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枝尾 祐希; 岩井 保則; 林 巧
Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.273 - 277, 2016/12
Detritiation system (DS) is established to guarantee safety assuming the worst case of accidental events of tritium leaks in ITER. Demonstration tests are demanded to ensure the tritium removal efficiency of more than 99% to provide a designing method for DS. Therefore, extremely high accuracy is required for techniques of quantitative analysis of tritium to satisfy the demand. Then, we developed an organic-based hydrophobic platinum catalyst improved the hydrophobicity for reducing the influence of absorption of water vapor. We devised the particle size of the catalyst made small around 1mm 
and hydrogen addition of optimal concentration to ensure to oxidize tritium. As the result of verifying the performance of the improved method by experiment, we succeeded to achieve the high accuracy of more than 99.9% in the quantitative analysis for measuring tritium.
岩井 保則; 枝尾 祐希; 浅原 浩雄*; 林 巧
Nuclear Materials and Energy (Internet), 9, p.267 - 272, 2016/12
貴金属触媒によるトリチウム酸化は核融合の分野では酸化後の水蒸気吸着システムと組み合わせ環境へのトリチウム放出を抑制する雰囲気トリチウム除去システムに用いられる基礎的な反応である。電源喪失などの異常事態に対するトリチウム安全性の向上にむけて加熱を要せず室温でトリチウムを酸化できる疎水性触媒の技術が注目されている。疎水性触媒を用いた室温トリチウム酸化触媒塔の設計には疎水性触媒の作成技術の進歩と付随する反応速度の知見が必須である。本報告では室温近傍温度におけるトリチウム酸化の反応速度を評価した。触媒の差を考慮して製造方法が異なる二種類の疎水性触媒を試験に使用した。結果は反応速度は疎水性母材に担持する白金径に強く影響され、反応次数は室温近傍では濃度の0.5乗である。この結果から白金触媒表面でのトリチウム酸化の反応メカニズムの温度による変化を考察した。
星野 毅; 枝尾 祐希; 河村 繕範; 落合 謙太郎
Fusion Engineering and Design, 109-111(Part B), p.1114 - 1118, 2016/11
核融合エネルギー開発の早期実現をはかることを目的として行う研究開発である幅広いアプローチ(BA)活動の一環として、エマルジョン法を用いた先進トリチウム増殖材料(Li添加型Li
TiO
)微小球の大量製造技術開発を行っている。試作したLi添加型LiTiO微小球は、結晶粒径が10
mより大きいため、トリチウム放出速度が極めて遅い課題を有していた。そこで、真空及び水素雰囲気中にて微小球を焼結する新たな試みにより、トリチウム放出特性に優れていると考えられる5m未満の結晶粒径を有する改良球の製造に成功した。この改良球のトリチウム放出特性を評価するため、核融合中性子源(FNS)にてトリチウム放出特性評価を行った結果、トリチウム放出速度は従来材のLiTiO同様に早いだけでなく、放出トリチウムの化学形のほとんどがHTガス成分と、トリチウム回収処理が容易なガス形態での放出であることを確認し、核融合原型炉ブランケット設計に必要なLi添加型LiTiO微小球製造に関する基盤技術を確立した。
TiO during DT neutron irradiation by use of an improved tritium collection method枝尾 祐希; 河村 繕範; 星野 毅; 落合 謙太郎
Fusion Engineering and Design, 112, p.480 - 485, 2016/11
被引用回数：8 パーセンタイル：54.42(Nuclear Science & Technology)TBMにおけるトリチウム回収システム設計において、増殖材からのトリチウム放出挙動を把握しておくことが必要であり、トリチウム挙動把握のためにはトリチウムの正確な測定が必要不可欠である。酸化銅と水バブラーを組み合わせたトリチウム捕集法は、酸化銅内で酸化して生じたトリチウム水蒸気が酸化銅に吸着する影響で、トリチウム放出速度が実際よりも遅れて測定されることになるため、中性子照射中のLiTiOからのトリチウム放出挙動の測定には適していない。そこで、酸化銅の代わりに疎水性触媒を適用することによって吸着の問題を解消し、正確なトリチウム放出挙動の測定を可能にした。トリチウム燃料サイクルの観点からトリチウムを水素状で回収することが望まれているため、様々なスイープガス条件における中性子照射中のLiTiOからのトリチウム放出特性を調べ、トリチウムが水素状で放出するための条件を評価した。トリチウムを速やかに放出させるためにはLiTiO表面の同位体交換反応を促進させる必要で、水素状トリチウムとして放出させるにはスイープガス中に水素を添加することが必須であり、LiTiOの温度がトリチウムの放出化学形を決める支配的要因であることが示された。
