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論文

銀媒体電解酸化法と超音波攪拌を組み合わせた有機物の分解技術

小林 冬実; 石井 淳一; 白橋 浩一; 梅田 幹; 桜庭 耕一

攪拌・混合技術とトラブル対策, p.341 - 344, 2014/10

核燃料再処理工程で発生する超ウラン元素(TRU)で汚染した有機廃液を分解・無機化することを目的として、超音波攪拌を組み合わせた銀媒体電解酸化法による有機物の分解試験を実施した。本法は低温・常圧下において2価の銀イオン(Ag$$^{2+}$$)の酸化力により有機物を分解する方法であり、超音波を併用することで、溶液の攪拌とともに有機物分解の促進効果が期待できるため、有機廃液を効率的に処理することができる。本法を用いて30%リン酸トリブチル(TBP)/ノルマルドデカン($$n$$-DD)を対象に、電解電流、電解液温度、硝酸濃度及び超音波出力について分解基礎試験を実施し、今回の試験範囲における最適な分解条件を示した。また、選定した最適条件においてケロシン及びN,N,N',N'-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド(TODGA)の分解試験を実施し、これらの有機物に対しても本法が有効であることを確認した。

報告書

セリウム媒体電解酸化法を用いたTRU廃棄物除染にかかわる基礎試験

石井 淳一; 小林 冬実; 内田 昇二; 住谷 正人; 木田 孝; 白橋 浩一; 梅田 幹; 桜庭 耕一

JAEA-Technology 2009-068, 20 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-068.pdf:2.49MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、再処理施設等から発生するTRU廃棄物の発生量低減化方策として、セリウム媒体電解酸化法による除染技術に着目し、TRU廃棄物をクリアランスレベルまで除染できる技術の開発を行っている。セリウム媒体電解酸化法は、硝酸溶液中でCe$$^{4+}$$を強力な酸化剤として使用し、除染対象物であるTRU廃棄物の金属材表面の酸化物層及び金属材表面を溶解する技術である。本研究では、硝酸溶液を用いたセリウム媒体電解酸化法の技術的な実用化に向けて、TRU廃棄物を溶解する目標速度(2$$sim$$4$$mu$$m/h)を達成するために溶液条件の最適化を図ることを目的とし、Ce$$^{3+}$$初期濃度及び硝酸濃度をパラメータとした試験を実施した。パラメータ試験結果より選定した溶液条件において模擬廃棄物を溶解する廃棄物溶解コールド試験を実施した結果、溶解時間90時間までの平均溶解速度は、3.3$$mu$$m/hであった。以上のことから、クリアランスレベルまで除染するのに必要な金属材表面の溶解深さを20$$mu$$mと仮定すると、その除染時間は約6時間であり、1バッチ/日の廃棄物除染が十分に可能であること及び1回分の除染液で15バッチの繰り返し処理が可能であることを確認した。

報告書

銀媒体電解酸化法と超音波攪拌を組合せた有機物の分解に関する基礎試験

小林 冬実; 石井 淳一; 白橋 浩一; 梅田 幹; 桜庭 耕一

JAEA-Technology 2009-056, 16 Pages, 2009/11

JAEA-Technology-2009-056.pdf:1.53MB

核燃料再処理工程で発生する超ウラン元素(TRU)で汚染した有機廃液を分解・無機化することを目的として、超音波攪拌を組合せた銀媒体電解酸化法による有機物の分解試験を実施した。本法は低温・常圧下において2価の銀イオン(Ag$$^{2+}$$)の酸化力により有機物を分解する方法であり、超音波を併用することで、溶液の攪拌とともに有機物分解の促進効果が期待できるため、有機廃液を効率的に処理することができる。本法を用いて30%リン酸トリブチル(TBP)/ノルマルドデカン(${it n}$-DD)を対象に、電解電流,電解液温度,硝酸濃度及び超音波出力について分解基礎試験を実施し、今回の試験範囲における最適な分解条件を示した。また、選定した最適条件においてケロシン及びN,N,N',N'-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド(TODGA)の分解試験を実施し、これらの有機物に対しても本法が有効であることを確認した。

