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論文

カルシウムイオンや金属鉄がガラス固化体の溶解/変質挙動に及ぼす影響

前田 敏克; 渡辺 幸一; 大森 弘幸*; 坂巻 景子; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 21(2), p.63 - 74, 2014/12

地層処分場で使用されるセメント系材料を起因とするCaイオンや鉄製オーバーパックの共存がガラス固化体の溶解挙動に及ぼす影響を調べるため、Caイオンを含む溶液中や鉄が共存する条件下での模擬ガラス固化体の浸出試験を実施した。その結果、Caイオン共存下ではガラス固化体の溶解が抑制され、鉄共存下では溶解が促進されることがわかった。鉄共存下では、鉄ケイ酸塩の生成に伴いガラス固化体の主成分であるシリカが変質することによって、ガラス固化体の溶解が促進される可能性があると推察された。

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,3

安田 麻里; 田中 究; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 辻 智之; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2014-011, 59 Pages, 2014/08

JAEA-Data-Code-2014-011.pdf:16.84MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物については、近い将来に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便かつ迅速に放射能濃度を評価する合理的方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法を検討することを目的として、廃棄物の保管数量が比較的多い動力試験炉(JPDR)の解体に伴って発生した雑固体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を行っている。本報告では、これまでに取得した15核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{36}$$Cl, $$^{60}$$Co, $$^{59}$$Ni, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{94}$$Nb, $$^{99}$$Tc, $$^{108m}$$Ag, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu, $$^{154}$$Eu, $$^{166m}$$Ho, 全$$alpha$$)について、有意な362点の放射能濃度データを整理し、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめた。

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,2

田中 究; 安田 麻里; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 辻 智之; 樋口 秀和

JAEA-Data/Code 2013-008, 16 Pages, 2013/11

JAEA-Data-Code-2013-008.pdf:2.41MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物については、将来的に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便に廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子炉施設から発生する放射性廃棄物を対象とする放射能濃度評価方法の検討に資するために、原子力科学研究所バックエンド技術部ではJPDR施設の解体に伴って発生し原子力科学研究所内で保管されている放射性廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告は、平成21年度から平成23年度に実施した放射化学分析の結果について整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Development of high-grade VPS-tungsten coatings on F82H reduced activation steel

徳永 知倫*; 渡辺 英雄*; 吉田 直亮*; 長坂 琢也*; 笠田 竜太*; Lee, Y.-J.*; 木村 晃彦*; 時谷 政行*; 光原 昌寿*; 檜木 達也*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 442(1-3), p.S287 - S291, 2013/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.88(Materials Science, Multidisciplinary)

VPS-W coating formed on F82H kept at about 873K in conventional plasma spray conditions has inhomogeneous texture; namely mixture of disarranged area composed of large re-solidified/un-melted grains, fine randomly oriented grains and pores, and well ordered area composed columnar grains. Heat load test indicate that elimination of the disarranged area is necessary to improve the heat load resistance of VPS-W. One can get W coating with texture of homogeneous columnar crystal grains by eliminating the re-solidified/un-melted large particles. Optimization of the W powder size was also effective to reduce number of randomly oriented fine grains and pores.

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析

星 亜紀子; 辻 智之; 田中 究; 安田 麻里; 渡辺 幸一; 坂井 章浩; 亀尾 裕; 木暮 広人; 樋口 秀和; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2011-011, 31 Pages, 2011/10

JAEA-Data-Code-2011-011.pdf:1.7MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物については、近い将来に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便かつ迅速に放射能濃度を評価する合理的方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法を検討することを目的として、廃棄物の保管数量が比較的多い動力試験炉の解体に伴って発生した雑固体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を行っている。本報告では、これまでに取得した7核種($$^{3}$$H, $$^{14}$$C, $$^{60}$$Co, $$^{59}$$Ni, $$^{63}$$Ni, $$^{90}$$Sr, $$^{137}$$Cs)について、有意な262点の放射能濃度データを整理し、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめた。

論文

廃棄物に対する簡易・迅速な$$alpha$$核種分離手法の検討

星 亜紀子; 渡辺 幸一; 藤原 亜佐子; 原賀 智子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 武部 愼一

