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論文

XAFS analysis of ruthenium in simulated iron phosphate radioactive waste glass

岡本 芳浩; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 捧 賢一; 畠山 清司*; 永井 崇之

Journal of Non-Crystalline Solids, 551, p.120393_1 - 120393_8, 2021/01

模擬廃液を含有した鉄リン酸ガラス試料におけるルテニウムの化学状態を、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFSによって調べた。EXAFS分析の結果、30mol%Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$-P$$_{2}$$O$$_{5}$$ベースガラスに、廃棄物成分が10wt.%以下の場合では、ルテニウムがガラス相に含まれることを示唆された。他の試料では、ルテニウムは、主に結晶性RuO$$_{2}$$として存在することが確認された。イメージングXAFS分析からは、RuO$$_{2}$$の析出が確認されたが、全ての試料において、大きさ50$$mu$$m以下の小さいものであった。ホウケイ酸ガラス系で観察されるような、RuO$$_{2}$$の凝集体は、本研究における鉄リン酸ガラス試料では確認されなかった。

報告書

軟X線領域のXAFS測定による模擬廃棄物ガラスの構造評価(共同研究)

永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09

JAEA-Research-2020-009.pdf:4.67MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、Na$$_{2}$$O濃度が高くなるとB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp$$^{3}$$構造(BO$$_{4}$$)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。

報告書

模擬廃棄物ガラス試料のXAFS測定研究(共同研究)

永井 崇之; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2019-003, 94 Pages, 2019/09

JAEA-Research-2019-003.pdf:7.92MB

廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体の化学組成によって変化する。本研究は、リン又はバナジウムを添加したホウケイ酸ガラスと模擬廃液から模擬廃棄物ガラス試料を作製し、廃棄物濃度によるガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造をXAFS測定により評価した。

報告書

模擬廃棄物含有バナジウム添加ホウケイ酸ガラス試料の評価研究

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.

JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11

JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB

本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。

口頭

溶融ホウケイ酸ガラスのCV測定手法の検討

永井 崇之; 西澤 代治; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*; 大山 孝一; 狩野 茂

no journal, , 

模擬廃液固化体ガラス中に含まれる溶存種の酸化還元挙動を評価するため、溶融ホウケイ酸ガラスのCV測定手法を検討するとともに、模擬廃液固化体ガラスを対象に900$$^{circ}$$CでのCV測定を試みた結果について報告する。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,1; 硝酸塩を用いたルテニウム酸ナトリウムの合成実験

永井 崇之; 捧 賢一; 大山 孝一; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化処理プロセスにおいて、高レベル廃液中のRuはルテニウム酸ナトリウムを経てRuO$$_{2}$$針状結晶として析出すると考えられる。当該プロセス中のRu挙動を理解するには、ルテニウム酸ナトリウムの生成過程を把握する必要があり、本研究ではルテニウム酸ナトリウムの合成及び評価を行った。研究の結果、Ru化合物とNaNO$$_{3}$$を混合し、NaNO$$_{3}$$の熱分解温度以上に加熱するとNa$$_{2}$$RuO$$_{3}$$, Na$$_{2}$$RuO$$_{4}$$, Na$$_{3}$$RuO$$_{4}$$等のルテニウム酸ナトリウムを合成でき、生成したNa$$_{2}$$RuO$$_{3}$$は1000$$^{circ}$$C付近まで熱的に安定であることが分かった。

口頭

溶融ホウケイ酸ガラス中のRuO$$_{2}$$粒子の酸化還元挙動

永井 崇之; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*

no journal, , 

使用済核燃料再処理プロセスで発生した高レベル放射性廃液は、ガラス溶融炉内でホウケイ酸ガラス原料と溶融混合し、化学的に安定なガラス固化体に処理する。ガラス溶融炉の加熱は交流通電によるジュール熱を利用するため、通電による酸化還元反応を示す化学種の存在が想定され、溶融ガラスに含まれる化学種を対象に酸化還元挙動の評価を進めている。本報では、溶融ガラス中の溶解度が低いRuO$$_{2}$$を対象に、Ru含有ホウケイ酸ガラスをCV測定しRuO$$_{2}$$の酸化還元挙動を評価した。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,2; ルテニウム酸ナトリウムとSiO$$_{2}$$等ガラス固化原料の反応