報告書

NUCEFにおける分析; 平成19年度

阿部 博佳; 芳賀 孝久; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 伊藤 光雄; 白橋 浩一

JAEA-Technology 2009-008, 24 Pages, 2009/03

JAEA-Technology-2009-008.pdf:5.62MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、STACY及びTRACYの溶液燃料である硝酸ウラニル溶液に関する分析を実施している。平成19年度は、STACY, TRACYにおける臨界実験前後及び施設定期自主検査に伴う運転にかかわる硝酸ウラニル溶液の性状分析,燃料調製設備における硝酸ウラニル溶液調整及び精製のための分析等を行うとともに、核燃料物質の計量管理のための硝酸ウラニル溶液の分析も行った。平成19年度における総分析試料数は、143試料であった。本報告書は、平成19年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

報告書

NUCEFにおける分析; 平成17年度

深谷 洋行; 青木 博道; 芳賀 孝久; 西沢 英俊; 薗田 暁; 坂爪 克則; 清水 香織; 新妻 泰*; 白橋 浩一; 井上 猛

JAEA-Technology 2007-005, 27 Pages, 2007/03

JAEA-Technology-2007-005.pdf:1.97MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、STACY及びTRACYの溶液燃料である硝酸ウラニル溶液に関する分析を実施している。平成17年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液調整のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のための硝酸ウラニル溶液の分析も行った。また、MOX燃料溶解液からのウラン(U)/プルトニウム(Pu)の抽出分離試験で発生した抽出廃液の処理にかかわる分析を行った。平成17年度における総分析試料数は、185試料であった。本報告書は、平成17年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成16年度

西沢 英俊; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 清水 香織; 芳賀 孝久; 境 裕*; 圷 英之*; 新妻 泰; 井上 猛; et al.

JAEA-Technology 2006-007, 24 Pages, 2006/03

JAEA-Technology-2006-007.pdf:1.81MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、STACY及びTRACYの溶液燃料である硝酸ウラニル溶液に関する分析を実施している。平成16年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液調整のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のための硝酸ウラニル溶液の分析も行った。また、MOX燃料溶解液からのウラン(U)/プルトニウム(Pu)の抽出分離試験で発生した抽出廃液の処理にかかわる分析を行った。平成16年度における総分析試料数は、160試料であった。本報告書は、平成16年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成15年度

清水 香織; 軍司 一彦*; 芳賀 孝久*; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 境 裕*; 圷 英之; 新妻 泰*; 井上 猛; et al.

JAERI-Tech 2004-078, 27 Pages, 2005/02

JAERI-Tech-2004-078.pdf:1.84MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、STACY及びTRACYの溶液燃料である硝酸ウラニル溶液に関する分析を実施している。平成15年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液調製のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のための硝酸ウラニル溶液の分析も行った。また、STACYを用いたプルトニウム臨界実験に備えて、平成12年度より実施している硝酸プルトニウム溶液燃料の調製条件を確認するための予備試験のうち、第3回のウラン(U)/プルトニウム(Pu)抽出分離試験が実施されたほか、U/Pu抽出分離試験で発生した抽出廃液を処理するための予備実験も行われ、当該試験にかかわる分析を合わせて行った。平成15年度における総分析試料数は、156試料であった。本報告書は、平成15年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成14年度

境 裕; 軍司 一彦; 芳賀 孝久*; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 圷 英之; 新妻 泰; 白橋 浩一; 佐藤 猛

JAERI-Tech 2004-006, 25 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-006.pdf:1.72MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、溶液燃料(硝酸ウラニル溶液)に関する分析を実施している。平成14年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液燃料調整のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のため計量槽に集めた硝酸ウラニル溶液の分析を行った。また、STACY用いたプルトニウム臨界実験に備えて、硝酸プルトニウム溶液燃料の調製条件を確認するための予備試験及びAm抽出分離試験が行われ、当該試験にかかわる分析を行った。平成14年度における総分析試料数は、275試料であった。本報告書は、平成14年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

報告書

NUCEFにおけるウラン系臨界実験に関する分析の現状

芳賀 孝久*; 軍司 一彦; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 境 裕; 新妻 泰; 冨樫 喜博; 宮内 正勝; 佐藤 猛; et al.