日本原子力学会和文論文誌, 7(3), p.177 - 185, 2008/09

低レベル放射性廃棄物に含まれるアルファ線放出核種の分析法の簡易・迅速化を目的に、抽出クロマトグラフィーによるU, Np, Pu, Am、及びCmの分離手法の検討を行った。U, Puの分離にはUTEVAレジンを、Npの分離にはTEVAレジンを、Am, Cmの分離にはTRUレジンを用いた。スキームの検討においては、分離操作がルーチン化されることを考慮し、腐食性低減のため、希硝酸をベースとした溶液でスキームを構築することを試みた。模擬廃棄物を用いた分離試験において、回収率は67$$sim$$97%と良好であり、分離の所要時間は2時間程度であった。本検討による分離スキームを実濃縮廃液に適用したところ、良好な回収率と除染係数が得られ、実用分析法として使用できる見通しを得た。

論文

均一な無限厚試料の$$alpha$$線スペクトロメトリーによる簡易放射能定量法

亀尾 裕; 藤原 亜佐子; 渡辺 幸一; 河野 信昭; 中島 幹雄

日本原子力学会和文論文誌, 4(3), p.187 - 193, 2005/09

化学分離を行わず簡易に$$alpha$$線放出核種を定量するため、ホウ砂球反応を用いた均一な無限厚試料の作製と$$alpha$$線スペクトロメトリーによる測定手法について検討した。$$alpha$$線放出核種とホウ砂あるいは鉛ガラスを混合した後、電気炉で溶融することにより、ガラス状の均一な測定試料を調製することができた。放射性希ガスの娘核種を生成する$$^{228}$$Thとホウ砂を溶融して作製したガラス試料を測定した結果、Rnとその娘核種に起因する検出器の汚染はほとんど起こらないことがわかった。$$^{228}$$Thを含む試料の測定から得られた$$alpha$$線スペクトルとホウ砂の化学組成から求めた阻止能を用いて、ほぼ放射平衡にあるTh系列の$$alpha$$線放出核種を定量することが可能であった。さらに使用済燃料溶解液から採取した試料溶液とホウ砂から作製したガラス試料について、本測定法により定量された$$^{244}$$Cm, $$^{238}$$Pu+$$^{241}$$Am及び全$$alpha$$放射能濃度は、精密分析により求められた値とよく一致した。

口頭

陽電子消滅法によるシリコン中の空孔クラスターと銅の複合体検出

藤浪 真紀*; 渡辺 和也*; 小熊 幸一*; 赤羽 隆史*; 河裾 厚男; 前川 雅樹; 松川 和人*; 原田 博文*

no journal, , 

半導体デバイスプロセスにおける遷移金属汚染のゲッタリングサイトとしてさまざまな欠陥が提唱され、それらの金属ゲッタ能が調べられている。空孔型欠陥の高感度プローブである陽電子により空孔-金属複合体を検出することが可能である。本研究では陽電子消滅法によりシリコンにおける空孔クラスターと銅との相互作用を観察することを目的とした。CZ-Siウエハに自己イオンを3MeVで1E+14/cm$$^{2}$$注入し、裏面にCuイオンを100keVで1E+14/cm$$^{2}$$注入した。その後、各温度で窒素中1時間アニールした。単色陽電子ビームを用いて、空孔分布はドップラー拡がりであるSパラメーターの陽電子エネルギー依存性から、空孔化学状態は同時計数ドップラー拡がり測定(CDB)から解析した。なお、Cu分布はSIMSにより求めた。裏面では、CDB測定によりCuと結合した空孔複合体の形成が認められ、それは500$$^{circ}$$Cまで安定に存在していた。600$$^{circ}$$Cアニールにより空孔-Cu複合体は分解し、一方で自己イオンを注入した領域で空孔-Cu複合体の形成が見られた。SIMS測定から注入したCuの85%が自己イオン注入領域にゲッタされていることが示された。700$$^{circ}$$CのアニールによりCuは空孔クラスターから解離し、空孔クラスターはOと複合欠陥を形成していた。裏面に注入されたCuははじめにイオン注入誘起欠陥である複空孔と複合体を形成するが、温度上昇により解離し、より大きな空孔クラスターと結合する。しかしながら700$$^{circ}$$Cアニールにより空孔クラスターはより安定な酸素と複合体を形成するためCuと解離すると考察される。Cuに対する空孔型欠陥のゲッタ能は空孔クラスターのサイズと密接な関係があると考えられる。

