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論文

高エネルギー重イオンビームによる海水濃縮用カチオン, アニオン交換膜の開発

澤田 真一*; 安川 政宏*; 越川 博*; 喜多村 茜; 比嘉 充*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.208 - 216, 2019/08

日本における食塩生産は、カチオン交換膜(Cation Exchange Membrane: CEM)とアニオン交換膜(Anion Exchange Membrane: AEM)を用いた電気透析による海水濃縮工程を経る。この海水濃縮工程の性能はCEMとAEMの輸送特性に大きく依存する。高濃度の濃縮海水を得るためには、より低い電力での電気透析を実現する膜の抵抗が低い方が好ましい。しかし一般的に、低抵抗の膜では含水による膨潤が起こりやすく、輸率は下がって水透過率は上がるため濃縮海水濃度が低下する。このように電解電力と濃縮海水濃度はトレードオフの関係にあり、この関係を打破するためには、低い抵抗、高い輸率、低い水透過率を兼ね備えたCEMとAEMが必要である。そこで我々は、重イオンビームを利用したイオン飛跡グラフト重合法により、現行のCEMとAEMよりも抵抗が低く、高輸率と低水透過率を兼ね備えた新規膜の開発を進めている。本稿では、イオン飛跡グラフト重合法を概説し、本手法によるCEM及びAEMの作製方法、輸送特性についてそれぞれ説明し、海水濃縮試験の結果を報告する。

論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Odtsetseg, M.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

論文

Fluoropolymer-based nanostructured membranes created by swift-heavy-ion irradiation and their energy and environmental applications

八巻 徹也*; Nuryanthi, N.*; 喜多村 茜; 越川 博*; 澤田 真一*; Voss, K.-O.*; Severin, D.*; Tautmann, C.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 435, p.162 - 168, 2018/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

フッ素系高分子膜(PVDF及びETFE)に直径数十から数百nmのイオントラックを作製し、化学エッチング処理によってイオン穿孔を、またグラフト重合によってイオン交換膜を作製する技術をそれぞれ開発した。PVDF膜におけるイオン穿孔膜に関しては、穿孔径がLETに依存することがわかり、高い精度で形状制御が可能であることを示した。また、グラフト重合によるETFEのイオン交換膜は燃料電池の電解質膜に適することを示した。このように我々が開発した技術は、水質管理や石油精製などのろ過技術、及び燃料電池の分野に貢献する。

論文

Development of ion-exchange membranes for the membrane Bunsen reaction in thermochemical hydrogen production by iodine-sulfur process

野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09

 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスの主要反応の一つで、硫酸およびヨウ化水素(HI)酸を生成するブンゼン反応におけるヨウ素過剰添加量を削減する手法として、プロトン透過選択性のイオン交換膜を用いた電解反応(膜ブンゼン反応)の導入が提案されている。反応効率向上のためには、イオン交換膜性能である、膜を透過する水の移動量を抑制することが有効である。本報では、水透過の抑制を狙いとし、放射線グラフト法を用いて作成したイオン交換膜のグラフト鎖に架橋剤としてジビニルベンゼン(DVB)を添加することにより架橋構造を導入したイオン交換膜(架橋グラフト膜)を試作した。架橋グラフト膜を用いた膜ブンゼン反応試験により、硫酸およびHI酸が生成することを確認し、本膜が膜ブンゼン反応に適応可能なことを示した。また、架橋グラフト膜を用いた水透過試験では、未架橋のグラフト膜と比較して、水透過速度が最大で56%減少する結果となり、本膜が水の透過抑制効果を有することを見出した。これらの結果から、DVBにより架橋構造を導入した架橋グラフト膜が膜ブンゼン反応における水透過抑制に有効であることを示した。

論文

高エネルギーイオンビームによるナノ構造制御機能膜の研究; フッ素系高分子多孔膜とイオン交換膜を中心に

八巻 徹也*; 喜多村 茜; 澤田 真一*; 越川 博*

日本海水学会誌, 72(2), p.62 - 74, 2018/04

本総説では、高速の単一重イオンによる潜在飛跡を利用したナノ構造制御機能膜として、フッ素系高分子からなる多孔膜とイオン交換膜の研究を報告する。多孔膜とは、潜在飛跡における高分子鎖の切断領域を化学エッチングすることで得られるイオン穿孔膜のことである。一方のイオン交換膜は、このイオン穿孔、あるいは潜在飛跡中の反応活性点を利用し、化学修飾により荷電基を導入したカチオン・アニオン交換膜のことである。われわれの材料はどちらも構造や機能の観点で極めて特異であり、高エネルギーイオンビーム技術でしか得られないことを強調する。このようなナノ構造制御機能膜を作製するための量産的、あるいは最新の照射技術として、それぞれ国内外のイオン照射研究施設も紹介する。

