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論文

SPECT imaging of mice with $$^{99m}$$Tc-radiopharmaceuticals obtained from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo and fission of $$^{235}$$U

橋本 和幸; 永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 太田 雅之; 今野 力; 落合 謙太郎; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 84(4), p.043202_1 - 043202_4, 2015/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.64(Physics, Multidisciplinary)

The distribution of $$^{99m}$$Tc-radiopharmaceutical in mouse was obtained with SPECT for the first time using $$^{99m}$$Tc, which was separated by thermochromatography from $$^{99}$$Mo produced via the $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo reaction with accelerator neutrons. The SPECT image was comparable with that obtained from a fission product $$^{99}$$Mo. Radionuclidic purity and radiochemical purity of the separated $$^{99m}$$Tc and its aluminum concentration met the United States Pharmacopeia regulatory requirements for $$^{99m}$$Tc from the fission product $$^{99}$$Mo. These results provide important evidence that $$^{99m}$$Tc radiopharmaceutical formulated using the $$(n,2n)$$ $$^{99}$$Mo can be a promising substitute for the fission product $$^{99}$$Mo. A current and forthcoming problem to ensure a reliable and constant supply of $$^{99}$$Mo in Japan can be partially mitigated.

論文

New phenomenon observed in thermal release of $$^{99m}$$Tc from molten $$^{100}$$MoO$$_{3}$$

川端 方子; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*

Journal of the Physical Society of Japan, 84(2), p.023201_1 - 023201_4, 2015/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.67(Physics, Multidisciplinary)

医療用$$^{99m}$$Tcは、溶融した$$^{99}$$MoO$$_{3}$$から熱分離によって分離できる。$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレーターを使用し、溶融$$^{99}$$MoO$$_{3}$$からの$$^{99m}$$Tc分離における、湿気を帯びた酸素ガスの影響を調査した。$$^{99}$$Moは、$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応で生成した。乾燥酸素ガスと比較して、湿気を帯びた酸素ガス中では、$$^{99m}$$Tcの分離速度、分離効率、回収効率全てにおいて、高い値を示すという新しい見解を得ることができた。本研究結果により、溶融MoO$$_{3}$$から、高品質な$$^{99m}$$Tcを高効率かつ安定的に製造するという課題へ向け、重要な進展を遂げた。また、湿気を帯びた酸素ガスと溶融$$^{99}$$MoO$$_{3}$$の相互作用について、新たな知見を与えるものである。

論文

Development of $$^{99m}$$Tc production from (n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo based on solvent extraction

木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.

Proceedings of 3rd Asian Symposium on Material Testing Reactors (ASMTR 2013), p.109 - 115, 2013/11

特願 2011-173260   公報

$$^{99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moの核変換によって生成される。$$^{99}$$Mo製造は、現在、高濃縮ウランによる核分裂法(以下、「(n,f)法」という)で行なわれており、世界の供給量の約95%を生産している。しかし、近年、原子炉の老朽化や輸送障害という問題のために安定供給が困難となるとともに、核不拡散、廃棄物管理等の問題がある。最近、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造が注目されているが、(n,f)法に比べて比放射能が低いという欠点がある。このため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液から$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出により取出し、さらにアルミナ・カラムを用いて$$^{99m}$$Tcを濃縮する方法を開発した。本研究では、インドネシアにあるSGR-GAS炉による照射で生成した1Ciの$$^{99}$$Moを用いて、開発した方法により$$^{99m}$$Tcの抽出特性を調べた。この結果、$$^{99m}$$Tcの回収率は約70%得られた。$$^{99m}$$Tc抽出液の$$^{99m}$$Tc放射能は約30GBq/mlを達成した。また、抽出液中の$$^{99}$$Moの不純物は4.0$$times$$10$$^{-5}$$%未満、放射化学的純度は99.2%以上であり、目標値を満足した。

論文

Development of $$^{99m}$$Tc production from (n,$$gamma$$)$$^{99}$$Mo based on solvent extraction and column chromatography

木村 明博; Awaludin, R.*; 椎名 孝行*; 棚瀬 正和*; 河内 幸正*; Gunawan, A. H.*; Lubis, H.*; Sriyono*; 太田 朗生*; 源河 次雄; et al.

