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論文

Flowsheet study of U-Pu Co-crystallization reprocessing system

本間 俊司*; 石井 淳一; 菊池 俊明*; 近沢 孝弘*; 柴田 淳広; 小山 智造; 古閑 二郎*; 松本 史朗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(6), p.510 - 517, 2008/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.5(Nuclear Science & Technology)

U-Pu共晶析再処理システムを軽水炉燃料用に提案し、そのフローシート研究を実施した。本再処理システムは、硝酸溶液中の6価のプルトニウムが、単独では晶析しない場合でも硝酸ウラニルと共存すると、硝酸ウラニルと共晶析するという実験事実に基づく。本システムは、次の5工程、使用済燃料溶解工程,Pu酸化工程,共除染のためのU-Pu共晶析工程,結晶再溶解工程,UとPu分離のためのU晶析工程から成る。有機溶媒を使用しないため、有機溶媒の可燃性や処理にかかわる安全性や経済性の点で、PUREX再処理システムに比べ有利である。本システムは、U-Pu共晶析工程でほぼ全量のUとPuを回収するために、U-Pu共晶析工程の母液を溶解工程にリサイクルする必要がある。その最適なリサイクル率は、燃料の種類や製品の除染係数等によって決定される。U晶析工程からの母液は、UとPuを含んでおり、MOX燃料の原料となる。本フローシート研究から、U晶析工程の温度を制御することにより母液中のPu/U比を一定に保つことができ、使用済燃料組成の違いが製品の品質に影響を及ぼさないことがわかった。

論文

「PUREXシステムにおけるルテニウム及びテクネチウムの化学」研究専門委員会 終了報告

小澤 正基; 内山 軍蔵; 松本 史朗*

日本原子力学会誌, 46(2), p.144 - 146, 2004/02

日本原子力学会の標記委員会の終了に際し、委員会の設立主旨、目的、研究調査の概要、研究開発課題、知見のまとめと活用及び今後への期待について纏めた。

論文

Overview of the 3rd phase crossover research on migration of radionuclides in biosphere

内田 滋夫*; 天野 光; 高橋 知之*; 千葉 長*; 久松 俊一*; 榎本 秀一*; 松本 史朗*

JAERI-Conf 2003-010, p.25 - 31, 2003/09

生態圏核種移行クロスオーバー研究第3期プロジェクトは、原研,放医研,気象研,理研及び環境科学技術研究所の5研究所が中心となり、第1期,第2期の成果をふまえ、さらに、大学及び国立研究所等の協力を得ながら進めている。第3期研究では、(1)土壌中における核種の存在形態変化を放医研・原研が,(2)核種の植物移行を環境研・理研・放医研が,(3)微生物にかかわる研究及び環境修復に関する研究を理研・原研・放医研が,(4)核種の大気から土壌・植物への移行を気象研・原研が,(5)移行パラメータのデータベース化を原研・放医研・気象研が中心となり、研究を進めている。そして、得られた環境挙動の知見を基に、原研・気象研・放医研が中心となり、大学等の協力を得ながら動的解析モデルを開発している。本発表では、これまでに得られた第3期研究の成果を中心に報告する。

論文

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。

報告書

クロスオーバー研究シンポジウム「放射性物質の環境移行研究の新たな展開」報告集; 1998年11月26日-27日、理化学研究所、和光市

松本 史朗*; 内田 滋夫*; 山澤 弘実; 天野 光

JAERI-Conf 99-001, 269 Pages, 1999/03

JAERI-Conf-99-001.pdf:15.56MB

1991年に放射線リスク評価・低減化研究交流委員会の下で始まった「陸圏における放射性核種の移行モデルとパラメータに関する研究」には、原研、気象研、放医研、理研、動燃が参加し、5ヶ年で貴重な成果を上げた。1996年から開始した新プロジェクト「陸域環境における放射性核種の移行に関する動的解析モデルの開発」には、環境科技研を加え、6機関が参加している。本シンポジウムは、このプロジェクト研究の成果を発表するとともに、この分野の多くの研究者との情報交換を目的としたものである。シンポジウムには約120名の参加者があり、そこでの議論はこのクロスオーバー研究プロジェクトを進めるうえで有益なものであった。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究(III)