落合 謙太郎; 枝尾 祐希; 星野 毅; 河村 繕範; 太田 雅之; 権 セロム; 今野 力
Fusion Engineering and Design, 109-111(Part B), p.1143 - 1147, 2016/11
これまでに原子力機構核融合中性子源(JAEA/FNS)を用いた核融合炉ブランケットに関するトリチウム回収実験を実施しており、トリチウムの生成量と回収量との比較や回収されたトリチウムの化学形を明らかにしてきた。今回より詳細なトリチウム回収性能のデータを得るために、電離箱(IC)を用いた新しいトリチウム回収実験をJAEA/FNSの大型ターゲットを用いて実施した。またICによるトリチウムの適切な測定を行うため、照射容器の改善を行った。我々の新しい照射実験からの回収されたトリチウムの放射能を測定し、6%以内で計算と一致することが明らかになるとともに、IC方法によるトリチウム定量測定の更なる改善が必要であることを指摘した。
枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11
被引用回数：9 パーセンタイル：58.68(Nuclear Science & Technology)Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.
枝尾 祐希; 岩井 保則; 佐藤 克美; 林 巧
Applied Radiation and Isotopes, 114, p.40 - 44, 2016/08
被引用回数：2 パーセンタイル：17.16(Chemistry, Inorganic & Nuclear)本研究では、室温でトリチウムを酸化する反応器の実現に向けて、天然土壌中の水素酸化細菌によるトリチウム酸化に着目した。工学的観点から、土壌中の水素酸化細菌を利用したバイオリアクターの性能を速度論的に評価し、バイオリアクターのリチウム除去系におけるトリチウム酸化反応器としての実用可能性を検討することを目的とした。土壌を充填したバイオリアクターは、室温・高湿度条件において高いトリチウム酸化性能を示し、一般的にトリチウム除去系で使用されているPt/AlO触媒と比べて優れていることが明らかになった。土壌によるトリチウム酸化はMichaelis-Menten速度論モデルの予測に従い、擬一次反応となることが示された。土壌によるトリチウム酸化がMichaelis-Menten速度論モデルに従う条件においては、供給ガスに微量の水素を意図的に添加するだけで反応速度を上昇させることが可能である。したがって、土壌中の水素酸化細菌を利用したバイオリアクターがトリチウム除去系におけるトリチウム酸化反応器としての実用可能性を有するとの結論を得た。
磯部 兼嗣; 河村 繕範; 岩井 保則; 小柳津 誠; 中村 博文; 鈴木 卓美; 山田 正行; 枝尾 祐希; 倉田 理江; 林 巧; et al.
Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1792 - 1795, 2015/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)幅広いアプローチ活動は、2007年の日本と欧州との合意により開始され、第1期と第2-1期(2010-2011)、第2-2期(2012-2013)、第2-3期(2014-2016)に分けることのできる第2期からなる。トリチウム技術の研究開発は、原型炉に向けた重要な課題の1つであり、タスク1の施設の準備、タスク2の計量管理技術、タスク3のトリチウム安全基礎研究、タスク4のトリチウム耐久性試験の4つのタスクからなる。第1期から原子力機構と大学との共同研究が開始され、これまでに多くの成果をあげてきた。トリチウム技術研究開発の第2-2期も成功裏に進捗して終了した。
落合 謙太郎; 枝尾 祐希; 河村 繕範; 星野 毅; 太田 雅之; 佐藤 聡; 今野 力
Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1843 - 1846, 2015/10
核融合原型炉ブランケットの増殖候補材チタン酸リチウムペブル(LiTiO)は1000K以上の高温になる。そのような高温下におけるLiTiOペブルからのトリチウム回収性能の調査のため、我々は機構DT中性子源FNSを用いてトリチウム回収実験を実施した。ベリリウムブロックとLiTiOブロックで組立てた体系の中に70gのLiTiOを充填したステンレス製の容器を挿入し、ペブルの温度をヒーターで1073Kの高温に維持したままDT中性子照射中に回収ガスにてペブル内に生成したトリチウムを回収した。回収ガスは主に水素ガスが1%含まれたヘリウム混合ガスを用いた。回収したトリチウムガスHTとトリチウム水HTOを酸化銅触媒を利用しそれぞれ水バブラーで分離捕集した。捕集したトリチウム水を液体シンチレーションで測定した。また回収ガス中の水分の影響を調べるために、回収ガスに水分を添加したヘリウムガスまたは高純度ヘリウムガスによる、1073Kでの回収トリチウムの定量測定ならびに化学形の変化についても調べた。1073Kにおけるトリチウムの回収率は、モンテカルロ計算コードMCNPによる生成量の計算値と比較し、いずれの回収ガスにおいてもと計算値とよく一致した。また温度が高くなるにしたがって、HTガスの回収率が高くなる傾向を示した。
岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*; 野口 宏史*; 枝尾 祐希; 谷内 淳一*
Fusion Science and Technology, 68(3), p.596 - 600, 2015/10
被引用回数：2 パーセンタイル：15.56(Nuclear Science & Technology)トリチウム酸化反応器に適用可能な疎水性白金ハニカム触媒を開発した。ハニカム形状の触媒は圧力損失を減少させることができる。試作した疎水性触媒はメタルハニカム担体と炭化ケイ素ハニカム担体の二種類である。白金微粒子を数ナノメートルに微細化することで微量トリチウムの触媒酸化活性を大幅に向上させることができた。水素濃度は総括反応速度にほとんど影響を与えない。白金表面上への水蒸気と水素の競合吸着の影響から反応速度定数は底値を持つ。底値を示す水素濃度は、乾燥ガス下では100ppmであった。これらのハニカム触媒の活性はペレット状の疎水性触媒と同等であり、疎水性ハニカム触媒のトリチウム酸化反応器への適用可能性を示すことができた。
深田 智*; 片山 一成*; 竹石 敏治*; 枝尾 祐希; 河村 繕範; 林 巧; 山西 敏彦
Fusion Science and Technology, 67(2), p.99 - 102, 2015/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)What affects tritium migration through porous concrete walls coated with a hydrophobic paint is reviewed from the viewpoint of tritium safety. Being taken into consideration of multi-structural concrete composed of aggregates, sand, water and cement which contents are CaO, SiO, AlO, FeO, MgO, CaSO
and so on, tritium path is discussed in terms of the HTO diffusivity and adsorption coeffcient on porous walls. Measures to predict rates of tritium leak from laboratory walls to the environment and residual tritium amounts in concrete are estimated based on previous data. Three cases of accidental or chronic tritium release to laboratory air are discussed using the diffusion-adsorption model.
星野 毅; 落合 謙太郎; 枝尾 祐希; 河村 繕範
Fusion Science and Technology, 67(2), p.386 - 389, 2015/03
被引用回数：15 パーセンタイル：72.98(Nuclear Science & Technology)日本と欧州で核融合エネルギー開発の早期実現をはかることを目的として行う研究開発である幅広いアプローチ(BA)活動の一環として、エマルジョン法を用いた先進トリチウム増殖材料(Li添加型LiTiO)微小球の製造試験を実施している。この微小球のトリチウム放出特性を評価するため、原子力機構の核融合中性子源(FNS)にてDT中性子照射試験を実施した。初期のエマルジョン法にて試作したLi添加型LiTiO微小球は、結晶粒径が10mより大きいため、トリチウム放出速度が極めて遅い課題を有していた。そこで、真空中にて微小球を製造する新たな試みにより、トリチウム放出特性に優れていると考えられる5m未満の結晶粒径を有する微小球製造に成功した。新たな微小球の、723Kにおけるトリチウム放出特性を評価した結果、従来のLiTiO微小球と同等のトリチウム放出速度を有するだけでなく、全放出トリチウムの96%がHTガスの化学形であることを確認し、トリチウムの計量管理上重要な情報を得た。
枝尾 祐希; 河村 繕範; 倉田 理江; 深田 智*; 竹石 敏治*; 林 巧; 山西 敏彦
Fusion Science and Technology, 67(2), p.320 - 323, 2015/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)コンクリート壁へのトリチウムの移行挙動及びトリチウムと塗料の相互作用についての基礎的な現象を把握することを目的とし、エポキシ塗料及びウレタン塗料を塗布したセメントペーストのトリチウム浸透、浸出挙動を測定した。実験の結果、裸のセメントペーストし試料のトリチウム浸透量は2日で飽和に達したのに対し、塗料塗布試料の浸透量は2か月経過後も増加し、セメントペーストのそれを上回る傾向にあった。また、いずれの試料においてもトリチウムの浸透及び浸出挙動が定常になるまでの過渡変化は拡散律速モデルの解析により評価できることが分かった。したがって、短期間のトリチウム曝露においては浸透遅延効果を発揮するが、長期間においてはトリチウムの浸透量は塗料の分だけ増加することが示唆された。本研究は九州大学との共同研究として実施された。
林 巧; 中村 博文; 河村 繕範; 岩井 保則; 磯部 兼嗣; 山田 正行; 鈴木 卓美; 倉田 理江; 小柳津 誠; 枝尾 祐希; et al.