口頭

陽電子消滅法によるSi中不純物ゲッタリング挙動の研究

赤羽 隆史*; 藤浪 真紀*; 渡辺 和也*; 小熊 幸一*; 松川 和人*; 原田 博文*; 前川 雅樹; 河裾 厚男

no journal, , 

空孔型格子欠陥に敏感なプローブである陽電子を用いて、Si中の空孔クラスターの遷移金属ゲッタリング挙動を観測した。Cz-Si(100)にSiイオンを3MeV,1E+14/cm$$^{2}$$注入し、次にウエハの裏面からCuイオンを200keV,1E+14/cm$$^{2}$$注入した。その後、窒素雰囲気中で100$$^{circ}$$Cおきに1時間焼鈍した。単色陽電子ビームを用いて、消滅$$gamma$$線のドップラー拡がりの陽電子エネルギー依存性と、特定の陽電子エネルギーでの同時計数ドップラー拡がり(CDB)を測定した。また、SIMSによりCuの分布を測定した。Siイオンを注入した側では、500$$^{circ}$$CまではCuイオンを注入した場合としない場合の差はなかったが、600$$^{circ}$$Cで変化が現れた。600$$^{circ}$$C焼鈍試料では、Siイオンを注入した領域で空孔-Cu複合体の形成が認められた。SIMS測定から、注入したCuの85%が、Siイオン注入領域にゲッタリングされていることが示された。700$$^{circ}$$C焼鈍による変化は、Cu-空孔複合体が解離し、空孔クラスターは、より安定な酸素と結合したことによるものと解釈される。

口頭

陽電子消滅によるSiゲッタリングサイトの化学状態分析

藤浪 真紀*; 渡辺 和也*; 小熊 幸一*; 赤羽 隆史*; 河裾 厚男; 前川 雅樹; 松川 和人*

no journal, , 

Siへの自己イオン注入によって形成される欠陥層による銅不純物のゲッタリング効果を陽電子ビームを用いて調べた。Cz-Siに対して3MeVの自己イオンを1E+14/cm$$^{2}$$注入し、続いて裏面より200keVの銅イオンを1E+14/cm$$^{2}$$注入した。その後、300$$sim$$800$$^{circ}$$Cの範囲で1時間アニールを行った。陽電子ビームを用いてS-E測定及び同時計数ドップラー拡がり測定を行った。銅不純物の分布をSIMSを用いて決定した。まず、裏面より銅不純物のみを注入したものでは、400$$^{circ}$$C以上で原子空孔と銅不純物の複合体が生成し、600$$^{circ}$$Cでこれが消失することがわかった。一方、表面から自己イオン、裏面から銅不純物を注入した場合では、600$$^{circ}$$Cで自己イオンによって形成された欠陥層に銅不純物が堆積していることがわかった。また、700$$^{circ}$$Cではさらに変化が起こったが、同時計数ドップラー拡がりスペクトルは、銅イオン注入のない場合とある場合でほぼ同じであった。これより、700$$^{circ}$$Cでは欠陥層に捕らえられた銅不純物は、解離するものと考えられる。

口頭

Cu gettering to vacancies in Si studied by a positron beam

河裾 厚男; 前川 雅樹; 藤浪 真紀*; 小熊 幸一*; 赤羽 隆史*; 渡辺 和也*; 松川 和人*

no journal, , 

遷移金属不純物はシリコン中に意図せず混入しデバイスの電気特性に悪影響を与える。ゲッタリング技術は格子欠陥を利用した遷移金属不純物の除去法として有効であり、格子欠陥と遷移金属不純物の相互作用を研究することは大切である。これまで積層欠陥や析出物などの拡張欠陥が透過電顕によって研究されてきた。また、不純物の深さ分布は二次イオン質量分析によりわかる。しかしこれらの方法では欠陥-不純物相互作用に関する知見はわからない。陽電子消滅は欠陥と不純物の複合体についての情報を与える。ここではCZ-Siに対して表面から3MeVSiイオンを1E+14/cm$$^{2}$$、裏面から200keVCuイオンを1E+14/cm$$^{2}$$注入し、熱処理を行った。陽電子ビームを用いた同時計数ドップラー拡がり測定を行い、空孔クラスターによるCu不純物のゲッタリング効果を調べた。500$$^{circ}$$Cの熱処理では空孔クラスターの成長が見られたが、銅不純物の影響は観測されなかった。600$$^{circ}$$Cの熱処理後ではドップラー拡がりスペクトルにCu不純物の影響が現れた。このことから、空孔クラスターがCu不純物を捕獲するものと考えられる。700$$^{circ}$$CではCuは空孔クラスターから離脱し、酸素原子が空孔集合体と結合することがわかった。