論文

Preparation of nano-structure controlled ion-exchange membranes by ion beams and their application to seawater concentration

八巻 徹也*; 後藤 光暁*; 澤田 真一*; 越川 博*; 喜多村 茜; 比嘉 充*

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 35, 2018/03

本研究では、重イオンビームグラフト重合法によりイオン交換膜を作製する手法を開発し、海水濃縮に応用した。フッ素樹脂(ETFE)の基材に対して、560MeVのXeビームをフルエンス3$$times$$10$$^{8}$$ $$sim$$1$$times$$10$$^{9}$$ions/sm$$^{2}$$で照射し、その後、スチレンスルホン酸エチルエステルのグラフトと加水分解及び、クロロメチルスチレンのグラフトと四級化によってイオン交換膜を得た。イオン交換容量は2.0$$sim$$2.5mmol/gに調節した。作製した膜の吸水率及び抵抗値は、従来の$$gamma$$線照射膜に比べて低い結果を示し、海水濃縮に適することがわかった。これは、イオンビームによってナノメートルスケールの局所的かつ高密度なエネルギー付与を制御した結果である。なお、フルエンス3$$times$$10$$^{8}$$ions/sm$$^{2}$$の場合、イオントラック径は250nmで、全体に占める体積の割合はわずか14%であった。

報告書

アジアにおける原子力技術の平和利用のための講師育成事業の概要2014(受託事業)

日高 昭秀; 中野 佳洋; 渡部 陽子; 新井 信義; 澤田 誠; 金井塚 清一*; 加藤木 亜紀; 嶋田 麻由香*; 石川 智美*; 海老根 雅子*; et al.

JAEA-Review 2016-011, 208 Pages, 2016/07

JAEA-Review-2016-011-01.pdf:33.85MB
JAEA-Review-2016-011-02.pdf:27.68MB

原子力機構では、アジアにおける原子力技術の平和利用のための人材育成に貢献するため、文部科学省からの受託事業として、1996年から講師育成事業(ITP)を実施している。ITPは講師育成研修(ITC)、フォローアップ研修(FTC)、原子力技術セミナーからなり、アジア諸国を中心とする国々(現在、11ヵ国)の原子力関係者を我が国に招聘し、放射線利用技術等に関する研修、セミナーを行うことにより、母国において技術指導のできる講師を育成している。また、我が国からアジア諸国への講師派遣を通じて、各国の原子力関係者の技術及び知識の向上を図っている。さらに、作成したニュースレターを広く配布することにより、各国で得られた技術情報等を国内の原子力施設の立地地域等に広く提供している。本報では、これらについて概要を記載すると共に、今後、原子力人材育成事業を効果的に実施するための課題等について報告する。

論文

Ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-$$co$$-tetrafluoroethylene) films using different media

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 長谷川 伸; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; et al.

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(4), p.359 - 362, 2015/12

ナノ構造制御したアニオン交換膜を作製するため、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜に塩化ビニルベンジルモノマーのイオン飛跡グラフト重合を行った。低フルエンスの照射の下でグラフト率をできる限り高めるため、グラフト重合における反応媒質の影響を検討した。反応媒質として純水(H$$_{2}$$O)とイソプロピルアルコール($$i$$PrOH)の混合液を用いた場合、560MeV $$^{129}$$Xeビームによるグラフト率は、H$$_{2}$$O/$$i$$PrOH比の増大とともに高くなり、H$$_{2}$$Oのみのとき最大となった。この結果は、いわゆるゲル効果に類似した現象を考えれば理解できる。すなわち、グラフト鎖は貧溶媒の存在下で反応媒質に不溶となって凝集し、他の鎖との再結合(言い換えれば停止反応)が抑制されることに起因すると考えられる。

論文

Poly(ether ether ketone) (PEEK)-based graft-type polymer electrolyte membranes having high crystallinity for high conducting and mechanical properties under various humidified conditions

濱田 崇; 長谷川 伸; 深沢 秀行*; 澤田 真一; 越川 博; 宮下 敦巳; 前川 康成

Journal of Materials Chemistry A, 3(42), p.20983 - 20991, 2015/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:35.98(Chemistry, Physical)