JAERI-Tech 2004-005, 54 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-005.pdf:2.06MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)においては、硝酸ウラニル溶液を用いた臨界実験が実施されている。NUCEFの分析設備では、臨界実験,溶液燃料の調製,管理及び保障措置に必要な溶液燃料の分析を実施している。分析試料数は年間約300程度であり、分析項目は、ウラン濃度分析,遊離酸濃度分析,ウラン同位体組成分析,核分裂生成物(FP)核種濃度分析,リン酸トリブチル(TBP)濃度分析,不純物濃度分析等となっている。本報告書は、これまでのウラン系臨界実験に適応してきた分析方法と分析の品質管理についてまとめたものである。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成13年度

坂爪 克則; 軍司 一彦; 芳賀 孝久*; 深谷 洋行; 薗田 暁; 境 裕; 新妻 泰; 白橋 浩一; 佐藤 猛

JAERI-Tech 2002-073, 25 Pages, 2002/09

JAERI-Tech-2002-073.pdf:2.51MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備では、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び燃料調製設備の運転にあたって、溶液燃料(硝酸ウラニル溶液)に関する分析を実施している。平成13年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液燃料調製のための分析を行うとともに、核燃料物質の計量管理のため、計量槽に貯蔵してある硝酸ウラニル溶液の分析を行った。また、STACYを用いたプルトニウム臨界実験に備えて、硝酸プルトニウム溶液燃料の調製条件(MOX粉末溶解性,ウラン/プルトニウム抽出分離特性等)を確認するための予備試験が行われ、当該試験にかかわる分析を行った。平成13年度における総分析試料数は、322試料であった。本報告書は、平成13年度に実施した分析等の業務についてまとめたものである。

報告書

NUCEF分析業務報告書; 平成12年度

田上 隆広; 軍司 一彦; 芳賀 孝久*; 深谷 洋行; 薗田 暁; 坂爪 克則; 新妻 泰; 宮内 正勝; 白橋 浩一; 佐藤 猛

JAERI-Tech 2001-071, 30 Pages, 2001/11

JAERI-Tech-2001-071.pdf:4.15MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の分析設備においては、定常臨界実験装置(STACY),過渡臨界実験装置(TRACY)及び核燃料調製設備の運転にあたって、溶液燃料(硝酸ウラニル溶液)に関する分析を実施している。平成12年度は、STACY及びTRACYにおける臨界実験前後の硝酸ウラニル溶液の性状分析,硝酸ウラニル溶液燃料調製のための分析等を行うとともに、核燃料物質の計量管理のため、計量槽に貯蔵してある硝酸ウラニル溶液の分析等を行った。また、平成12年度にNUCEFへMOX燃料が搬入され、プルトニウム(Pu)溶液燃料調製に向けたPu予備試験が開始されたことに伴い、当該予備試験にかかわる分析を行った。平成12年度における総分析試料数は、483試料であった。本報告書は、平成12年度に行った分析等の業務についてまとめたものである。

論文

Back-extraction of uranium(VI) from organophosphoric acid with hydrazine carbonate

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 250(2), p.377 - 379, 2001/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.9(Chemistry, Analytical)

以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、HDEFP及びDiisodecylphosphoric acid(DIDPA)から六価のウランの逆抽出について明らかにすることを目的とした。その結果、HDEHPからの逆抽出とDIDPAからの逆抽出とでは、挙動が、異なることが明らかとなった。

報告書

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)核燃料調製設備の概要

杉川 進; 梅田 幹; 石仙 順也; 中崎 正人; 白橋 浩一; 松村 達郎; 田村 裕*; 河合 正雄*; 辻 健一*; 館盛 勝一; et al.