松本 史朗*

JNC-TJ1400 99-005, 51 Pages, 1999/02

JNC-TJ1400-99-005.pdf:4.35MB

再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分。特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションについて、前年度までに開発されたコードに、放射線及びテクネシウムの存在下でのヒドラジンと硝酸イオンとの反応によるアジ化水素酸の生成およびその分解を組み込み、抽出器の全体での物質収支式を解くように改良を行った。またシミュレーションに使用するモデルプラントについても現実に近い条件を設定して検討した。シミュレーションの結果、溶媒洗浄工程廃液中のアジ化水素酸の濃度はプロセスの値とほぼ一致しており、その値は安全基準と考えている濃度の1/10であることを示している。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究(II)

松本 史朗*; 田嶋 靖憲*; 古閑 二郎*; 宮原 由香理*

PNC-TJ1609 98-001, 26 Pages, 1998/02

PNC-TJ1609-98-001.pdf:0.7MB

再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分、特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションについて、前年度までに開発されたコードに、放射線およびテクネシウムの存在下でのヒドラジンと硝酸イオンとの反応によるアジ化水素酸の生成およびその分解を組み込み、抽出器の全体での物質収支式を解くように改良を行った。またシミュレーションに使用するモデルプラントについても東海再処理工場を対象として、現実に近い条件を設定して検討した。シミュレーションの結果、溶媒洗浄工程廃液中のアジ化水素酸の濃度はプロセスの値とほぼ一致しており、その値は安全基準と考えられている濃度の1/10であることを示している。

報告書

核燃料サイクルシステムにおける再処理プロセスの最適化検討-1

松本 史朗*

PNC-TJ1609 97-002, 35 Pages, 1997/03

PNC-TJ1609-97-002.pdf:2.03MB

長期間にわたる核燃料サイクル技術開発の過程では、適用できる基礎科学技術や社会環境も変化し、核燃料サイクルの満たすべき要件も一定ではない。従来は核燃料サイクル技術の成立性や安全性の実証に重点が置かれていたが、最近は再処理の経済性や廃棄物管理に関心が向けられてきている。再処理の経済性には廃棄物が極めて大きな影響を及ぼすため、単なる環境への負荷の軽減のためでなく、経済性の向上の目的においても廃棄物発生量をどう減らすか、また廃棄物処分をどのように合理的に行うことに貢献できるかが重要な課題となっている。しかし、再処理廃棄物の発生メカニズムと必然性、発生後の処理方法の妥当性、処分体としての妥当性からみた発生元のプロセスの妥当性等、核燃料サイクルとして全体的総合的な評価はまだ行われていない。現在の再処理プラントでは個体/液体/気体廃棄物が多量に発生し、これを処理するために多大の労力を要している。また、処分形態も未定な廃棄物が多い。この現実の裏には運転していく際に不可避的に発生する雑廃棄物が極めて多いという事実がある。しかも発生廃棄物の全体像を把握した上での再処理プロセスも含めた総合評価はいまだになされていない。よって再処理プラントの運転上発生する非プロセス系廃棄物をも考慮して、再処理プラントから発生する廃棄物量の定量的評価をいかにするかが重要となる。本研究ではプロセスフローシート作成一解析システムをもとに開発された核燃料再処理プロセスフローシート作成一解析システムを廃棄物処理系へ拡張することを試みた。本報告はその基本となるプロセスフローシート作成一解析システムと再処理の主工程について開発された核燃料再処理プロセスフローシート作成一解析システムの概要をまとめるとともに廃棄物処理系へのその拡張を行っているものである。

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究

本間 俊司*; 田嶋 靖憲*; 古閑 二郎*; 松本 史朗*

PNC-TJ1609 97-001, 47 Pages, 1997/02

PNC-TJ1609-97-001.pdf:2.11MB

再処理プロセスの運転において生成、消滅する微量成分、特にアジ化水素酸のプロセス内挙動について数値シミュレーションによる検討を行った。また、アジ化水素酸のモニタリングに必要な分析方法について文献調査を行い、気相および水相で測定可能な方法について検討を行った。さらに、再処理プロセスの運転時に生ずるアジ化水素以外の微量生成物について文献調査を行った。アジ化水素酸のマスフローシミュレーションコードは、昨年度までに開発されたコードに、アジ化水素酸のTBPへの分配係数推算式を組み込み、抽出器の各ステージごとの物質収支式を解くように改良を行った。また。シミュレーションに使用するモデルプラントについても、より現実に近い条件を設定した。シミュレーションの結果、アジ化水素酸がプロセス全体に拡散する可能性が示唆され、その防止策を明らかにした。アジ化水素酸に関する既住の分析方法について調査し、それらの特徴をまとめ比較検討を行った。アジ化水素酸は非常に不安定な物質であり、再処理プロセスの抽出工程に存在する妨害成分によって分析の精度が左右されるため、複数の方法を使用することが望ましいと結論された。アジ化水素以外の微量生成物については、溶媒劣化生成物および硝酸に由来する微量成分について調査を行った。

