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論文

Highlight of recent sample environment at J-PARC MLF

河村 聖子; 服部 高典; Harjo, S.; 池田 一貴*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 渡辺 真朗; 坂口 佳史*; 奥 隆之

Neutron News, 30(1), p.11 - 13, 2019/05

日本の中性子散乱施設の特徴のひとつとして、循環型冷凍機のように頻繁に使われる試料環境(SE)機器は各装置の担当者が整備していることが挙げられる。装置担当者は、ユーザー実験の際、装置自体だけでなく、これらのSE機器の運用も行う。このような運用には、SE機器を装置にあわせて最適化できユーザーの要求を直接きくことができるというメリットがある。一方で、MLFのSEチームは、より高度なSE機器を使った実験を可能にするため、共通のSE機器を整備している。本レポートでは、最近のMLFにおけるSE機器の現状が紹介される。中性子装置BL11, BL19, BL21, BL17で用いられるSE機器と、SEチームによって最近整備された機器に焦点をあてる。

論文

Elastic and dynamical structural properties of La and Mn-doped SrTiO$$_{3}$$ studied by neutron scattering and their relation with thermal conductivities

梶本 亮一; 中村 充孝; 村井 直樹; 社本 真一; 本田 孝志*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 野田 正亮*; et al.

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.9651_1 - 9651_8, 2018/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:41.94(Multidisciplinary Sciences)

The electron-doped SrTiO$$_{3}$$ exhibits good thermoelectric properties, which makes this material a promising candidate of an n-type oxide thermoelectric device. Recent studies indicated that only a few percent co-doping of La and Mn in SrTiO$$_{3}$$ substantially reduces the thermal conductivity, thereby greatly improving the thermoelectric figure of merit at room temperature. Our time-of-flight neutron scattering studies revealed that by doping both La and Mn into SrTiO$$_{3}$$, the inelastic scattering spectrum shows a momentum-independent increase in the low-energy spectral weight approximately below 10 meV. The increase in the low-energy spectral weight exhibits a clear correlation with thermal conductivity. The correlation is attributed to dynamical and local structural fluctuations caused by the Jahn-Teller instability in Mn$$^{3+}$$ ions coupled with the incipient ferroelectric nature of SrTiO$$_{3}$$, as the origin of the low thermal conductivity.

論文

Alternative equation on magnetic pair distribution function for quantitative analysis

樹神 克明; 池田 一貴*; 社本 真一; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(12), p.124708_1 - 124708_8, 2017/12

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

We derive an alternative equation of magnetic pair distribution function (mPDF) related to the mPDF equation given in a preceding study (B. A. Frandsen, X. Yang, and S. J. L. Billinge, Acta Crystallogr. A, ${bf70}$, 3 (2014)) for quantitative analysis of realistic experimental data. The additional term related to spontaneous magnetization included in the equation is particularly important for the mPDF analysis of ferromagnetic materials. Quantitative estimation of mPDF from neutron diffraction data is also shown. The experimental mPDFs estimated from the neutron diffraction data of the ferromagnet MnSb and the antiferromagnet MnF$$_2$$ are quantitatively consistent with the mPDFs calculated using the presented equation.

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Local structural analysis of half-metallic ferromagnet CrO$$_2$$

樹神 克明; 池田 一貴*; 礒部 正彦*; 武田 晃*; 伊藤 正行*; 上田 寛*; 社本 真一; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 85(9), p.094709_1 - 094709_5, 2016/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:79.03(Physics, Multidisciplinary)

We have performed powder neutron diffraction on the half-metallic ferromagnet CrO$$_2$$ which has a rutile-type crystal structure with a tetragonal unit cell. Although the powder diffraction pattern can be fitted by the reported crystal structure including a single Cr site, the atomic pair distribution function (PDF) can be fitted by the structural model with an orthorhombic unit cell including two kinds of inequivalent Cr sites. The difference between the valences of the two inequivalent Cr sites, $$delta$$ of Cr$$^{+4pmdelta}$$, estimated from the local structural parameters is about 0.06. The shapes of the two CrO$$_6$$ octahedra are slightly different, suggesting the short-range orbital ordering of the Cr 3$$d$$ orbitals. The lattice distortion and the improvement of the fitting to the PDF obtained using the locally distorted structure model are apparent in the region below about 10 ${AA}$, suggesting that the domain size or correlation length of the locally distorted structure is about 10 ${AA}$, roughly corresponding to the size of two unit cells.

