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論文

Effect of hydrogenation conditions on the microstructure and mechanical properties of zirconium hydride

牟田 浩明*; 西金 遼二*; 安藤 祐介*; 松永 純治*; 坂本 寛*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; 大石 佑治*; 黒崎 健*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Materials, 500, p.145 - 152, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Materials Science, Multidisciplinary)

Precipitation of brittle zirconium hydrides deteriorate the fracture toughness of the fuel cladding tubes of light water reactor. In the present study, to elucidate relationship between mechanical properties and microstructure, two $$delta$$ -phase zirconium hydrides and one $$varepsilon$$-phase zirconium hydride were carefully fabricated considering volume changes at the metal-to-hydride transformation. The $$delta$$-hydride that was fabricated from $$alpha$$-zirconium exhibits numerous inner cracks due to the large volume change. Analyses of the neutron diffraction pattern and electron backscatter diffraction (EBSD) data show that the sample displays significant stacking faults in the ${111}$ plane and in the pseudo-layered microstructure. On the other hand, the $$delta$$-hydride sample fabricated from $$beta$$-zirconium at a higher temperature displays equiaxed grains and no cracks.

論文

Chemical form consideration of released fission products from irradiated fast reactor fuels during overheating

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。

論文

Variation in the surface morphology of polycrystalline UO$$_{2}$$ powder induced by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 白数 訓子; 中島 邦久; 樫部 信司*; 加治 芳行

Journal of Asian Ceramic Societies, 1(3), p.289 - 295, 2013/09

焼結過程で粉末中に溶解したヘリウムが拡散して粒界にガスバブルを形成すると、焼結が抑制されて密度が上がらないために問題である。本研究では、HIPを用いてUO$$_{2}$$多結晶粉末にヘリウムを溶解させ、その後高温で加熱してヘリウムを放出させた試料の表面状態をBET及びFE-SEMによって観察した。ヘリウム放出後の試料の表面には、ふちが六角形をした浅いくぼみが多数見られた。これは、ヘリウムにより形成されたブリスタが破裂したために形成されたものと考えられる。この結果は、ヘリウムの析出に伴い、粒界領域にネガティブクリスタルが形成された可能性を示唆している。

論文

Formation and growth of image crystals by helium precipitation

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 赤堀 光雄; 都留 智仁; 加治 芳行; 樫部 信司*; 大石 佑治*; 山中 伸介*

Crystal Growth & Design, 13(7), p.2815 - 2823, 2013/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:60.3(Chemistry, Multidisciplinary)

負結晶の形状は、結晶成長の基本形状とも関連しているため、その形成及び成長メカニズムは物理学的に興味ある研究対象である。また一方で、塊状単結晶中に発生したネガティブクリスタルは、そのミステリアスな外観と希少性から宝石として珍重されている。しかしながら、その形状を任意にコントロールすることはできない。本論文で、最近発見したネガティブクリスタルの成長過程について報告する。われわれはUO$$_{2}$$中に析出したヘリウムが負結晶を形成する媒体になることを発見した。本論文では、形状コントロールが可能なネガティブクリスタルをイメージクリスタルの命名し、その変形メカニズムについて論ずる。研究成果は、ヘリウムの析出条件をコントロールすることによって、任意の形状の負結晶を形成せしめる可能性を示唆している。

報告書

酸化物燃料中のHeガス挙動に関する研究,1; 析出したヘリウムによる組織変化(共同研究)

芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 樫部 信司*; 岩井 孝

JAEA-Research 2011-025, 32 Pages, 2011/11

JAEA-Research-2011-025.pdf:10.17MB

単結晶及び多結晶UO$$_{2}$$試料中に固溶しているヘリウムの析出に伴う組織変化を、FIB, FE-STEM及びFE-TEMを用いて調べた。ヘリウム放出後のマトリックスの微細組織は、放出温度によって変化することがわかった。1300$$^{circ}$$Cで放出試験を実施した試料では、結晶粒内に体欠陥は見られるものの、結晶粒界は閉じていた。これに対して1700$$^{circ}$$Cで放出試験を実施した試料では、結晶粒界にガスバブルが形成されており、一部の粒界は開いていることが確認された。これは、照射済み燃料の照射後加熱試験で観察されるFPガスの放出挙動と酷似している。結晶粒内に形成された体欠陥は、壁面がUO$$_{2}$$の格子面で囲まれた負結晶であり、その構造は、温度履歴とその試料が多結晶であるか単結晶であるかによって異なることがわかった。本研究では、負結晶を構成している格子面の指数を特定して、内圧と構造との関係について定性的に議論した。

口頭

アルミナシリケート添加UO$$_{2}$$ペレットの融点測定

松永 純治*; 宇根 勝巳*; 草ヶ谷 和幸*; 廣沢 孝志; 佐藤 勇

no journal, , 

アルミナシリケート(Al-Si-O)添加UO$$_{2}$$ペレットは耐PCI/SCC材料として期待されている改良型ペレットである。本報は、サーマルアレスト法によるAl-Si-O添加UO$$_{2}$$ペレットの融点測定結果について報告するものである。Al-Si-O添加量が700ppmの試料については、無添加UO$$_{2}$$の値と良い一致を示し、Al-Si-O添加による融点の低下は確認されなかった。一方、2500ppm試料については、無添加及び700ppm添加UO$$_{2}$$よりも若干低い傾向を示したが、この結果はUO$$_{2}$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$及びUO$$_{2}$$-SiO$$_{2}$$状態図とよく一致し、予測の範囲内であった。

口頭

ヘリウム吸蔵UO$$_{2}$$の気泡スエリング

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 岩井 孝

no journal, , 

熱間静水圧成形(HIP)法によりヘリウムを吸蔵させた未照射UO$$_{2}$$を加熱処理し、処理前後の組織変化をFIB及びFE-TEMにより観察した。組織変化から、ヘリウム放出に伴うUO$$_{2}$$の気泡スエリングについて評価した。ヘリウムの気泡は、1300$$^{circ}$$C以上の温度で増加し、1700$$^{circ}$$Cでは、気泡の連結によるトンネル形成が粒界に見られた。

口頭

UO$$_2+x$$へのHe圧入で形成されるネガティブクリスタル

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 岩井 孝; 芳賀 芳範; 大石 佑治*; 山中 伸介*

no journal, , 

MOX燃料におけるHe挙動についての知見を得ることを目的として、気相法により作製した単結晶UO$$_2$$を用い、HIP装置により91MPa-He雰囲気下、1200$$^{circ}$$C$$times$$100hでHeを圧入した。He圧入前後の試料の微細組織をFE-SEM, FIB, FE-STEM等を用いて観察した。ネガティブクリスタル形状のモデリングを行った結果、定性的にではあるが、He内圧と壁面の表面エネルギーのバランスがネガティブクリスタルの形状を支配していることが判明した。

口頭

Helium bubbles in UO$$_{2}$$

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 岩井 孝; 芳賀 芳範; 大石 佑治*; 山中 伸介*

no journal, , 

長期間保管したMOX燃料中に発生したヘリウムは、被覆管内圧上昇の原因となるとともに燃料ペレット内にガスバブルを形成する原因となるため、運転中の燃料の健全性を議論するうえで、その挙動が重要な位置を占める。本研究では、化学量論的組成のUO$$_{2}$$及び超化学量論的組成の単結晶UO$$_{2+x}$$を用いて、高温高圧下でのヘリウム溶解試験を実施した。その結果、試料の酸化状態が、試料中のネガティブクリスタル形成に関係する可能性が高いことがわかった。