Fusion Science and Technology, 67(2), p.365 - 370, 2015/03
被引用回数：1 パーセンタイル：8.56(Nuclear Science & Technology)Tritium Process Laboratory (TPL) of Japan Atomic Energy Agency (JAEA) was constructed in1985, and started in 1988, in order to develop key technologies for fusion fuel cycle, and also to demonstrate safety handling technologies. TPL has a license, which can handle 9.25 PBq of tritium per day and store 22.2 PBq of total tritium. DEMO Design and R&D building was also newly constructed at Rokkasho-Aomori establishment of JAEA in 2011. This R&D building has a license, which can handle 3.7 TBq of tritium per day and store 7.4 TBq of total tritium, and also can handle other major neutron induced radioactive isotopes. Recently, our activities have been focused as follows; (1) Detritiation system R&D as an ITER task, specially for wet scrubber column development as a pilot scale; (2) Tritium tasks of DEMO R&D in the IFERC project of BA activities, such as (a) tritium accountancy, (b) tritium interactions with various materials, which will be used for DEMO, and (c) tritium durability; (3) Recovery works from the 2011 earthquake and tsunami in Tohoku Japan: This paper summarizes the above recent progress of tritium technology R&D for fusion reactor in JAEA and summarized also the lessons of learned through the recovery & maintenance work after the earthquake.
林 巧; 磯部 兼嗣; 中村 博文; 小林 和容; 大矢 恭久*; 奥野 健二*; 小柳津 誠; 枝尾 祐希; 山西 敏彦
Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1520 - 1523, 2014/10
被引用回数：3 パーセンタイル：21.44(Nuclear Science & Technology)トリチウムの閉じ込めは核融合炉の最も重要な安全上の課題である。特に、水冷却のトリチウム増殖ブランケットではトリチウムの冷却水への移行が重要である。そのため、1kPaの純トリチウムを封入した金属試料配管(純鉄や7ミクロン程度の金メッキを施した純鉄)を高温高圧水容器(150
C, 0.8MPa)にいれ、金属側から水中及び水蒸気中に移行するトリチウムを化学形別に測定した。また、高温高圧重水(300C, 15MPa)からの各種金属配管(純鉄,純ニッケル,ステンレス鋼(SS304),金メッキ純鉄など)への重水素の移行挙動を調べ、水側から金属側への移行を確認した。今回、上記の同時移行挙動を、重水からの重水素の安定移行確認後に軽水素を試料配管内側へ導入することにより、検証した。
河村 繕範; 枝尾 祐希; 岩井 保則; 林 巧; 山西 敏彦
Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1539 - 1543, 2014/10
被引用回数：9 パーセンタイル：53.02(Nuclear Science & Technology)吸着や同位体交換反応プロセスを用いたトリチウム回収システムが、固体増殖ブランケットのトリチウム回収システムとして提案されている。ゼオライトは吸着材や交換反応触媒の担体として用いられるが、カチオンを交換することで容易に性質を変えることができる。本研究では、モルデナイト型ゼオライトのカチオンを遷移金属イオンで交換した試料について、77Kでの水素同位体吸着量、298Kでの水蒸気吸着量について調べた。Ag-モルデナイトが低圧部においてかなり大きな水素同位体の吸着容量を持つこと、水蒸気吸着容量はカチオン交換の影響が水素同位体吸着ほど大きくないことがわかった。Ag-モルデナイトを用いると、トリチウム回収システムの低温吸着カラムの容量を大幅に低減できる可能性がある。