燃料電池の本格普及のため、低加湿下でのプロトン導電率と高加湿下での機械強度を併せ持つ電解質膜が不可欠である。本研究は、膜強度の高いポリ(エーテルエーテルケトン) (PEEK)に着目し、放射線グラフト重合により高いイオン交換容量(IEC)を有するPEEK-グラフト型電解質膜(PEEK-PEM)を合成することで、導電率と機械的強度の両立を目指した。IEC=3.08mmol/gのPEEK-PEMは、80$$^{circ}$$Cにおいて、低加湿下(相対湿度30%)でナフィオンと同等の導電率、高加湿下(相対湿度100%)で1.4倍の引張強度(14MPa)を示した。さらに、PEEK-PEM (IEC=2.45mmol/g)を用いて作製した燃料電池は、高加湿下(相対湿度100%)でナフィオンと同等、低加湿下(相対湿度30%)でナフィオンの2.5倍の最大出力密度を示した。X線回析からPEEK-PEMは、グラフト重合中、結晶性が増加するため、高いIECを持つPEEK-PEMにおいても、高い機械的強度を示すことが明らかとなった。

論文

Effect of citrate-based non-toxic solvents on poly(vinylidene fluoride) membrane preparation $$via$$ thermally induced phase separation

澤田 真一; Ursino, C.*; Galiano, F.*; Simone, S.*; Drioli, E.*; Figoli, A.*

Journal of Membrane Science, 493, p.232 - 242, 2015/11

 被引用回数:21 パーセンタイル:15.63(Engineering, Chemical)

熱誘起相分離(TIPS)法によるポリフッ化ビニリデン(PVDF)膜の作製において、人体に有害な溶媒を用いることが問題視されている。そこで本研究では、毒性が非常に低いことで知られているアセチルトリブチルシトレート(ATBC), アセチルトリエチルシトレート(ATEC), トリエチルシトレート(TEC)の3種類のクエン酸エステルを溶媒として初めて用い、TIPS法によってPVDF多孔膜を作製した。PVDF膜の空孔サイズは用いた溶媒の種類に依存し、ATBC(0.82-0.93$$mu$$m), ATEC(2.44-2.98$$mu$$m), TEC(3.90-7.24$$mu$$m)の順で大きくなった。PVDFとの相溶性もATBC, ATEC, TECの順で向上することから、相溶性の高い溶媒は高分子溶液中において分子運動性が高く、相分離過程で互いに凝集して巨大な相をつくるため、結果として大きなサイズの空孔を形成したと考えられる。PVDF膜を用いて純水のマイクロフィルトレーションを行ったところ、空孔サイズの違いに応じて水透過率を広範囲に渡って制御できた。

論文

Evidence of electronic polarization of the As ion in the superconducting phase of F-doped LaFeAsO

Kim, J.*; 藤原 明比古*; 澤田 智弘*; Kim, Y.*; 杉本 邦久*; 加藤 健一*; 田中 宏志*; 石角 元志*; 社本 真一; 高田 昌樹*

IUCrJ (Internet), 1(3), p.155 - 159, 2014/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.18(Chemistry, Multidisciplinary)

放射光X線粉末回折データをもとに、電子密度解析を行い、低温でLaFeAsO$$_{1-x}$$F$$_{x}$$の超伝導相の鉄層にのみ電子が集まっていることが見つかった。静電ポテンシャル分布解析の結果、ヒ素イオンの電子分極が協調的に増強され、電荷の再配列が起こっていた。

論文

Hierarchical structure-property relationships in graft-type fluorinated polymer electrolyte membranes using small- and ultrasmall-angle X-ray scattering analysis

Tran Duy, T.*; 澤田 真一; 長谷川 伸; 吉村 公男; 大場 洋次郎*; 大沼 正人*; 勝村 庸介*; 前川 康成

Macromolecules, 47(7), p.2373 - 2383, 2014/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:35.38(Polymer Science)

X線小角及び超小角散乱解析を用いて、ポリエチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)基材を用いたグラフト型電解質膜(ETFE-PEM)の階層構造を検討した。イオン交換容量(IEC)2.4mmol/g以下のETFE-PEMは、ラメラ結晶の周りに相間距離21.8-29.1nmの導電性のグラフト領域、相間距離218-320nmと903-1124nmの結晶配向領域を有していた。IECが2.7mmol/g以上では、相間距離225-256nmの結晶ネットワーク領域からなる新しい相が形成され、IEC2.4-2.7mmol/gの間で、相転移現象が起こることを見出した。以上の結果により、高IECのETFE-PEMの高いプロトン伝導度は、結晶領域の周り存在する連結したイオンチャンネルに由来し、高い機械強度は残存するラメラ結晶と結晶粒に由来するとの結論を得た。

