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論文

Highly practical and simple ligand for separation of Am(III) and Eu(III) from highly acidic media

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也; 柴田 光敦; 川崎 倫弘; 卜部 峻一*; 松村 達郎

Analytical Sciences, 32(4), p.477 - 479, 2016/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:32.5(Chemistry, Analytical)

Am(III)とEu(III)の相互分離のための新規抽出試薬として、革新的かつ高性能なアルキルジアミドアミン(ADAAM)が開発された。ADAAMは、ソフトドナーであるN原子1個とハードドナーであるO原子2個を中心骨格に持ち、これらの3座配位と、N原子に結合しているアルキル鎖の立体障害とのコンビネーションによって、Am(III)とEu(III)に対する抽出能,分離能が得られていると考えられる。

報告書

軽水炉照射環境下におけるIASCC研究のための水環境調整設備の整備,2

馬籠 博克; 岡田 祐次; 塙 博; 作田 善幸; 菅野 勝; 飯田 一広; 安藤 均; 米川 昭久; 上田 晴康; 柴田 光敦

JAEA-Technology 2014-023, 267 Pages, 2014/07

JAEA-Technology-2014-023-01.pdf:103.68MB
JAEA-Technology-2014-023-02.pdf:71.92MB

日本原子力研究開発機構では、軽水炉利用の高度化及び高経年化に対応するため、軽水炉燃料及び材料の照射試験を実施する準備を進めている。JMTRは第165運転サイクル後の2006年8月に停止し、再稼働に向けて照射施設の整備を進めており、燃料・材料の中性子照射試験を行うための燃料異常過渡試験装置及び材料照射試験装置を2008年度から2012年度の間に製作、設置した。本報告書は、先に報告したJAEA-Technology 2013-019「軽水炉照射環境下におけるIASCC研究のための水環境調整設備の整備(1)」(2008年度から2010年度までの整備報告)の続報で、2011年度から2012年度までに実施したIASCC(照射誘起応力腐食割れ: Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking)研究のための材料照射試験装置の水環境調整設備等の整備についてまとめたものである。

報告書

軽水炉照射環境下におけるIASCC研究のための水環境調整設備の整備,1

岡田 祐次; 馬籠 博克; 塙 博; 近江 正男; 菅野 勝; 飯田 一広; 安藤 均; 柴田 光敦; 米川 昭久; 上田 晴康

JAEA-Technology 2013-019, 236 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-019.pdf:45.07MB

日本原子力研究開発機構では、軽水炉利用の高度化及び高経年化に対応するため、軽水炉燃料及び材料の照射試験を実施する準備を進めている。JMTRは第165運転サイクル後の2006年8月に停止し、再稼働に向けて照射施設の整備を進めており、燃料・材料の中性子照射試験を行うための燃料異常過渡試験装置及び材料照射試験装置を2008年度から2012年度の間に製作、設置する予定である。本報告書は、2008年度から2010年度までに実施した照射誘起応力腐食割れ(IASCC: Irradiation Assisted Stress Corrosion)研究のための材料照射試験装置の水環境調整設備等の整備についてまとめたものである。

論文

放射性廃棄物処分の長期的評価のための実験的研究,2; 核種移行データ取得研究

山口 徹治; 根岸 久美; 江橋 勝弘; 稲垣 真吾*; 柴田 光敦*; 田中 忠夫; 中山 真一

JAERI-Conf 2004-011, p.139 - 140, 2004/07

放射性廃棄物地層処分の安全評価における評価期間は数千年以上の長期に及ぶため、評価結果には種々の不確かさが含まれることになる。時間的・空間的な変動要因を特定し、それらが評価結果にもたらす不確かさを定量する必要がある(確率論的評価)。われわれは、安全評価結果(地下水シナリオ)との相関が高く、しかも現在の知見では不確かさが大きいパラメータ(溶解度,緩衝材中拡散係数,天然バリアへの分配係数)についてデータを取得し、パラメータの不確かさを低減するとともに、その不確かさを定量化して確率論的安全評価に提供することを目指して実験的研究を実施している。パラメータの不確かさを増大させる原因として、地下水の高pH化,廃棄体からの硝酸塩,塩水の影響,オーバーパック腐食を考慮している。本報告では平成16年2月までに得られた成果を発表する。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,2; MA/Ln分離プロセス抽出系に関する検討