論文

Observation of momentum-resolved charge fluctuations proximate to the charge-order phase using resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03

 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order ($$mathbf{q}_mathrm{CO}$$) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at $$mathbf{q}_mathrm{CO}$$ but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The observed charge fluctuations have a high energy ($$sim$$ 1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.42(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

Local lattice distortion caused by short-range charge ordering in transition metal oxides

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034002_1 - 034002_6, 2015/09

Cubic spinel compound LiMn$$_2$$O$$_4$$ with the mixed valence of Mn$$^{3.5+}$$ has non-metallic conductivity. The local structure determined by the PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes inequivalent Mn$$^{3+}$$ and Mn$$^{4+}$$ sites. YBaCo$$_2$$O$$_5$$ also exhibits non-metallic conductivity although the Co has the mixed valence of +2.5 above 220 K which corresponds with charge ordering temperature. The PDF obtained at 450 K is not reproduced by the PDF calculated for the averaged structure and can be reproduced by the PDF calculated for the structure model corresponding to the charge ordering state. These results suggest that the valence electrons are localized with short-range periodicity, resulting in the non-metallic conductivities in these materials.

論文

Neutron diffraction of ice and water in hydrogels

関根 由莉奈; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 鈴谷 賢太郎; 藤崎 布美佳*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 深澤 倫子*; 山内 宏樹; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.033009_1 - 033009_6, 2015/09

ハイドロゲル中の水の構造や特性を調べるため、100-300Kにおける低含水率のポリN,N,-ジメチルアクリルアミドハイドロ(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを測定した。低温下で観察されたブロードな回折パターンは昇温過程において変化し、220Kにおいて鋭いピークが観察された。これらの回折パターンを解析することにより、低含水率のゲル中には低温下でアモルファス氷が存在し、それらは昇温と共に立方晶氷, 六方晶氷に変化することを明らかにした。

論文

True Boundary for the formation of homoleptic transition-metal hydride complexes

高木 成幸*; 飯島 祐樹*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 三輪 和利*; 池庄司 民夫*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

Angewandte Chemie; International Edition, 54(19), p.5650 - 5653, 2015/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:31.21(Chemistry, Multidisciplinary)

Despite many exploratory studies over the past several decades, the presently known transition metals that form homoleptic transition-metal hydride complexes are limited to the Groups 7-12. Here we present evidence for the formation of Mg$$_{3}$$CrH$$_{8}$$, containing the first Group 6 hydride complex [CrH$$_{7}]$$$$^{5-}$$.

論文

焼き入れ速度がV$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$の水素吸蔵特性に与える影響

Kim, H.*; 榊 浩司*; 浅野 耕太*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 町田 晃彦; 綿貫 徹; 中村 優美子*

日本金属学会誌, 79(3), p.131 - 136, 2015/03

 パーセンタイル:100(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

V$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$の高温からの焼き入れ速度が水素吸蔵特性に及ぼす影響について調べた。焼き入れ速度の速いV$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$-FQは、焼き入れ速度の遅いV$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$-SQに比べて高い水素吸蔵圧力を示した。さらにV$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$-SQは比較的平坦なプラトーを示したが、V$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$-FQのプラトーは傾斜していた。V$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$-FQの水素吸蔵圧力は15サイクルの間に徐々に減少したが、V$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$-SQでは1サイクル目で若干低い吸蔵圧を示しただけで、15サイクルの間でほとんど変化しなかった。V$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$D$$_2$$-FQ及びV$$_{0.79}$$Ti$$_{0.2}$$Zr$$_{0.01}$$D$$_2$$-SQの平均構造には差が見られなかったが、二体分布関数では55${AA}$以上の領域で局所構造に差が見られた。

論文

Local structural analysis by using atomic pair distribution function on mixed valence compound LiMn$$_2$$O$$_4$$

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.013012_1 - 013012_6, 2014/06

LiMn$$_2$$O$$_4$$ has a cubic spinel structure with a single Mn site whose valence is +3.5. Below about 260 K, the compound exhibits a charge ordering and has inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4. However, even in the cubic phase without the charge ordering, temperature dependence of the electrical conductivity is non-metallic. We have performed PDF (atomic pair distribution function) analysis on powder neutron diffraction data of LiMn$$_2$$O$$_4$$ obtained above 300 K where the compound has cubic structure. The local structure determined by PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes the inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4 up to, at least, about 450 K. These results indicate that valence electrons are localized at Mn sites with short range periodicity, resulting in the non-metallic electrical conductivity. It can be regarded as a glass state of valence electrons whereas a charge ordering can be regarded as a crystallization of valence electrons.

論文

Bipartite magnetic parent phases in the iron oxypnictide superconductor

平石 雅俊*; 飯村 壮史*; 小嶋 健児*; 山浦 淳一*; 平賀 晴弘*; 池田 一貴*; Miao, P.*; 石川 喜久*; 鳥居 周輝*; 宮崎 正範*; et al.