論文

地下坑道での調査データに基づく坑道周辺領域における水理地質構造モデルの構築,1

石橋 正祐紀; 尾上 博則; 澤田 淳; 渥美 博行*; 升元 一彦*; 細谷 真一*

第42回岩盤力学に関するシンポジウム講演集(CD-ROM), p.101 - 106, 2014/01

日本原子力研究開発機構は、岐阜県瑞浪市において地層処分技術に関する研究開発の一環として、超深地層研究所計画を進めており、結晶質岩における深部地質環境の調査・解析・評価技術の基盤の整備を目的の一つとして調査研究を実施している。本研究では、結晶質岩中の物質移動特性評価を行ううえで重要となるパラメータの抽出を目的として、原位置調査データに基づく研究坑道周辺領域(100mスケール)の水理地質構造モデルの構築、地下水流動解析、および粒子追跡解析を実施している。本稿では、地下坑道から取得したデータに基づき亀裂ネットワークモデルを構築した。さらに、調査データの解釈の違いが亀裂ネットワークモデル構築のためのパラメータに与える影響について検討を行った。

論文

Poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) (ETFE)-based graft-type polymer electrolyte membranes with different ion exchange capacities; Relative humidity dependence for fuel cell applications

Tran, D. T.; 澤田 真一; 長谷川 伸; 勝村 庸介*; 前川 康成

Journal of Membrane Science, 447, p.19 - 25, 2013/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:52.83(Engineering, Chemical)

燃料電池に用いられる電解質膜は、異なる加湿条件下で良好な膜特性を発現する必要がある。そこで本研究では、エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)を基材とするグラフト型電解質膜(ETFE電解質膜)のプロトン伝導性及び機械的特性の相対湿度(RH)依存性を調べた。温度80$$^{circ}$$Cにおいて、イオン交換容量1.3-2.9mmol/gをもつ電解質膜のプロトン伝導度は、RH30%において0.001-0.013S/cm、RH98%において0.16-0.52S/cmであった。芳香族炭化水素高分子を基材とする電解質膜と比較して、ETFE電解質膜のプロトン伝導性の相対湿度に対する依存性は小さかった。これは、低湿度下においても親水性領域(ポリスチレンスルホン酸グラフト鎖と水)と疎水性領域(ETFE主鎖)が明確に相分離し、プロトン伝導経路が維持されるからであると考えられる。機械的特性に関しては、温度80$$^{circ}$$C、RH100%において、ETFE電解質膜は全てのIECにおいてNafionと同等もしくはそれ以上の破断強度を有することがわかった。

論文

Microscopic evaluation of the absolute fluence distribution of a large-area uniform ion beam using the track-etching technique

喜多村 茜; 八巻 徹也; 百合 庸介; 澤田 真一; 湯山 貴裕

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.47 - 50, 2013/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

The uniform-beam formation/irradiation system has been developed at TIARA. For the evaluation of the beam uniformity, the relative intensity distribution is obtained from the optical density change of a radiochromic film. However, the absolute fluence distribution cannot be estimated easily and precisely by the radiochromic film based on radiation-induced coloration. In this study, we microscopically evaluated the particle fluence distribution using the track-etching technique, which involves irradiation of a polymer with energetic heavy ions and chemical-etching of the resultant tracks. Relative standard deviation (RSD) value for the microscopic fluence distribution of the uniform beam on the PET film was agreed well with that determined by the radiochromic film. The uniform intensity distribution was realized in our uniform-beam formation system microscopically.

論文

Ion-track membranes of fluoropolymers; Toward controlling the pore size and shape

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 箱田 照幸; 前川 康成; Voss, K.-O.*; Severin, D.*; Seidl, T.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.77 - 81, 2013/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Instruments & Instrumentation)

本研究では、より速く効率的にポリフッ化ビニリデン(PVDF)イオン穿孔膜を作製することを目指し、ドイツ重イオン研究所(GSI)における"その場"かつ"オンライン"分析によって、潜在飛跡内に存在する化学種の構造や反応性を調べた。その結果、照射と同時に生成したラジカルを介して、PVDF鎖中及び切断末端の不飽和結合が主に生成することがわかった。このような飛跡内の生成物にのみ作用しエッチングを加速するための改質過程、いわゆる前処理の方法を検討した。

論文

Applied-voltage dependence on conductometric track etching of poly(vinylidene fluoride) films