永井 崇之; 捧 賢一; 大山 孝一; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化体中のRuO$$_{2}$$針状結晶はルテニウム酸ナトリウムを経て生成すると考えられることから、Na$$_{2}$$RuO$$_{3}$$とガラス原料の主成分であるSiO$$_{2}$$の高温反応を観察し、900$$^{circ}$$C以上でRuO$$_{2}$$が生成することを確認した。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,3; 廃液に含まれるランタニド硝酸塩とルテニウム硝酸塩の反応

永井 崇之; 捧 賢一; 大山 孝一; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化プロセスでは、廃液が乾燥・脱硝を経てガラス原料と反応し、ルテニウム酸ナトリウムを生成すると想定される。また、廃液乾燥時に生成するランタニド硝酸塩も脱硝時に複合化合物の生成が予想され、ルテニウム硝酸塩を添加した反応実験の結果、ルテニウムを含む複合化合物が生成する可能性を見出した。

口頭

添加酸化物の種類によるホウケイ酸ガラス中のセリウム原子価への影響評価

永井 崇之; 小林 秀和; 畠山 清司*; 佐藤 誠一*; 岡本 芳浩

no journal, , 

原子力機構では、高レベル放射性廃液のガラス固化処理プロセスに係る技術開発として、核分裂生成物である希土類酸化物や白金族化合物を模擬添加したホウケイ酸ガラスを対象に、放射光XAFS測定によるこれら元素の化学状態の調査を進めている。本研究では、CeO$$_{2}$$とともにガラス固化体に含まれる希土類酸化物又は酸化鉄をガラス原料に添加溶融させた試料を作製し、添加元素の種類等によるホウケイ酸ガラス中のCe原子価への影響を評価した結果、ガラス中に鉄が含まれることでCe(IV)がCe(III)に還元することを明らかにした。

口頭

溶融ホウケイ酸ガラス中のCe及びFeの酸化還元挙動

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*

no journal, , 

使用済核燃料再処理プロセスで発生した高レベル放射性廃液は、ガラス溶融炉内でホウケイ酸ガラス原料と溶融混合し、化学的に安定なガラス固化体に処理する。溶融炉の加熱は交流通電によるジュール熱を利用しており、溶存化学種の酸化還元反応が想定されることから、廃液に含まれる化学種の酸化還元挙動評価を進めている。本報では、模擬ガラス固化体試料のXAFS測定で複数の原子価の存在が確認されたCe(III/IV)及びFe(II/III)を対象に、溶融ガラス中における酸化還元挙動を評価し、溶融ガラス中でCe(IV)+Fe(II)$$rightarrow$$Ce(III)+Fe(III)交換反応が進行することを確認した。

口頭

ガラス固化プロセスにおけるルテニウム化合物の化学形態調査,4; Ru-La-Na混合硝酸塩とガラス原料の反応によるRuO$$_{2}$$生成

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*

no journal, , 

ガラス固化プロセスでは、廃液から生成したRu化合物がガラス原料と反応し、RuO$$_{2}$$結晶が成長すると推定されることから、Ru-La-Na混合硝酸塩とガラス原料を添加して加熱し、RuO$$_{2}$$の生成状況を確認した。

口頭

ガラス溶融過程でのバブリングによる模擬廃棄物ガラスの比較

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

溶融ガラスのバブリング操作によってガラス組成の均一化が期待されることから、溶融した模擬廃棄物ガラスへ空気やArガスをバブリングしながら流下し、バブリングによる流下ガラス状態への影響を調査した。その結果、溶融状態の模擬廃棄物ガラスをArガスでバブリングすると、Si-O架橋構造は非架橋酸素数の少ない構造が増え、複数の原子価を取り得るCe等の溶存種が還元されることを確認した。

口頭

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究,31; 廃棄物含有鉄リン酸ガラスの放射光XAFSによる局所構造解析

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 畠山 清司*

no journal, , 

高レベル廃液組成を模擬した廃液成分を含有した鉄リン酸(IP)ガラスにおける、FP元素の局所構造および化学状態について、放射光XAFSを用いて調べた。IPガラスフリットの組成および廃液成分の含有率による、ジルコニウム, モリブデン、およびルテニウム元素の局所構造の変化について、XAFSデータの解析から評価した。解析の結果、ルテニウムがガラス用に溶解している可能性があることが分かった。