JAERI-Tech 97-007, 86 Pages, 1997/03

JAERI-Tech-97-007.pdf:3.27MB

本報告書は燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の定常臨界実験装置(STACY)及び過渡臨界実験装置(TRACY)で使用する溶液燃料の調製を行うことを目的とした核燃料調製設備について述べたものであり、酸化物燃料の溶解系、溶液燃料の調整系、精製系、酸回収系、溶液燃料貯蔵系等の設備に関して、工程設計条件、主要機器の設計諸元を示すとともに、臨界、火災・爆発等の安全設計についての考え方をまとめたものである。

報告書

群分離法の開発: ジルコニウムとモリブデンのDIDPA抽出剤からのシュウ酸溶液による逆抽出挙動

白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充

JAERI-Research 95-012, 34 Pages, 1995/03

JAERI-Research-95-012.pdf:0.84MB

0.5M DIDPA溶媒に抽出されたZrとMoのシュウ酸溶液による逆抽出挙動を調べた。Zrはシュウ酸濃度0.8Mでは逆抽出が可能な分配比0.697を示した。Zrの分配比は、シュウ酸濃度0.1Mから0.8Mの範囲では、シュウ酸イオン(C$$_{2}$$O$$_{42-}$$)濃度の3乗に、水素イオン濃度の4乗にそれぞれ反比例した。このことから、Zrは、シュウ酸溶液中でZr$$_{m}$$(OH)$$_{4m-4}$$(C$$_{2}$$O$$_{4}$$)$$_{32-}$$の化学形で存在していると推定される。Moはシュウ酸濃度0.5Mで逆抽出可能な分配比0.05を示した。Moの分配比は、C$$_{2}$$O$$_{42-}$$濃度の1乗から2乗に、水素イオン濃度の1乗あるいは2乗にそれぞれ反比例した。Moは、H$$_{2m+2}$$(MoO$$_{4}$$)$$_{m2+}$$あるいはH$$_{2m+1}$$(MoO$$_{4}$$)$$_{m+}$$(m=1あるいは2)にC$$_{2}$$O$$_{42-}$$が1あるいは2分子配位した化学形でシュウ酸溶液中に存在しているものと考えられる。

報告書

群分離法の開発; DIDPA溶媒からのウランの逆抽出法

龍ヶ江 良三*; 白橋 浩一; 久保田 益充

JAERI-Research 95-011, 72 Pages, 1995/03

JAERI-Research-95-011.pdf:1.77MB

DIDPAによるアクチノイド抽出分離の研究の一環として、DIDPA中に含まれるUの逆抽出挙動を中心として実験検討を行った。実験は主として、Uを0.5M硝酸溶液からDIDPA中に抽出した上で、逆抽出することにより逆抽出剤を選定した。その結果、DIDPA中に抽出されたUは炭酸ヒドラジンまたは炭酸ナトリウム溶液により、その分配比が0.1以下で水相に移行することが明らかになった。本研究の結果およびこれまでの成果から、高レベル廃液中の主要なアクチノイドをDIDPAにより抽出し、各抽出剤により回収できる可能性、すなわち、DIDPAによるアクチノイドの一括分離の可能性が示された。

論文

Diisodecylphosphoric acid, DIDPA, as an extractant for transuranium elements

森田 泰治; 藤原 武; 白橋 浩一; 渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 久保田 益充

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 2, p.1163 - 1170, 1995/00

高レベル廃液からの超ウラン元素分離のための抽出剤としてジイソデシルリン酸(DIDPA)の研究を行っている。このDIDPAの基本的性質と群分離プロセスへの適用性について総合的に発表する。DIDPA抽出法により、すべての超ウラン元素を、硝酸濃度を0.5Mに調整した高レベル廃液より高い回収率で分離できる。抽出された超ウラン元素は、次の逆抽出工程においてDIDPA溶媒より効率的に回収できる。また、ジエチレントリアミン五錯酸による選択的逆抽出により、Am、Cmと希土類元素との分離も可能であるとの見通しが得られている。核分裂生成物等の挙動についてもほぼ解明できた。以上のような成果をもとに、高レベル廃液群分離のためのDIDPA抽出プロセスのフローシートを構築した。

報告書

群分離法の開発; NUCEF内に建設した群分離試験施設

山口 五十夫; 龍ヶ江 良三*; 森田 泰治; 近藤 康雄; 白橋 浩一; 山岸 功; 藤原 武; 藤本 啓一*; 谷津 修; 藤田 民義*; et al.