報告書

自然環境汚染の影響と評価に関する調査研究(2)

松本 史朗*

PNC-TJ1533 95-002, 188 Pages, 1995/03

PNC-TJ1533-95-002.pdf:7.7MB

本調査研究の目的は、既に広域スケールでの環境影響評価に関する研究が進んでいる、地球温暖化、オゾン層破壊、酸性雨等、自然環境汚染の評価手法について調査するとともに、原子力分野での関連する情報も調査し、あわせて原子力分野への応用の可能性を検討することである。このため、本年度には以下の項目について検討した。(1)広域の環境影響評価手法に関する検討ソースターム評価の考え方、広域拡散影響評価手法の現状および表層土壌における無機態元素の分布と動態に関する調査を行った。(2)環境リスク評価手法に関する検討環境におけるリスク源、評価手法、評価の考え方等に関する現状の調査を行った。

論文

Effect of Grain Size of AgNO$$_{3}$$ Loaded in Porous Material on Adsorption of CH$$_{3}$$I

Takeshita, Kenji*; 高島 洋一*; 松本 史朗*; 伊波 慎一

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(9), p.941 - 943, 1995/00

産業創造研究所では、放射性ヨウ素除去のために多孔質のスチレンジビニルベンゼン共重体に硝酸銀を添着した疎水性吸着材を委託研究により開発してきた。これまでの研究成果の一部として多孔質担体中の硝酸銀の分散状態よヨウ化メチル吸着性能の関係が検討され、硝酸銀の高分散化によってヨウ化メチルの吸着容量、吸着速度が著しく増加することが確認された。本報告では、硝酸銀の高分散添着法と高分散化による破過特性の改善を述べる。

報告書

自然環境汚染の影響と評価に関する調査研究(1)

松本 史朗*

PNC-TJ1533 94-002, 217 Pages, 1994/03

PNC-TJ1533-94-002.pdf:7.96MB

本調査研究の目的は、既に広域スケールでの環境影響評価に関する研究が進んでいる、地球温暖化、オゾン層破壊、酸性雨等、自然環境汚染の評価手法を調査し、原子力分野への応用の可能性を検討することである。このため、本年度は上記目的達成のための第一段階として以下の調査を実施した。(1)地球規模の自然環境問題に関する調査・地球温暖化、酸性雨、都市域の大気汚染に関する調査を行った。(2)自然環境汚染に対するアセスメントの調査・土壌汚染、植物汚染、汚染土壌修復技術に関する検討を行うとともに、表層土壌における無機態元素の分布と動態について検討するため、多元素同時分析手法による土壌中無機元素の測定について検討を行った。

論文

Development of silver-impregnated hydrophoobic adsorbent for removal of radioactive iodine

伊波 慎一; 小松 久人; 立原 富夫; 高島 洋一*; 松本 史朗*

Proceedings of 4th International Conference on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management (RECOD '94), 0 Pages, 1994/00

産業創造研究所では、放射性ヨウ素除去のために、多孔質スチレン・ジビニルベンゼン共重合体(SDB)に硝酸銀を添着した疎水性吸着材を委託研究によって開発している。これまでの研究の結果、本吸着材は吸着材の細孔構造や硝酸銀の分散係数などの構造制御によって高性能化し、0.5vol% NOx、2vol% 水蒸気存在下でも、ヨウ素、有機ヨウ素の吸着は影響を受けなかった。また、使用後の吸着材は熱乾留と圧縮成形により初期体積の15%まで減容し、吸着したヨウ素はAgIとしてほぼ完全に成形体に固定化できた。以上の成果を報告する。

報告書

放射性廃棄物の環境中での物理・化学形態変化に与える因子に関する研究(3)