Proceedings of 6th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-6) (Internet), 7 Pages, 2013/10

特願 2011-173260   公報

医療診断用RIとして使用される$$^{99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moを唯一の親核種として生成される。国内で使用している$$^{99}$$Moは、全量海外からの輸入に依存している。そのため国産化による安定供給のための研究開発を行っている。本研究は、溶媒抽出とカラムクロマトグラフィを組合せた、MEKにより抽出した$$^{99m}$$Tcをアルミナカラムに吸着させ、分離回収する方法を選定し、$$^{99m}$$Tc製造のための試験を行った。本試験では、インドネシア原子力庁のMPR-30においてMoO$$_{3}$$を5日間で照射し、得られた$$^{99}$$Moのうちの約37GBq及び150gのMoO$$_{3}$$を用いた。その結果、収率約70%、放射能濃度約30GBq/mlの$$^{99m}$$Tc製品を得ることができると評価すると共に、$$^{99m}$$Tc溶液中に含まれる不純物としての$$^{99}$$Moは4.4$$times$$10$$^{-5}$$%であった。また、抽出した$$^{99m}$$Tc溶液は放射化学純度が99.2%であり、日本の放薬基準である95%を満足した。

論文

Generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons

永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 佐伯 秀也; 本石 章司; 園田 望; 川端 方子; 原田 秀郎; 金 政浩*; 塚田 和明; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(6), p.064201_1 - 064201_7, 2013/06

 被引用回数:32 パーセンタイル:14.72(Physics, Multidisciplinary)

A new system proposed for the generation of radioisotopes with accelerator neutrons by deuterons (GRAND) is described by mainly discussing the production of $$^{99}$$Mo used for nuclear medicine diagnosis. A prototype facility of this system consists of a cyclotron to produce intense accelerator neutrons from the $$^{nat}$$C(d,n) reaction with 40 MeV 2 mA deuteron beams, and a sublimation system to separate $$^{99m}$$Tc from an irradiated $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ sample. About 9.7 TBq/week of $$^{99}$$Mo is produced by repeating irradiation on an enriched $$^{100}$$Mo sample (251g) with accelerator neutrons three times for two days. It meets about 10% of the $$^{99}$$Mo demand in Japan. The characteristic feature of the system lies in its capability to reliably produce a wide range of high-quality, carrier-free, carrier-added radioisotopes with a minimum level of radioactive wastes without using uranium. The system is compact in size, and easy to operate; therefore it could be used worldwide to produce radioisotopes for medical, research, and industrial applications.

論文

Development of $$^{rm 99m}$$Tc production from (n, $$gamma$$) $$^{99}$$Mo

棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 木村 明博; 西方 香緒里; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 小林 正明*; 山本 朝樹*; 河内 幸正*; 土谷 邦彦; et al.

Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10

医療用診断薬として使用される$$^{rm 99m}$$Tcは、$$^{99}$$Moから製造される。JMTR再稼働後の産業利用拡大の一環として、(n,$$gamma$$) $$^{99}$$Moからの$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法に関する技術開発を行っている。本研究では、開発した$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法の実規模への適用性を評価するためのコールド試験を行った。本試験では、Tcの同族であるReを用いて、メチルエチルケトン(MEK)を用いたMo溶液からのミルキング回数によるRe回収への影響を調査した。各ミルキングで得られた溶液中のRe回収率及び不純物量(Mo, MEK)をICP及びHPLCで測定した。その結果、各溶液中のRe回収率はすべて95%以上で、不純物量もそれぞれ基準値以下であることを確認した。本成果により、$$^{rm 99m}$$Tcの抽出法が実規模に適用可能である見通しが得られた。

論文

Fabrication development of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for (n, $$gamma$$) $$^{99}$$Mo production

西方 香緒里; 木村 明博; 土谷 邦彦; 鈴木 邦彦*; 秋山 博明*; 長倉 正昭*; 河内 幸正*; 棚瀬 正和*

Proceedings of 5th International Symposium on Material Testing Reactors (ISMTR-5) (Internet), 9 Pages, 2012/10

テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は、がん,心筋梗塞,脳卒中をはじめとする疾病の画像診断に欠かせない放射性診断薬である。$$^{rm 99m}$$Tcは$$^{99}$$Moの$$beta$$-崩壊により生成される。親核種である放射性モリブデン($$^{99}$$Mo)は原料の$$^{98}$$Moに中性子を原子炉内で中性子照射することにより製造される。$$^{99}$$Mo収率増加・効率的生産の理由から高密度のMoO$$_{3}$$ペレットを照射ターゲットとして使用する必要がある。本研究では、高密度MoO$$_{3}$$ペレットを製造するためのひとつの手段であるプラズマ活性化焼結(PAS: Plasma Activated Sintering)法をとりあげ、(1)高密度MoO$$_{3}$$ペレットの試作、(2)好適な焼結条件検出のための特性評価、(3)溶解工程での不溶解性残渣を少なくするための酸化技術の開発、(4)製造した高密度MoO$$_{3}$$ペレットのNaOH溶液への溶解特性試験を行った。

論文

Successful labeling of $$^{rm 99m}$$Tc-MDP using $$^{rm 99m}$$Tc separated from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo($textit{n}$,2$textit{n}$)$$^{99}$$Mo

永井 泰樹; 初川 雄一; 金 政浩; 橋本 和幸; 本石 章司; 今野 力; 落合 謙太郎; 高倉 耕祐; 佐藤 裕一*; 河内 幸正*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 80(8), p.083201_1 - 083201_4, 2011/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.48(Physics, Multidisciplinary)

加速器で生成される中性子を酸化モリブデン100に照射して、$$^{100}$$Mo($textit{n}$,2$textit{n}$)$$^{99}$$Mo反応で生成した$$^{99}$$Moから放射性の不純物を除去して$$^{rm 99m}$$Tcを分離抽出すること、そして、$$^{rm 99m}$$Tc-MDP標識化合物を合成することに、世界で初めて成功した。親核の$$^{99}$$Moは、原子力機構の核融合中性子源施設で、トリチウムに重陽子を照射して得られる14MeVの中性子を用いて、$$^{100}$$Mo($textit{n}$,2$textit{n}$)$$^{99}$$Mo反応で生成した。そして、$$^{rm 99m}$$Tcは、昇華法で$$^{99}$$Moから分離抽出し、その放射核純度は、99.99%以上であることを、$$gamma$$分光で確認した。また、$$^{rm 99m}$$Tc-MDP標識率は、99%以上であることを、薄膜クロマト法で確かめた。これらの値は、米国薬局方が高濃縮ウランの核分裂反応で生成される$$^{99}$$Moに対する要請値を超えるものである。そのため、本方法で生成する$$^{99}$$Moは、核分裂法の代替えとして有効であり、我が国の安定かつ信頼性の高い$$^{99}$$Mo供給に寄与するであろう。

報告書

血管内照射用$$^{192}$$Ir線源の開発

木暮 広人; 反田 孝美; 岩本 清吉; 永田 靖*; 平岡 真寛*; 岩田 和朗*; 河内 幸正*; 鈴木 一寿*

JAERI-Tech 2003-003, 26 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-003.pdf:4.83MB

血管内小線源治療は、低線量の放射線照射を用いた冠動脈再狭窄症に対する新しい治療法である。平成10年度から原研と京都大学は「冠動脈再狭窄症に対する血管内小線源療法の安全性と有効性に関する研究」を協力研究として開始し、臨床用$$^{192}$$Ir線源の開発を進めている。この線源は、狭窄部にカテーテル(血管内に直接挿入する線源誘導チューブ)を介して導入し、病変部の照射を行うことを目的としている。開発した血管内照射用線源は、柔軟な被覆チューブ内に$$^{192}$$Irシード線源($$phi$$0.4mm$$times$$2.5mm)とスペーサ($$phi$$0.3mm$$times$$1.0mm)を各10個程度交互に配置した後にコアワイヤ(芯線)を配置して収縮固定した構造で、直径0.46mm,全長約3mである。血管内挿入のための線源追随性試験と病変部の均一な線量分布を得るための試験により物理的に最適なデザインを決定し、臨床応用可能な血管内照射用小線源の製造方法を確立した。