松村 達郎; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 市村 誠次; 萩谷 弘通*; 辻本 和文

no journal, , 

分離変換技術として、発電炉サイクルとは別に加速器駆動核変換システム(ADS)を中心とした核変換専用サイクルを設けるADS階層型概念の開発を進めている。本報告では、これを確立するためのMA分離プロセスの開発において、課題となっているMA/Ln分離プロセスに適用する抽出系の検討を行った。数種の有望な抽出剤についてAmとEuを使用したバッチ試験により分配比と分離係数を求め、有望な物質を検討した結果を述べる。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,4; MA/Ln分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; ト部 峻一; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中のマイナーアクチノイド(MA)などの長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MAを核変換するには、HLLW中に共存するランタノイド(Ln)からMAを分離しなくてはならないが、3価のMAと3価のLnは同じ安定原子価、類似するイオン半径を有しており、とくにAm(III)とEu(III)の相互分離は極めて困難である。新規ソフト・ハードハイブリッド型抽出剤を用いて抽出試験を行った結果、Am(III)とEu(III)の分離係数は25以上と良好な値を示し、Am/Eu分離が可能であることを確認した。本抽出剤は、C, H, O, N原子から構成され完全焼却でき、二次廃棄物発生を抑制できる。さらに、n-ドデカンなどの無極性希釈剤への溶解性、金属イオンの抽出容量、反応速度、相分離性、化学的安定性にも優れている。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,3; ミキサセトラ抽出器によるMA・Ln分離回収試験

ト部 峻一; 津幡 靖宏; 鈴木 英哉; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中の長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MA・Ln分離回収のための抽出剤N,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は、3価のランタノイド、および3価のMAに対しての高い抽出容量と優れた抽出能を有している。また、TDdDGAは、C, H, O, N原子から構成されており焼却処理が可能であるため、二次廃棄物を削減することができる(CHON原則)。Sr, Y, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Cs, Ba, La, Nd, Eu, Np, Amの14元素を含む模擬HLLWを用いて、向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した。抽出条件について十分な検討を行った結果、模擬HLLW中から高回収率でAmを分離回収することに成功した。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,5; MA/Ln分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中のマイナーアクチノイド(MA)などの長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MAを核変換するには、HLLW中に共存するランタノイド(Ln)からMAを分離(MA/Ln分離)することが必要であり、さらにAm(III)とCm(III)を相互分離(Am/Cm分離)することが望ましい。しかしながら、3価のMAと3価のLnは同じ安定原子価、類似するイオン半径を有し、MA/Ln分離することは難しく、Am/Cm分離はさらに困難である。新規ソフト・ハードハイブリッド型抽出剤を用いて抽出試験を行った結果、Am(III)とEu(III)の分離係数は25以上、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5以上と良好な値を示すものを見出し、Am/EuおよびAm/Cm相互分離が可能であることを確認した。本抽出剤は、C, H, O, N原子から構成され完全焼却でき、二次廃棄物発生を抑制できる。さらに、n-ドデカンなどの無極性希釈剤への溶解性, 金属イオンの抽出容量、反応速度、相分離性、化学的安定性にも優れている。

口頭

新規抽出剤を用いたマイナーアクチノイド分離プロセスの開発

松村 達郎; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩

no journal, , 

高レベル廃液中に含まれる長寿命核種であるマイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、短寿命あるいは安定核種に変換する分離変換技術は、高レベル廃棄物ガラス固化体処分の負担軽減に寄与するものとして期待されている。本研究では、廃棄物の発生量が少なく抽出性能が高いTDdDGA抽出剤によってMAを希土類元素(RE)と共に回収(MA・RE一括回収)し、さらに新規に開発を進めているソフトドナー抽出剤またはハイブリッド型抽出剤によって相互に分離(MA/RE相互分離)する2段階の分離プロセスの開発を進めている。現在、MA・RE一括回収プロセスは、TDdDGA抽出剤による模擬高レベル廃液の連続抽出試験により3価MAであるAmを検出限界以下まで回収できることを示し、MA/RE相互分離プロセスの開発では、複数の新規抽出剤のMA/RE相互分離性能を確認し、プロセス構築の検討を進めている。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,7; MA分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中のマイナーアクチノイド(MA)などの長寿命核種を分離後、核変換して短寿命化する分離変換技術の研究が進められている。原子力機構では、発電用サイクルに核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を付設した核変換専用サイクル型(階層型)概念の開発を行っている。MAを核変換するには、HLLW中に共存するランタノイド(Ln)からMAを分離し、さらに長半減期のAm(III)と発熱性核種のCm(III)を分離することが望ましい。しかし、Am(III)とCm(III)は、同じ安定原子価、類似するイオン半径を有しており、相互分離は極めて困難である。新規抽出剤であるアルキルアルキルジアミドアミン(ADAAM(EH))と水溶性錯化剤のテトラエチルジグリコールアミド(TEDGA)を共に用いて抽出試験を行った結果、Am(III)とCm(III)の分離係数は最大41と非常に良好な値を示し、Am/Cm分離が可能であることを確認した。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,6; TDdDGA抽出剤によるMA・RE一括回収プロセスの開発; プロセス条件の確定

