7は高い安定性を有し、担癌モデル動物において腫瘍への選択的な集積を示すことを明らかにした。今後は、収率を増加させるための標識法の改良が必要である。

口頭

Preparation of $$^{188}$$Re-labeled antibody (A7) by a simple method using rhenium(I) tricarbonyl complex

小川 数馬*; 河嶋 秀和*; 絹谷 清剛*; 吉本 光喜*; 柴 和弘*; 木村 寛之*; 橋本 和幸; 森 厚文*; 佐治 英郎*

no journal, , 

$$^{188}$$Reは、優れた核的性質に加え、ジェネレータ核種であるため、RI内部投与治療用として最も有用なRIの一つである。しかしながら、抗体等蛋白質に標識する方法が複雑であることが問題点としてあげられる。そこで、われわれは、簡便な標識法として、$$^{188}$$Re(I)トリカルボニル錯体とモノクローナル抗体(A7)を直接反応させる方法を検討した。その結果、2時間の反応で、収率27%で$$^{188}$$Re標識抗体が合成できることを確認した。また、精製直後の放射化学的純度は98%以上、24時間経過後も約93%が元の化学形を保っており、本$$^{188}$$Re標識抗体が安定であることが認められた。さらに、本$$^{188}$$Re標識抗体を腫瘍モデルマウスへ投与した結果、投与24時間後において、腫瘍へ集積(11.2% Dose/g)すること及び腫瘍と血中の放射能濃度比が1以上であることが観察された。今後は、収率を増加させるための標識法の改良が必要である。

口頭

トリカルボニル錯体を用いた放射性レニウム($$^{186}$$Re)標識ビオチンの作製

平沢 真*; 河嶋 秀和*; 小川 数馬*; 木村 寛之*; 小野 正博*; 橋本 和幸; 佐治 英郎*

no journal, , 

放射免疫療法では、抗体の血中クリアランスが遅いため、放射能の腫瘍血液比が低くなり、放射線感受性の高い骨髄の被曝量が増すことが問題となっている。そこで、ビオチン-ストレプトアビジン(SA)の特異的結合システムを用いたプレターゲティングの概念による新規RI-DDS治療薬剤の開発を目指し、放射性レニウムをSA化抗体へ効率的に導入するため、$$^{186}$$Reトリカルボニル錯体によるヒスチジン化ビオチン(His-biotin)の標識を試みた。$$^{186}$$Re-His-biotinは放射化学的収率7.1%、純度90%以上で合成できた。次に、得られた$$^{186}$$Re-His-biotinのマウス血漿中での安定性を評価するとともに、SAへの結合性を測定した結果、本標識体は37$$^{circ}$$Cの血漿中において、24時間経過後も95%以上が未変化体として存在し、安定であった。また、SAに$$^{186}$$Re-His-biotinを添加したところ、85.4%がSAと結合し、この結合はビオチンを共存させることで98%が阻害された。以上の結果、$$^{186}$$Re-His-biotinはSA化抗体の標識試薬として有用であることが示唆された。本研究は、文部科学省原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ「先進的ながん診断・治療を実現するRI-DDS開発研究」の成果である。

口頭

Pretargeted radioimmunotherapy of tumor using a novel radiorhenium-labeled biotin derivative and streptavidin conjugated anti-cytokeratin 19 monoclonal antibody

河嶋 秀和*; 平沢 真*; 木村 寛之*; 小野 正博*; 橋本 和幸; 佐治 英郎*

no journal, , 

RI内用放射線療法による腫瘍の治療において、RI標識抗体は、その腫瘍特異性を利用して腫瘍への放射能送達が期待できるため注目されているが、抗体の血液中からの消失が遅いために骨髄被ばく量が増大することが問題となっている。そこで、骨髄被ばくを低減させる放射性レニウム標識内用放射線治療薬剤の開発を行った。「ストレプトアビジン化抗腫瘍抗体」を投与し、その後血中からの抗体の消失を促進する薬剤を投与し、最後に「ストレプトアビジン化抗腫瘍抗体」に特異的に結合する「放射性レニウム標識ビオチン誘導体」を投与して腫瘍部位への選択的な放射能送達を達成するという、プレターゲティング法を開発し、その有効性を評価した。まず、放射性レニウム標識ビオチン誘導体を新規に設計・合成し、内用放射線治療を行ううえで有用な基本的性質を有していることを明らかにした。そこで、担がんマウスに対して内用放射線治療を行ったところ、非治療群を比較して有意な腫瘍増殖抑制効果が認められた。一方、白血球数と血小板数はいずれも一過性に減少したが、治療開始3週間後には全個体で回復し、重篤な骨髄抑制は確認されず、今回考案した方法の有効性を認めた。

口頭

Application of Electron Tracking Compton Camera (ETCC) in medical imaging

園田 真也*; 鍋谷 明*; 木村 寛之*; 株木 重人*; 高田 淳史*; 久保 英俊*; 古村 翔太郎*; 澤野 達哉*; 谷森 達*; 松岡 義弘*; et al.

no journal, , 

F-18による点線源および棒状ファントムをもちいた新しく開発したETCCカメラによる撮像および原子力機構において生成したTc-95mから発せられる204, 583, and 835keVの$$gamma$$線による多重エネルギー撮像を行った。この開発により位置分解能を10度から8度に改善することができた。さらにシンチレーターの厚みを1radから2radに増加させ、ガス圧を1気圧から3気圧に増すことにより検出効率を5倍程度改善することにより新たなETCCの開発を行い、数時間要していたマウスのイメージングを0.1-2.0MeVの多種類のRIから発せられる多種の$$gamma$$線に対して20分以内での撮像が期待できる。

口頭

Production of $$^{95m}$$Tc for Compton camera imaging

初川 雄一; 塚田 和明; 橋本 和幸; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 永井 泰樹; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

no journal, , 

近年開発されたコンプトンカメラを用いる新しい医療用診断システムの開発のためにテクネチウム同位体Tc-95m($$^{95m}$$Tc), Tc-96($$^{96}$$Tc)の生成研究を行った。コンプトンカメラはコリメーターを使用することなく高い位置分解能での撮像が可能であるため、高効率での$$gamma$$線測定が行える。従来行われているTc-99mによるSPECT診断に比べて1/5から1/10での被曝量で同等の撮像が行えることが期待できる。本研究では高エネルギー$$gamma$$線を必要とするコンプトンカメラ撮像用に$$^{95m}$$Tc (T$$_{1/2}$$ = 60 d; E$$gamma$$ = 204, 582 and 835keV)と$$^{96}$$Tc (T$$_{1/2}$$ = 4.28 d, E$$gamma$$ = 778 and 812keV)をタンデム加速器による陽子核反応により生成し、これの分離精製法について発表を行う。

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