松本 史朗*

PNC-TJ1609 93-002, 14 Pages, 1993/03

PNC-TJ1609-93-002.pdf:0.25MB

多孔質体における気固反応を伴うガス吸着は、排ガス中の環境汚染物質の除去に広く利用されている。被吸着物質は多孔質体における拡散や反応などの複数の移動過程を経て固定化される。多孔質体の細孔構造は吸着速度にもっとも大きな影響を与える因子の一つであり、細孔構造の制御は吸着性能の向上にとって重要である。本研究は、気固反応を伴う多孔質吸着体のガス吸着について、細孔構造のガス吸着性能への影響を評価することを目的としている。ここでは、多孔質体のスチレン-ジビニルベンゼン共重合体(SDB)に硝酸銀を添着した疎水性銀添吸着剤を用いヨウ素、有機ヨウ素の吸着を例として研究を行なった。ヨウ素の除去は初期の段階から重要視され、数々の除去プロセスが検討されてきた。ヨウ素除去プロセスには吸収液を用いる湿式法と吸着剤を用いる乾式法とに大別できる。DOG(溶解オフガス)中にはヨウ素ばかりでなく有機ヨウ素も含まれている為、有機ヨウ素も同時に除去することが必要になる。しかし従来の湿式法では有機ヨウ素の除去は不可能である。そこで乾式法の開発が行われるようになり、銀ゼオライト吸着剤(ゼオライトに銀イオンをイオン交換したもの)が開発された。この吸着剤はヨウ素、有機ヨウ素を効率的に除去できるが、オフガス環境化では銀の利用率が30%と低い値であることに問題点が残った。70年代になると、多孔質の非結晶シリカに硝酸銀を添着した銀添シリカゲル吸着剤が開発された。この吸着剤は、オフガス環境下においても銀利用率90%以上の優れた特性を示し、有機ヨウ素もヨウ素とほぼ同様の性能で除去できるようになった。しかしこの吸着剤は担体が親水性であるために長期間にわたりオフガス中の水蒸気にさらされた場合には、水蒸気の凝縮等によって吸着性能の低下が懸念されている。そこでオフガス中に含まれるNOxや水蒸気によって影響を受けない吸着剤として疎水性のスチレン-ジビニルベンゼン共重合体(SDB)を担体とした吸着剤が用いられるようになった。このスチレン-ジビニルベンゼン共重合体(SDB)に銀を添着した疎水性銀添着剤により、耐水性ばかりでなくオフガス環境でのヨウ素の吸着性能の低下もほぼ妨げられるようになった。

報告書

環境安全総合評価に関する調査研究(3)

松本 史朗*

PNC-TJ1533 93-001, 339 Pages, 1993/03

PNC-TJ1533-93-001.pdf:10.31MB

本調査研究の目的は、環境面から見た核燃料サイクルに係る安全研究の体系化を図り、現在の研究の動向を整理評価することによって、今後進めるべき研究の方向を明確にすることである。このため、本年度は上記目的達成のため以下の調査を実施した。(1)国内外における研究の動向調査・大気中での放射性核種の移行、地表水中での放射性核種の移行、内部被ばく線量評価等について検討を行い、最近の研究動向についてとりまとめるとともに、今後の課題を整理した。(2)環境安全研究の体系化等に関する検討・環境安全研究の体系化について検討するとともに、国内外における研究動向調査の結果より指摘された今後の課題と併せ整理を行い、今後の研究に関する重要度の分類を行った。

報告書

放射性廃棄物の環境中での物理・化学形態変化に与える因子に関する研究

松本 史朗*

PNC-TJ1609 91-002, 48 Pages, 1991/03

PNC-TJ1609-91-002.pdf:1.66MB

再処理施設から放出される放射性廃棄物の環境影響評価は、これまでソースターム、放射性物質の環境中での移行等を考慮したモデルによる評価がなされてきた。今後、より現実的な評価を行う観点から、施設から放射性廃棄物の物理・化学形態、また、環境中でのこれら物理・化学形態の変化が、その環境影響評価に与える影響について調査することが必要と考えられる。使用済燃料の再処理において発生する放射性気体には、3H、14C、85Kr、129I、131Iなどの気体状放射性物質が含まれるが、被爆線量当量は129Iが最も大きく、ヨウ素の施設内および環境中での挙動が極めて重要と言える。ヨウ素は軽水炉燃料中ではペレット中にヨウ化物(主にCsI)として均一に分散されていると考えられている。燃料の溶解工程では酸化ウランの硝酸による溶解の際に生成される亜硝酸によって酸化され、I2としてオフガス中に大部分が放出されるが、一部は溶解液中に残存する。残存ヨウ素は共除染工程以後の工程にとり込まれ、有機ヨウ素の形態で槽類オフガス中へ移行すると考えられている。また、高レベル廃液には242Cm、244Cmが含まれていることから、これらの核種は自発核分裂によって131Iを発生する。従って、ヨウ素の除去のみならず、放出時のヨウ素の物理・化学形態を知る上でもヨウ素の再処理プロセス内の挙動を的確につかまえておくことが必要である。本調査研究では再処理施設の工程内を主対象としたヨウ素の挙動について、最近の文献を中心に調査し、その概要をまとめた。また、最近開発された疎水性ヨウ素吸着剤の特徴およびその利用についての考え方をまとめ、ヨウ素の再処理工程内および環境中での物理・化学形態を検討することにする。