松村 達郎; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩

no journal, , 

加速器駆動システム(ADS)による核変換専用サイクルを有する分離変換技術の開発を目的として、高レベル放射性廃液(HLW)中から3価のマイナーアクチノイド(MA(III))を分離するための新規プロセスの開発を進めている。分離プロセスの最初の過程であるHLWからMAを回収するMA・RE一括回収プロセスでは、環境負荷低減の観点から高い除染係数を要求される。HLWは非常に複雑な組成と高い硝酸濃度を有し、高い分離回収性能を安定に発揮可能なプロセスの開発は大きな課題である。本研究では、TDdDGA抽出剤と高級アルコールをドデカンに溶解した有機相によってプロセス中の沈殿発生を抑制しつつAmを検出限界以下まで安定に除去可能なプロセス条件を確立した。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,8; MA/RE相互分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 柴田 光敦; 黒澤 達也; 川崎 倫弘; 佐川 浩; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)と希土類元素(RE)との相互分離(MA/RE分離)のための抽出剤について検討した結果、6本のn-オクチル基を持ったヘキサオクチルNTAアミド(HONTA)が、優れた抽出能、及び分離能を有することがわかった。HONTAは、中心骨格にソフトドナーである窒素原子とハードドナーのカルボニル酸素原子を持った多座配位子で、この分子構造がAm(III)とNd(III)の分離係数3.7を発現しているものと考えられる。HONTAを抽出剤として用い、向流式多段ミキサセトラによる連続抽出試験を実施した結果、MA(III)とRE(III)の良好な分離結果が得られた。

口頭

ADSによる核変換サイクルの確立を目指したMA分離プロセスの開発,9; MA/RE相互分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 山下 健仁*; 村山 琳*; 伴 康俊; 柴田 光敦; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘; 佐川 浩*; 佐々木 祐二; 松村 達郎

no journal, , 

3価のマイナーアクチノイド(MA(III))と3価の希土類元素(RE(III))との相互分離(MA/RE分離)のための抽出剤について検討した結果、6本のオクチル基を持ったヘキサオクチルニトリロトリアセト(NTA)アミドが、優れた抽出能、及び分離能を有することがわかった。NTAアミドは、中心骨格にソフトドナーである窒素原子とハードドナーのカルボニル酸素原子を持った多座配位子で、この分子構造がMA(III)とRE(III)との分離を発現しているものと考えられる。実用性の高いNTAアミドを用い、抽出条件の最適化を検討した後、向流式多段ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、MA(III)とRE(III)の良好な分離結果を得た。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

MA分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎

no journal, , 

高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収するための抽出剤について検討した。その結果、側鎖に枝分かれを持つテトラ-2-エチルヘキシルジグリコールアミド(TEHDGA)が、MAに対する優れた抽出分離能、及び逆抽出性能を有することがわかった。TEHDGAは、抽出容量、反応速度が大きく、加えて、相分離性、製造コスト面にも優れており、非常に高い実用性を持つことが明らかになった。

口頭

Solvent extraction process for reprocessing and minor actinides separation using CHON ligands

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREXプロセスは工業規模の再処理工場として確立しており、TRUEX法及び4群群分離法は、高レベル廃液からのマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスとして開発され、既に実高レベル廃液を用いた連続抽出試験によって実証されている。これらの再処理及びMA分離プロセスで用いられている抽出剤であるTBP, CMPO、DIDPAは、U, Pu, MAの分離回収に高い性能を発揮するが、その分子構造にリンを含んでおり固体の二次廃棄物の発生源となることが課題である。そこで、核燃料サイクルからの放射性廃棄物の低減化を目的として、分子中に炭素(C), 水素(H), 酸素(O), 窒素(N)のみを含む(CHON)新規な抽出剤を用いた新しい再処理及びMA分離プロセスの研究開発を進めている。本発表では、抽出剤の選定から分離プロセス構築、実高レベル廃液試験の結果まで述べる。

口頭

MA分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 柴田 光敦*; 松村 達郎

no journal, , 

高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収するための抽出剤について検討した。その結果、側鎖に枝分かれを持つテトラ-2-エチルデシルジグリコールアミド(TEDDGA)が、MAに対する優れた抽出分離能を有することがわかった。さらに、TEDDGAは、希釈剤への溶解性、抽出容量、反応速度、及び相分離性に優れていることが明らかになった。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発,2; MA/RE相互分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 柴田 光敦*; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、使用済燃料溶解液中からアクチノイドを回収するための分離技術である「SELECTプロセス」の研究開発を行っている。マイナーアクチノイド(MA)に対して優れた選択性と高い実用性を持つ抽出剤HONTAを用い、MAと希土類元素との相互分離について検討した。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発,1; 概要

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAはADSによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。基本的な分離手法として既存の再処理工場において実績のある溶媒抽出法を採用し、複数の分離段階に必要な性能を有する抽出剤を組み合わせることによって分離を達成した。発表では、最近実施した実廃液試験の結果を示すとともに、各国において開発が進められている類似の分離プロセスとの比較を行い、開発の現状及び今後の計画について述べる。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAは核変換システムによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。SELECTプロセスは、CHON原則に合致した必要とされる性能を有した抽出剤を用いた複数の溶媒抽出プロセスによって構成する。本発表では、プロセス構築のコンセプト及び開発の現状について紹介する。

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