口頭

イメージングXAFSによる異種元素間の化学的相関解析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 小林 博美*; 畠山 清司*; 塩飽 秀啓

no journal, , 

イメージングXAFS分析の拡張版である、異種元素間の化学的な相関解析の技術開発を進め、様々な物質への適用を図った。これは、通常のイメージングXAFS測定を、複数の元素に同時に適用することで、それらの元素の分布の特徴にあわせて、XAFSスペクトルを空間選択的に抽出する新しい分析法である。これまでに、土壌中の鉄とセシウム、吸着材中のチタンとストロンチウム、ガラス固化試料中のルテニウムとロジウムなどにおいて、相関関係の導出に成功している。本研究では、この手法をより実用レベルに拡張すべく、様々な条件下で調製された模擬廃液成分を含むホウケイ酸ガラス試料を対象に試験を行い、ガラス中の白金族元素間の相関関係の導出を試みた。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,42; 模擬廃液含有鉄リン酸ガラス流下試験と放射光分析

岡本 芳浩; 小林 秀和; 永井 崇之; 小林 博美*; 本間 将啓*; 廣野 和也*; 畠山 清司*; 塩飽 秀啓

no journal, , 

小型溶融炉試験装置を使用し、模擬廃液含有鉄リン酸ガラスの流下試験を実施するとともに、採取した固化試料について、放射光XAFS分析を行い、主要元素の化学状態を調べた。用いたベースガラスの組成は35mol%Fe$$_2$$O$$_3$$-P$$_2$$O$$_5$$、模擬廃液成分は酸化物換算で20wt%とした。これらを、小型溶融炉内に、1150$$^{circ}$$Cの溶融状態で2.5時間保持した後に流下させた。流下試料の放射光分析の結果、セリウムの原子価がほぼ3価であること、モリブデンが還元されて5価であることから、ホウケイ酸ガラス系より還元的であることが明らかになった。また、イメージングXAFS分析により、ルテニウムがRuO$$^{2}$$として微粒子状に分散しており、凝集していないことが明らかになった。これらの結果は、以前に実施したるつぼスケールで調製された試料の分析結果と同じ傾向であった。

口頭

ガラス組成による溶融ガラスCV結果の変化

永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 岡本 芳浩; 芳賀 芳範; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*; 廣野 和也*

no journal, , 

核燃料再処理工程で発生した高レベル放射性廃液は、交流通電によるジュール熱を利用した溶融炉内でホウケイ酸ガラス原料と混合溶融され、ガラス固化体に製造される。この固化体の製造・処分費の低減策として、ガラス原料への廃液充填量を増やす検討が進められている。本報は、ガラス原料の通電に係る基礎データ取得として評価した、ガラス組成による溶融ガラスのサイクリックボルタモグラムの変化を紹介する。

口頭

流下試験ガラス固化試料のイメージングXAFS分析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

流下試験により調製した模擬ガラス試料の化学状態を、XAFSおよびイメージングXAFS分析により調べた。試験では、自然な流下に加えて、融体へのバブリング操作を行い、その有無とガスの種類の影響を調べた。XAFS分析では、クロム, マンガン, 鉄, セリウムなどを対象として、ガラス内の酸化還元状態の変化を評価した。さらに、白金族元素を対象としたイメージングXAFS分析を行い、流下およびガスバブリングによって、その分布がどう変わるかを観察した。分析の結果、ガラス中の酸化還元状態が、ガラスの組成とバブリングの有無により変化することが分かった。イメージングXAFSでは、白金族元素の凝集が、ガスバブリングによって低減されることが示された。

口頭

ガラス作製条件による模擬廃棄物ガラス状態の比較,1; 流下実験での試料作製とラマン分光測定による評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化体への廃液充填率を高める可能性を検討するため、廃液充填率や溶融条件等を変えたビーカスケールの流下実験を行った。流下した模擬廃棄物ガラス試料をラマン分光測定で評価した結果、ガラス原料形状やバブリング条件等によりSi-O架橋構造が変化することを確認した。

口頭

ガラス作製条件による模擬廃棄物ガラス状態の比較,2; 放射光XAFS測定による評価

岡本 芳浩; 永井 崇之; 小林 秀和; 塩飽 秀啓; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*

no journal, , 

ガラス固化技術の高度化では、固化体発生量を減らすため、廃液成分の高充填化が課題になっている。本研究は、廃液充填率と溶融条件を変えた流下実験により採取されたガラス試料を、放射光XAFS分析により評価した。解析の結果、バブリングにより、白金族元素が分散すること、バブリングにより還元性を示すことが分かった。さらに、条件によって酸化還元状態に差が認められる元素(例えばクロム)と全く差が出ない元素(例えば鉄)があることが明らかになった。これらの結果は、ガラス中の元素の化学状態が、元素の分布や相関、配位構造の特徴によって解釈できる可能性を示している。

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