口頭

UO$$_{2}$$へのヘリウム圧入によって形成されたネガティブクリスタル形状と内圧の関係

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 中島 邦久; 岩井 孝; 芳賀 芳範; 大石 佑治*; 山中 伸介*

no journal, , 

単結晶UO$$_{2}$$へのヘリウム圧入・加熱処理で形成されたネガティブクリスタルについて、FE-SEMによる詳細観察及び画像解析によるファセットの面積測定を行った。本試験で観察したネガティブクリスタルは、報告されている平衡形からは大きくずれていることがわかった。表面自由エネルギーが大きい${100}$面の面積が増加していることから、本試験で得られたネガティブクリスタルの表面自由エネルギーは、平衡形のそれと比較して高い状態にあることが確認された。この結果は、本試験で得られたネガティブクリスタルの内圧が高かったことを意味しており、したがって、ネガティブクリスタルの形状が、析出したヘリウムと関係していると考えられる。

口頭

Study on formation of helium bubbles in CeO$$_{2-x}$$

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 山中 伸介*

no journal, , 

長期保管MOX燃料の照射挙動を解明するため、その模擬材として焼結体CeO$$_{2}$$を用いてセリウム析出に伴うマトリックスの変化を調べた。化学量論的組成の試料と亜化学量論的組成の試料を作成してヘリウム吸蔵及び放出試験を実施し、その後粉砕した試料をFE-SEMで観察した。化学量論的組成の試料では、バブルの形成が見られなかったのに対して、亜化学量論的組成の試料では、100nm以下のサイズの結晶粒内バブルと、さらに大きなサイズの結晶粒界バブルが見られた。両試料でこのような差が見られた原因は、ヘリウムの溶解量に関係している、すなわち亜化学量論的組成の試料の方が化学量論的組成の試料よりもヘリウムの溶解度が高かったためであると考えられる。この結果から、ヘリウムの溶解度が、マトリックス中に存在する酸素の格子欠陥と関係していることが示唆された。

口頭

酸化物燃料におけるヘリウムバブル形成機構についての一考察

松永 純治*; 樫部 信司*; 芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 山中 伸介*

no journal, , 

MA-MOX燃料では$$alpha$$崩壊等によるヘリウムの生成量が多いため、昇温時のヘリウムバブル析出によるペレットスエリングが懸念される。スエリング抑制方法を把握するためには、ヘリウムバブル形成機構の理解が重要である。これまでの研究で、HIP法(熱間等方圧加圧法)による各種酸化物へのヘリウム圧入処理により、幾つかの試料において粒界/粒内にヘリウムバブルが形成されることがわかっている。そこで本報では、これらの結果を整理し、ヘリウムバブル形成機構についての考察を行った。

口頭

イメージクリスタルの形状変化に影響する因子

芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 芳賀 芳範; 山中 伸介*; 都留 智仁; 加治 芳行; 松永 純治*; 樫部 信司*

no journal, , 

これまでに実施した一連の研究により、HIPを用いてUO$$_{2}$$中に溶解させたヘリウムが析出すると、ポーラスな試料ができることが判明した。SEM観察の結果、対称性の良い多面体状のネガティブクリスタルが形成されていることを発見した。ネガティブクリスタルの形状は、ヘリウムを析出させるときの温度条件によって変化する。これまでに切頂八面体,38面体,50面体の3種類のネガティブクリスタルの存在を確認した。ヘリウムの析出条件を変化させると、試料中のヘリウムの活量が変化する。したがってわれわれの試験結果は、ネガティブクリスタルの形状が、内包されているヘリウムの内圧に依存して変化することを示唆している。このような性質を使って形状をコントロールすることができるネガティブクリスタルを、われわれはイメージクリスタルと呼ぶ。