JAERI-Tech 94-030, 53 Pages, 1994/11

JAERI-Tech-94-030.pdf:4.61MB

群分離処理法の開発研究を行うため、年間1.85$$times$$10$$^{14}$$Bqの高レベル廃液を取り扱うことのできる研究施設を燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)に完成した。本研究施設は$$alpha$$放射体を含む放射性溶液の化学処理に適した気密構造の$$alpha$$-$$gamma$$型セルである。セル内には脱硝・濃縮装置、シュウ酸塩沈殿ろ過装置、ろ過機器、抽出器、イオン交換カラム、乾燥器、貯留タンク(10基)及びポンプ等で構成する群分離試験装置を設置した。主要機器は遠隔着脱コネクタを用いて交換可能であり、また、配管ルートを選定することにより多目的に使用できる。本群分離試験施設により、高レベル廃液中に含まれる元素を超ウラン元素群、Tc-白金族元素群、Sr-Cs群及びその他の元素群の4群に分離するプロセスについて試験する。

論文

Extraction behavior of molybdenum and zirconium with diisodecylphosphoric acid from nitric acid solution

白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 185(1), p.173 - 182, 1994/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:40.84(Chemistry, Analytical)

本研究は主として、抽出容量を調べるために、MoとZrの抽出によるジイソデシルリン酸(DIDPA)の消費に着眼点をおいた。水相中のMo濃度が10$$^{-3}$$M以下の時は、抽出されたMo1原子あたり消費されるDIDPA分子の数は4であり、Mo濃度が高くなると消費されるDIDPA分子の数は減少した。Zr濃度が高い時は、Zr1原子あたりDIDPA2分子を消費した。このほか、Moの分配比のMo、DIDPAおよび硝酸濃度依存性についての検討結果も報告する。

論文

Development of a partitioning process for the management of high-level waste

久保田 益充; 山口 五十夫; 森田 泰治; 近藤 康雄; 白橋 浩一; 山岸 功; 藤原 武

Proc. of the Future Nuclear Systems: Emerging Fuel Cycles and Waste Disposal Options; GLOBAL 93, p.588 - 594, 1993/00

高レベル廃棄物中には長寿命の超ウラン元素、発熱性のSr-90,Cs-137、貴金属の白金族元素等が含まれている。これらの元素を放射能毒性や化学的性質に応じて分離し、有効に利用すると共に、超ウラン元素については消滅をはかることが廃棄物管理の上で有用である。本講演では、1985年以来実施してきた4群群分離プロセス開発の最近の成果について報告する。

論文

Precipitation behavior of transuranium elements during denitration of high-level radioactive liquid waste by formic acid

白橋 浩一; 久保田 益充

Journal of Nuclear Science and Technology, 29(6), p.559 - 565, 1992/06

高レベル放射性廃液のギ酸による脱硝時におけるPu、NpおよびAmの沈殿挙動について模擬廃液を用いて研究した。また、脱硝時に生成した沈殿物からの超ウラン(TRU)元素の回収のため、シュウ酸溶液による沈殿物の溶解法についても研究した。脱硝による高レベル廃液の酸性度の低下に伴い、TRU元素の沈殿率は増加した。日本原子力研究所で開発されている群分離プロセスで採用されている[HCOOH]/[HNO$$_{3}$$]=1.5での脱硝時において、NpおよびAmの沈殿率はそれぞれ0.6%および0.06%とわずかであったが、Puは90%が沈殿した。PuおよびNpの沈殿率は、Pu濃度6$$times$$10$$^{-4}$$~6$$times$$10$$^{-5}$$MおよびNp濃度10$$^{-3}$$~10$$^{-5}$$Mの範囲内で濃度依存性を示さなかった。Puは重合や加水分解により沈殿しているのではなく、Mo,Zr等の他元素と共に沈殿していることがわかった。1lの高レベル放射性廃液を脱硝したとき発生する沈殿物は0.5Mシュウ酸800mlで溶解できることがわかった。

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