Nature Physics, 10(4), p.300 - 303, 2014/04

 被引用回数:62 パーセンタイル:3.79(Physics, Multidisciplinary)

High-temperature (high-$$T_{rm c}$$) superconductivity appears as a consequence of the carrier-doping of an undoped parent compound exhibiting antiferromagnetic order; thereby, ground-state properties of the parent compound are closely relevant to the superconducting state. On the basis of the concept, a spin-fluctuation has been addressed as an origin of pairing of the superconducting electrons in cuprates. Whereas, there is growing interest in the pairing mechanism such as an unconventional spin-fluctuation or an advanced orbital-fluctuation due to the characteristic multi-orbital system in iron-pnictides. Here, we report the discovery of an antiferromagnetic order as well as a unique structural transition in electron-overdoped LaFeAsO$$_{1-x}$$H$$_x$$ ($$x sim 0.5$$), whereby another parent phase was uncovered, albeit heavily doped. The unprecedented two-dome superconducting phases observed in this material can be interpreted as a consequence of the carrier-doping starting from the original at $$x sim 0$$ and advanced at $$x sim 0.5$$ parent phases toward the intermediate region. The bipartite parent phases with distinct physical properties in the second magnetic phase provide us with an interesting example to illustrate the intimate interplay among the magnetic interaction, structural change and orbital degree of freedom in iron-pnictides.

論文

Local lattice distortion caused by short range charge ordering in LiMn$$_2$$O$$_4$$

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎

Journal of the Physical Society of Japan, 82(9), p.094601_1 - 094601_6, 2013/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.59(Physics, Multidisciplinary)

We have performed powder neutron diffraction on $$^7$$LiMn$$_2$$O$$_4$$ at 300 K. The crystal structure determined by Rietveld analysis is a cubic spinel with space group of $$Fdbar{3}m$$ in which all Mn atoms are crystallograghically equivalent, consistent with many preceding studies. However, the atomic pair distribution function (PDF) of this compound cannot be fitted by the cubic structure satisfactorily, and it can be reproduced by the orthorhombic structure with $$Fddd$$. It corresponds with the structure of charge ordered phase below about 260 K, indicating a short range charge ordering. In the local structure determined by PDF analysis, two types of MnO$$_6$$ octahedra with long and short atomic distances between Mn and O atoms exist and their Mn-O distances are almost consistent with the distances in the charge ordered phase. From these results, valence electrons are localized at Mn sites like a glass even in the cubic phase, resulting in the non-metallic electrical conductivity.

論文

高圧力下で形成される岩塩構造ランタン1水素化物; 放射光X線と中性子の利用による新しい希土類金属水素化物の発見

町田 晃彦; 本田 充紀*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 大下 英敏*; 池田 一貴*; 大友 季哉*

波紋, 23(2), p.131 - 136, 2013/05

高圧下における放射光及び中性子利用実験により、NaCl型構造の一重水素化物LaDが形成されることを初めて観測した。これまでにランタン2水素化物LaH$$_{2}$$が約11GPaの高圧力下で高水素濃度相と低水素濃度相へ相分離することを放射光X線回折によって示した。今回実施したLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験から、相分離で生成した低水素濃度相がNaCl型構造LaDであることを確認した。このNaCl型構造のLaDの形成は希土類金属水素間物では初めてのことであり、水素-金属間相互作用の水素占有サイト依存性の研究の足がかりとなる。

論文

Formation of NaCl-type monodeuteride LaD by the disproportionation reaction of LaD$$_{2}$$

町田 晃彦; 本田 充紀*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 小松 一生*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; et al.

Physical Review Letters, 108(20), p.205501_1 - 205501_5, 2012/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.01(Physics, Multidisciplinary)

希土類金属水素化物ではH/M=2及び3の化学量論比組成が存在する。2水素化物は金属格子がfcc構造でその四面体(T)サイトを水素が占有している。八面体(O)サイトも水素が占有すると3水素化物となる。これまでにLaH$$_{2.3}$$が高圧下、約11GPaで水素の高濃度相と低濃度相へ相分離することを放射光X線回折によって示した。今回実施したLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験から、相分離の生成物としてNaCl型構造の一重水素化物LaDが形成されることを初めて観測した。第一原理計算及び格子ダイナミクス計算からも高圧下でLaDが形成されることが示された。このNaCl型構造のLaHの発見は水素-金属間相互作用の水素占有サイト依存性の研究の足がかりとなる。