報告書

環境安全総合評価に関する調査研究(I)

松本 史朗*

PNC-TJ1533 91-001, 160 Pages, 1991/03

PNC-TJ1533-91-001.pdf:5.15MB

本調査研究の目的は,環境面から見た核燃料サイクルに係る安全研究の体系化を図り,現在の研究の動向を整理評価することによって,将来にわたって必要な研究を明確にすることである。このため,本年度は上記目的達成のための第一段階として以下の調査を実施した。(1) 年令依存線量係数に関するICRPの検討内容の把握,生態圏移行モデルの検証研究(BIOMOVS)の状況の調査および主要な学術誌を対象とした関連文献の抽出による国内外における研究の動向調査。(2) 他分野の環境研究調査として,最近の酸性雨モデルの検討。また,上記調査を踏まえ,核燃料サイクル各分野の環境安全研究の体系化を図るための基礎的検討を行った。

報告書

WASTEFにおける遮蔽の設計と性能確認試験

松本 征一郎; 青山 三郎; 田代 晋吾; 長井 史朗

JAERI-M 84-102, 54 Pages, 1984/06

JAERI-M-84-102.pdf:1.43MB

WASTEFは高レベルの放射性廃棄物ガラス固化体の処理・貯蔵・処分に係る安全性試験をするため、昭和53年から4年間建設整備を進め56年8月完成した。本施設は実廃棄物を最大5$$times$$10$$^{4}$$Ci含有したガラス固化体を取扱って試験を実施するため、$$beta$$$$gamma$$コンクリートセル3基を配備し最大10$$^{6}$$Ciの放射性物質を貯蔵することができるように設計された。本施設の安全性は、基本的には取扱う放射能の閉じ込めとその放射線の遮断によって保守されるが、本報告書では、本施設の遮断性能について、セルの遮断設計、遮断能力の評価方法および施工後のCo-60密封線源を使用して実施した遮断性能確認試験の結果についてまとめたものである。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉に関する技術開発

加藤 淳也; 宮内 厚志; 青嶋 厚; 塩月 正雄; 山下 照雄; 中島 正義; 守川 洋; 三浦 昭彦; 福井 寿樹*; 山崎 晶登*; et al.

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。そのため溶融炉の寿命を決定している耐火材の侵食並びに電極消耗の2点に対して対策を講じた新たな長寿命ガラス固化溶融炉の技術開発を行う。耐火物侵食対策としては、溶融炉壁を冷却することによりスカル層(ガラス固体層又は低温高粘性流体層)を形成させ、ガラスによる侵食抑制を図る「長寿命炉壁構造」の開発を行う。電極消耗対策については、現在、炉に固定されている電極を消耗品として容易に交換できるようにするとともに、加熱領域の柔軟性等を有する「可換式電極構造」の開発を行う。また、本開発においては長期に安定な運転条件を把握するため、シミュレーション解析等を進めるとともに、各技術の検証のための小型試験装置の設計及び製作,コールド試験を行い、次世代ガラス固化溶融炉として実用化を図る。

口頭

マイクロ化学チップを用いた革新的再処理工場用溶液分析装置の開発

佛坂 裕泰*; 伴 康俊; 池田 秀松*; 原田 雅幸*; 水口 浩司*; 三倉 通孝*; 菅井 弘*; 渡慶次 学*; 池田 泰久*; 森田 泰治; et al.

no journal, , 

マイクロ化学チップと熱レンズ検出器を用いることにより、極微量試料に対して高感度・迅速分析を可能とする分析装置の開発を行うため、下記事項の検討を行った。マイクロチャネル中で水相と有機相が安定な二相層流を形成する最適流量条件,U(VI)並びにH$$^{+}$$濃度分析への熱レンズ検出器の適用可能性,マイクロチャネル中における水相から有機相へのU(VI)抽出特性、及びマイクロ化学チップとキャピラリーチューブの耐放射線性。本発表ではこれらの検討事項の概要を報告する。

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