口頭

研究施設等廃棄物に対する簡易かつ迅速な$$^{99}$$Tc分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 星 亜紀子; 渡辺 幸一; 高橋 邦明

no journal, , 

研究施設等廃棄物のうち、金属廃棄物試料を対象とする簡易かつ迅速な$$^{99}$$Tc分析法について検討した。金属試料に対する前処理法としては、アルカリ融解法より酸浸漬法の方が高い回収率が得られた。試料溶液中の妨害核種の分離条件と除染係数の関係を調べ、分析フローを最適化した。本フローに基づき動力試験炉(JPDR)から採取した実金属廃棄物試料を分析した結果、90%程度の回収率と妨害核種に対する十分な分離性能が得られることがわかった。

口頭

Development of high-grade VPS-coating of tungsten on plasma-facing materials with high heat load resistance

徳永 知倫*; 渡辺 英雄*; 吉田 直亮*; 長坂 琢也*; 笠田 竜太*; 江里 幸一郎; 鈴木 哲; 秋場 真人

no journal, , 

Coating by vacuum plasma splay W (VPS-W) is one of a promising method to protect plasma facing components from the serious heat load and plasma bombardment. However, physical properties of VPS-W on F82H reported so far is not good enough for fusion application due to its rather porous structure. Present work showed that formation of epitaxially grown columnar grain structure is essential to get dense coating with higher heat diffusivity. In case of W splay on F82H, which must be kept at lower temperatures under the coating, rather large W powders removed smaller ones is very effective to form uniform columnar texture.

口頭

福島第一原子力発電所の滞留水に対する放射化学分析,2; Se-79, Sr-90, Tc-99分析

安田 麻里; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 田中 究; 亀尾 裕; 片山 淳; 樋口 秀和

no journal, , 

原子力機構では、福島第一原子力発電所事故で発生した放射性核種を含むたまり水(滞留水)の処理によって発生するスラッジ等の二次廃棄物の処理・処分方策の検討に資することを目的として、滞留水及びその処理水(滞留水等)の放射能データの取得を進めている。滞留水等は研究施設等廃棄物と異なり、比較的半減期の短い核種の放射能比が高いことから、これまで原子力機構が研究施設等廃棄物を対象として確立した分析フロー(従来法))をそのまま適用することができない。そこで、本検討では、試料に含まれる妨害核種となりうる$$gamma$$線及び$$beta$$線放出核種を沈殿分離により除去するなど、対象元素をより精密に分離するための操作を加えた新たな分析フローを構築し、滞留水等への適用性を確認した。

口頭

福島第一原子力発電所の滞留水試料に対する分析フローの検討と適用

田中 究; 安田 麻里; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 片山 淳; 樋口 秀和; 亀尾 裕

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、放射性核種を含むたまり水(滞留水)が大量に発生し、その処理が進められている中で、それらの放射能分析が求められている。本検討では、これまでに研究施設等廃棄物を対象に確立した簡易・迅速分析法をもとに、Ni-59, Ni-63, Se-79, Sr-90, Tc-99及び$$alpha$$線核種の分析フローを構築し、滞留水等への適用性を確認した。Ni-59, Ni-63の分析操作においては、測定試料にY-90やSb-125が混入することがわかり、これら核種を除去するため、新たに水酸化鉄共沈分離操作を追加した。その他の核種においては、構築した分析フローで精製した測定試料には、妨害核種が十分に除去されていることが確認できた。得られた滞留水等の分析値は、Ni-63が4.4$$times$$10$$^{-1}$$$$sim$$1.5$$times$$10$$^{0}$$Bq/ml, Se-79が7.8$$times$$10$$^{-1}$$$$sim$$1.6$$times$$10$$^{1}$$Bq/ml、Sr-90が3.5$$times$$10$$^{-1}$$$$sim$$2.9$$times$$10$$^{5}$$Bq/mlとなり、Ni-59, Tc-99及び$$alpha$$線核種は検出限界以下であった。

口頭

Mgイオン共存下におけるガラス固化体の溶解に関する研究

市耒 高彦*; 角田 憲弥*; 渡辺 幸一*; 前田 敏克

no journal, , 

Mgイオン共存下における模擬ガラス固化体の浸出試験によって得られた浸出液データや浸出試験後の固相観察結果から、Mgイオン共存下ではガラス固化体の溶解が促進されるものの、SiO$$_{2}$$$$_{(am)}$$の一次溶解反応速度式を基にした古典的な溶解速度モデルが適用可能であることがわかった。

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