口頭

セラミックス中に発生する形状制御可能なキャビティー; イメージクリスタル

芹澤 弘幸; 大石 佑治*; 芳賀 芳範; 山中 伸介*; 都留 智仁; 加治 芳行; 松永 純治*; 樫部 信司*

no journal, , 

$$alpha$$崩壊により生成したヘリウムは、昇温過程においてペレットから放出され、燃料棒の内圧上昇を引き起こす原因となるため、その挙動に関する研究は、軽水炉用MOX燃料に関心を寄せるヨーロッパの国々において積極的に進められている。我が国では原子力機構が、MA-MOX燃料健全性評価の観点からヘリウム挙動を解明すべく、文部科学省原子力システム開発事業の受託研究を、平成21年3月まで三年間にわたって実施した。この受託研究では、単結晶及び多結晶のUO$$_{2}$$$$^{238}$$PuuO$$_{2}$$を用いたヘリウムの拡散係数の測定及び常陽照射済み燃料からのガス放出試験結果に基づく燃料振る舞いコードのヘリウム放出サブルーチンの作成等の当初予定していた成果を取得する一方で、溶解したヘリウムを放出させた後の試料に、多数のネガティブクリスタルが形成されること、またその形状が温度履歴により異なることを明らかにした。われわれは、このように形状をコントロールできるネガティブクリスタルをイメージクリスタルと名付け、さらに詳細な研究を進めている。本報告は、その成長・変形過程について、SEM観察等によりこれまでに得られた知見及び考察である。

口頭

過熱時の照射済高速炉燃料からの放出FPの化学形に関する考察

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

no journal, , 

照射済燃料中の核分裂生成物・燃料元素に対する加熱試験条件を模擬し、熱力学平衡計算コードを用いて気相化学形及び付着化学形の推定を行い、過熱時の燃料からの核分裂生成物の放出挙動を検討した。

口頭

UO$$_{2}$$中に析出したHeが形成するImage Crystalの構造

芹澤 弘幸; 加治 芳行; 大石 佑治*; 山中 伸介*; 松永 純治*

no journal, , 

軽水炉用MOX燃料中での$$alpha$$-emitterから放出された$$alpha$$粒子(He)は、原子炉運転時に燃料棒の内圧上昇を引き起こす原因となるため、燃料中でのHe挙動は、同燃料に関心を寄せるヨーロッパの国々において積極的に研究されている。我々は、燃料健全性評価の観点からHe挙動を解明する研究を実施していた際に、注入したHeを放出させた後の試料に、多数のNegative Crystalが形成されるという思わぬ現象と、またその形状が温度履歴により異なるという事実を発見し、形状を制御できるNegative CrystalをImage Crystalと名付けた。本研究は、Image Crystalの形状変化が、内包されるHeによって発生する内圧上昇と関係することを明らかにした。

口頭

Mechanical properties of Urania-Zirconia solid solutions with tetragonal and monoclinic structures

池内 宏知; 矢野 公彦; 荻野 英樹; 松永 純治*

no journal, , 

燃料デブリの機械的特性(微小硬さ、弾性率、破壊靭性)は、東電福島第一原子力発電所の燃料デブリの取出し工程において重要な情報である。ウラニア-ジルコニア固溶体((U,Zr)O$$_{2}$$)は、冷却の過程で低Zr含有率の立方晶相と、高Zr含有率の正方晶相または単斜晶相に分かれると考えられる。立方晶相に関する機械的特性のデータはこれまでに蓄積されてきた。本研究では、正方晶または単斜晶相の機械的特性を調べ、高Zr含有率および異なる結晶構造の影響を調べた。UO$$_{2}$$粉末およびZrO$$_{2}$$粉末の混合圧密体を高周波誘導炉にて最大2673Kで焼結することにより、密度94-98%TDの(U$$_{1-x}$$Zr$$_{x}$$)O$$_{2.0}$$試料(正方晶系でx=0.85、単斜晶系でx=0.95)を作製した。試料が目的の組成および結晶構造を有していることを確認した。微小硬さは、立方晶の傾向から推測されるよりも低い値を示した。弾性率は、立方晶相と同程度であった。正方晶の破壊靭性は、他の結晶構造と比べ高い値を示した。これは、圧痕近傍における応力誘起相変態によりクラックの伝搬が抑止されたためと考えられる。

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