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 越川 博; 浅野 雅春; 澤田 真一; 長谷川 伸; 前川 康成; 勝村 庸介*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.95 - 98, 2013/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

フッ素系高分子の一種であるポリフッ化ビニリデン(PVDF)からなるイオン穿孔膜の形成挙動に関する研究において、コンダクトメトリー時の測定セルへの印加電圧が及ぼす影響を検討した。孔貫通に至るまでの化学エッチングは、セル電圧を高く維持することによって大きく加速されるという興味深い現象を見いだした。この現象については、穿孔内におけるエッチング溶出物の電気泳動効果に起因していると考えられる。

論文

Effect of salt-containing filter paper attached to osmotic membrane

佐野 健二*; 山田 有紗*; 松井 明洋*; 辻 秀之*; 長谷川 伸; 澤田 真一; 前川 康成

Desalination, 324, p.34 - 36, 2013/09

 パーセンタイル:100(Engineering, Chemical)

逆浸透(RO)膜を用いた海水淡水化(脱塩)プロセスのエネルギーコスト削減には、脱塩プロセスにおけるRO膜への加圧エネルギー量の低減が必須である。そこで、電解質である高分子塩をグラフト鎖として導入した膜をRO膜と組合せた複合膜を用いることで、高分子塩の浸透圧による脱塩プロセスの加圧エネルギーの低減を試みた。脱塩処理速度の観点から、水透過速度の高いろ紙を基材に用いた。放射線グラフト重合法を用いてアクリル酸を導入したグラフト化ろ紙をRO膜と組合せた複合膜の水透過量のグラフト率依存性を調べたところ、グラフト率2.4%の複合膜で透過量が11%増加すること、及び、グラフト率を10%まで増加させるとろ紙の目詰まりにより透過量が減少することを見いだした。本実験では、高分子塩を含むグラフト鎖を複合膜中に導入することで、高分子塩の浸透圧により複合膜を介した水の透過量が増大していることから、本複合膜を用いたシステムにより従来のRO膜単体を用いた脱塩プロセスよりも加圧エネルギーが低減できることが示された。

論文

Nanoscale structures of radiation-grafted polymer electrolyte membranes investigated via a small-angle neutron scattering technique

澤田 真一; 山口 大輔; Putra, A.; 小泉 智*; 前川 康成

Polymer Journal, 45(8), p.797 - 801, 2013/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:89.68(Polymer Science)

高プロトン伝導性を有する放射線グラフト電解質膜を開発するには、膜内構造に関する基礎的知見が非常に重要である。そこで本研究では、中性子小角散乱(SANS)測定により、直接メタノール型燃料電池用として開発を進めたエチレン・テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)を基材とするグラフト電解質膜のナノスケール構造を調べた。グラフト率31%の電解質膜のSANSプロファイルでは、相関長d=34nmの位置にショルダーピークとして、ETFEのラメラ結晶の間に導入されたポリスチレンスルホン酸(PSSA)グラフト領域に起因する構造を確認できた。乾燥及び含水状態においてピーク位置は変化しないことから、ラメラ結晶間という制限された空間内のPSSAグラフト領域は含水していないことがわかった。このことは、ラメラ結晶間のグラフト領域はプロトン伝導に寄与しないことを示唆することから、基材に用いる高分子の結晶構造が電解質膜のプロトン伝導度に影響を及ぼすことが明らかになった。

論文

Use of Gafchromic films to measure the transverse intensity distribution of a large-area ion beam

百合 庸介; 石坂 知久; 湯山 貴裕; 石堀 郁夫; 奥村 進; 喜多村 茜; 八巻 徹也; 澤田 真一

Proceedings of 1st International Beam Instrumentation Conference (IBIC 2012) (Internet), p.531 - 533, 2013/06

In the TIARA cyclotron, it is required that transversely uniform ion beam formation by multipole magnets should be evaluated with the uniformity performance precisely. One of techniques developed for it is to measure the distribution of the beam intensity handily using Gafchromic radiochromic films. In order to obtain fluence ranges available, ion-beam irradiation experiments for the film calibration were performed for several ion species. The fluence range where the optical density increased linearly was overlapped with that required for irradiation in materials and biological research. Thus, the relative transverse intensity distribution could be measured with the films practically. Another technique using a polymer film with track-etched pores was tried to compare to the Gafchromic film measurement. The relative beam uniformity determined by the Gafchromic film method agreed with the relative standard deviation of the microscopic pore densities determined by the track-etching technique.

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