口頭

(n,$$gamma$$)法により製造した$$^{99}$$Moからの$$^{99m}$$Tcの分離濃縮装置の開発

棚瀬 正和*; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 藤崎 三郎*; 河内 幸正*; 木村 明博; 西方 香緒里; 米川 実; 石田 卓也; 加藤 佳明; et al.

no journal, , 

JMTR再稼動に向けた取り組みとして、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo-$$^{99m}$$Tc製造に関する技術開発を行っている。JMTRで製造される$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{99m}$$Tcを得るための手法として、メチルエチルケトン(MEK)による抽出・分離法とアルミナカラムによる精製・濃縮法を組合せた方法を考案した。本研究では、考案した方法の装置化を目的とした予備試験を行った。予備試験としてTcの同族体であるReを用いた抽出・分離・濃縮試験を行った。その結果、98%の回収率でRe濃縮液を得ることができた。今後、本試験結果をもとに、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc抽出・分離・濃縮装置を開発し、実証試験を行う。

口頭

High quality $$^{99m}$$Tc obtained from $$^{99}$$Mo produced by $$^{100}$$Mo(n,2n) using accelerator neutrons

永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望*; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*; 初川 雄一; 太田 朗生; 椎名 孝行; 河内 幸正

no journal, , 

$$^{99}$$Moの娘核である$$^{99m}$$Tcは医療診断に世界的に広く利用されている。日本では、約90万件の診断が$$^{99m}$$Tcを用い行われている。$$^{99}$$Moは主に高濃縮$$^{235}$$Uを用い研究用原子炉で製造されている。最近の$$^{99}$$Moの不足のため、色々な方法による$$^{99}$$Moあるいは$$^{99m}$$Tcの代替製造法の提案が行われている。我々は、加速器で得られる中性子による$$^{100}$$Mo(n,2n)反応で$$^{99}$$Moを生成する方法を提案した。この生成法は、多量の高品質の$$^{99}$$Moを不要放射性生成物を微量にして生成できることを特徴とする。それは、$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応断面積が、中性子エネルギーが11から18MeVで大きいこと、それに比べて、(n,He), (n,n'p)、そして(n,p)反応断面積が極めて小さいことによる。高強度の中性子を得ることは、近年の加速器及び標的技術の進展で可能である。この講演では、$$^{100}$$Mo(n,2n)反応で生成される$$^{99}$$Moを用いて得られる高品質の$$^{99m}$$Tcに関する実験結果を紹介する。

口頭

加速器中性子による$$^{99}$$Mo生成と$$^{99m}$$Tc熱分離

川端 方子*; 永井 泰樹; 橋本 和幸; 初川 雄一; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 佐藤 望*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 河内 幸正*; et al.

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは診断用RIとして広く利用されており、国内では年間約70万件、in vivo投与件数の過半数以上を占めている。原料となる親核種$$^{99}$$Moは現在海外の原子炉で製造されており、日本は長年海外からからの輸入に依存している。この$$^{99}$$Mo供給が原子炉運転停止などの影響で今後不安定になる恐れがあり、諸外国をはじめ日本でも国内での製造が検討されている。我々は、加速器中性子を利用して、$$^{100}$$Moから$$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo反応で$$^{99}$$Moを生成し、$$^{99m}$$Tcを効率的に熱分離する方法を開発し、実用化を視野に入れた研究を進めてきた。厚さ3mm-18mmの溶融MoO$$_{3}$$試料を用いて複数回分離試験を実施した結果、連続して高い分離効率(70-95%)を得ることに成功した。また、水蒸気を加えることにより効率が約10%向上することが明らかになった。回収した$$^{99m}$$Tcの純度は高く、SPECT画像によるマウス骨分布を調べた結果、市販の$$^{99m}$$Tcと差がないことが確認された。今後、本研究で開発した熱分離装置の大型化によって、まず大量生産を目指し、国内での実用化を視野に入れた分離精製装置の開発を発展させたい。

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