論文

アルミニウム水素化物による水素貯蔵

池田 一貴*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

水素製造・吸蔵・貯蔵材料と安全化, p.317 - 327, 2010/08

アルミニウム水素化物(AlH$$_{3}$$)の水素密度は、質量密度が10.1mass%,体積密度が149kgH$$_{2}$$/m$$^{3}$$と極めて高い。また、LiHやMgH$$_{2}$$, AlH$$_{3}$$等の高い水素密度を有する金属水素化物の中で最も低温(LiH:650$$^{circ}$$C以上,MgH$$_{2}$$:250$$^{circ}$$C以上,AlH$$_{3}$$:80$$sim$$150$$^{circ}$$C程度)で脱水素化反応が進行するので、水素貯蔵材料としての期待が大きい。AlH$$_{3}$$は古くから知られている水素化物であるが、熱力学的に不安定であることや入手が困難であったために、高密度水素貯蔵材料として注目され始めたのは最近である。私たちは、このAlH$$_{3}$$の化学合成条件の最適化を行うとともに、結晶構造,熱力学的安定性や脱水素化特性との相関を評価した。さらに、アルミニウムと水素(高圧水素流体)の直接反応によるAlH$$_{3}$$の生成と結晶成長過程などの水素化特性についても調べた。

論文

Neutronics assessment of advanced shield materials using metal hydride and borohydride for fusion reactors

林 孝夫; 飛田 健次; 西尾 敏; 池田 一貴*; 中森 裕子*; 折茂 慎一*; 発電実証プラント検討チーム

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1285 - 1290, 2006/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:21.09(Nuclear Science & Technology)

核融合炉先進遮蔽材料としての金属水素化物及びホウ化水素の中性子遮蔽性能を評価するために中性子輸送計算を行った。これらの水素化物はポリエチレンや液体水素よりも水素含有密度が高く、一般的な遮蔽材よりも優れた遮蔽性能を示した。水素解離圧の温度依存性からZrH$$_{2}$$とTiH$$_{2}$$は1気圧において640$$^{circ}$$C以下で水素を放出することなく使用可能である。ZrH$$_{2}$$とMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$は、鉄水混合材料よりも遮蔽体の厚さをそれぞれ30%と20%減らすことができる。水素化物とF82Hとの混合により$$gamma$$線の遮蔽性能が高くなる。中性子及び$$gamma$$線の遮蔽性能は以下の順で小さくなる:ZrH$$_{2}$$$$>$$Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$ and F82H$$>$$TiH$$_{2}$$ and F82H$$>$$water and F82H。

口頭

Dispersive XAFS法によるMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の脱水素化反応におけるTi化合物の添加効果の解明

大山 隆啓; 松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 池田 一貴*; 折茂 慎一*; 高橋 功*

no journal, , 

錯体水素化物Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$に対して塩化チタンや酸化チタンを添加することで、脱水素化反応が促進されることが知られている。本研究では分散型XAFSを利用して実時間連続構造解析を行うことで、昇温脱離中のTiの局所構造変化を観測した。結果、塩化チタンドープのときは作成時からTiの周りにBH$$_{4}$$が配位しており、そこから水素が急激に脱離することで放出温度を下げていることがわかった。一方、酸化チタンドープのときは、作成時は投入時と同じく酸化チタンのままで、無添加時の水素放出温度よりやや低い温度からゆっくりTiB$$_{2}$$へと変化していく、触媒的な振る舞いを取っていることがわかった。

口頭

X線吸収分光によるMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の水素貯蔵特性におけるTiCl$$_{3}$$添加効果の解明

松村 大樹; 大山 隆啓*; 岡島 由佳; 西畑 保雄; Li, H.-W.*; 池田 一貴*; 折茂 慎一*

no journal, , 

Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$は14.9%もの高い水素重量密度を有するため、水素貯蔵材料の有力候補として注目されている。最近、Mg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$に10mol% TiCl$$_{3}$$を添加させることで、水素放出反応の開始温度が260$$^{circ}$$Cから90$$^{circ}$$Cにまで低下することが報告された。本研究では、通常の静的なX線吸収分光(XAFS)法に加えて、分散型XAFS法による実時間連続観察を用いて、Tiのみの局所構造を元素選択的にすることにより、TiCl$$_{3}$$の添加効果を明らかにすることを試みた。結果、150$$^{circ}$$C付近での水素放出はTiCl$$_{3}$$とMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$との反応により生成したTi(BH$$_{4}$$)$$_{3}$$に起因することがわかった。また、200$$^{circ}$$C以上ではTi(BH$$_{4}$$)$$_{3}$$の分解により生成したTiB$$_{2}$$がMg(BH$$_{4}$$)$$_{2}$$の水素放出反応の触媒として作用することが示唆される。

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