落合 謙太郎; 河村 繕範; 星野 毅; 枝尾 祐希; 高倉 耕祐; 太田 雅之; 佐藤 聡; 今野 力
Fusion Engineering and Design, 89(7-8), p.1464 - 1468, 2014/10
被引用回数：9 パーセンタイル：53.02(Nuclear Science & Technology)原子力機構核融合中性子源FNSを用いて、核融合炉ブランケットに関するトリチウム回収実験を実施している。今回、水冷却セラミック増殖ブランケット模擬体系中に、候補増殖材であるチタン酸リチウムを70g設置し、照射を行った。水素ガスあるいは水蒸気を1%含むヘリウムガスを流し、チタン酸リチウムペブル中から放出されたトリチウムを照射中に水バブラーで捕集した。またチタン酸リチウムペブルは照射中、573K, 873Kと1073Kの温度に保持した。トリチウム測定はガス成分と水成分の分離測定が可能なよう機器の調整を行った。実験の結果、トリチウム回収総量は計算による値と測定誤差範囲内でよく一致し、回収されたトリチウムのガス成分と水成分の比は回収ガスの種類とペブルの温度に依存することが明らかになった。
枝尾 祐希; 河村 繕範; 山西 敏彦; 深田 智*
Fusion Engineering and Design, 89(9-10), p.2062 - 2065, 2014/10
被引用回数：4 パーセンタイル：27.76(Nuclear Science & Technology)防水性塗料を介したコンクリート材へのトリチウムの浸透特性の把握を目的として、エポキシ樹脂塗料及びシリコン樹脂塗料のトリチウム透過挙動を調べた。2
100Bq/cm
のトリチウム水蒸気に曝された各塗膜へのトリチウム透過量を測定した。室温ではトリチウムのほとんどが水蒸気形HTOとして透過した。エポキシ塗料におけるトリチウム透過は拡散律速であることがわかり、シリコン塗膜においては拡散律速ではなく透過率は時間に対して直線的な増加傾向を示した。エポキシ塗料の有効拡散係数は1.0
10
1.810m
/sと得られたが、セメントペーストに塗布した状態よりも23ケタほど大きいことが実験より分かった。したがって、エポキシ塗膜を介したセメント試料へのトリチウム透過過程においては、セメント-エポキシ界面の移動が支配的であることが示唆された。各種塗料を塗布した場合のトリチウム浸透透過挙動を理解するためには、コンクリート-塗料界面のトリチウム挙動の把握が重要である。
若井 栄一; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 古川 智弘; 平川 康; 渡辺 一慶; 井田 瑞穂*; 伊藤 譲; 新妻 重人; 枝尾 祐希; et al.
Fusion Science and Technology, 66(1), p.46 - 56, 2014/07
被引用回数：4 パーセンタイル：27.76(Nuclear Science & Technology)EVEDA Lithium Test Loop (ELTL) has been designed and constructed, has operated a liquid lithium flow test facility with the world's highest flow rate and has succeeded in generating a 100-mm-wide and 25-mm-thick free-surface lithium flow along a concave back plate steadily at a high speed of 20 m/s at 300C for the first time in the world. This result will greatly advance the development of an accelerator-based neutron source to high energy and high density, one of the key objectives of the fusion reactor materials development under the BA (Broader Approach) Activities. Recent related engineering validation and engineering design of the lithium facility has been evaluated.
河村 繕範; 枝尾 祐希; 山西 敏彦
Fusion Engineering and Design, 88(9-10), p.2255 - 2258, 2013/10
被引用回数：10 パーセンタイル：57.62(Nuclear Science & Technology)水素同位体分離分析用のガスクロマトグラフの分離カラムに適した吸着材を開発する目的で、合成ゼオライトであるモルデナイト型ゼオライトの交換カチオン(Na
)を別のイオンで交換した試料を作成し、水素同位体吸着挙動を調べている。Ca
で交換したモルデナイト型ゼオライトが大きな吸着容量を示したことを受け、Ca交換型モルデナイトにおけるH及びDの吸着破過曲線を194K及び175Kの温度で採取解析し、物質移動係数を推定することで吸着速度を定量した。水素同位体吸着の律速過程は多孔質粒子内の拡散であり、有効拡散係数の同位体差も原料物質より大きくなった。よって、Ca交換型モルデナイトは原料物質よりも同位体分離の性能向上が期待できる。
