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論文

FE-SEM observations of multiple nanohillocks on SrTiO$$_{3}$$ irradiated with swift heavy ions

喜多村 茜; 石川 法人; 近藤 啓悦; 藤村 由希; 山本 春也*; 八巻 徹也*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 44(3), p.85 - 88, 2019/06

高速重イオンがセラミックスに真上から入射すると、イオン一つに対してヒロック(ナノメートルサイズの隆起物)が一つ表面に形成される。一方で近年、SHIがチタン酸ストロンチウム(SrTiO$$_{3}$$)や酸化チタン(TiO$$_{2}$$)の表面をかするように入射した場合、表面にはイオンの飛跡に沿って連続的に複数個のヒロックが形成されると報告された。これらは原子間力顕微鏡(AFM)を用いて観察されており、観察結果にはAFMのプローブ寸法由来の測定誤差を含んでいる。そこで本研究では、ヒロックのサイズより十分小さい分解能(1.5nm)を有し、非接触で観察可能な電界放出形走査電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて連続ヒロックを観察し、形状の違いを検討した。SrTiO$$_{3}$$はNbを添加することで電気伝導性が発現する。SrTiO$$_{3}$$(100)とNbを0.05wt%添加した単結晶SrTiO$$_{3}$$(100)に対し、350MeVのAuビームを、単結晶表面に対するイオンの入射角が2度以下となるよう照射した。照射後のFE-SEM観察によって、SrTiO$$_{3}$$(100)表面には長さ数百nmにわたって直径20nmのヒロックが連続的に形成されていた一方で、Nbを添加したSrTiO$$_{3}$$(100)表面では、ほぼ同じ長さで凹状に溝が形成されていることがわかった。これらの形状の違いは電気伝導性とそれによる熱伝導性の違いが起因し、イオントラックの温度が融点付近になるSrTiO$$_{3}$$(100)ではヒロックが、昇華温度にまで上昇するNb添加SrTiO$$_{3}$$(100)では溝ができると考えられる。

論文

Ag nanoparticles embedded in Nd:YAG crystals irradiated with tilted beam of 200 MeV Xe ions; Optical dichroism correlated to particle reshaping

Li, R.*; Pang, C.*; 雨倉 宏*; Ren, F.*; H$"u$bner, R.*; Zhou, S.*; 石川 法人; 大久保 成彰; Chen, F.*

Nanotechnology, 29(42), p.424001_1 - 424001_8, 2018/10

 パーセンタイル:100(Nanoscience & Nanotechnology)

銀イオン注入法と高速重イオン照射法を組み合わせることで、Nd:YAG(Nbをドープしたイットリウム・アルミニウム・ガーネット)結晶中に埋め込まれている銀ナノ粒子を制御性良く変形させることができた。本研究では、Nd:YAG結晶中に埋め込まれた球形状の銀ナノ粒子に高速重粒子線を照射することで、銀ナノ粒子を変形させることを試みた。今回、照射前後の表面プラズモン共鳴の微小な変化を検知できることを利用して、照射による金属ナノ粒子のわずかな変形を検出することにも成功した。また、離散双極子近似(DDA)計算と組み合わせることで、その変形度を定量化する手法を開発した。

論文

Vaporlike phase of amorphous SiO$$_{2}$$ is not a prerequisite for the core/shell ion tracks or ion shaping

雨倉 宏*; Kluth, P.*; Mota-Santiago, P.*; Sahlberg, I.*; Jantunen, V.*; Leino, A. A.*; Vazquez, H.*; Nordlund, K.*; Djurabekova, F.*; 大久保 成彰; et al.

Physical Review Materials (Internet), 2(9), p.096001_1 - 096001_10, 2018/09

高速重イオンを非晶質SiO$$_{2}$$に照射すると、核に低密度物質、その周りの殻に高密度物質が誘起され、核/殻状のイオントラック損傷が形成されることが知られている。この核/殻状のイオントラック損傷の形成を説明するモデルとして、核部分に超高温の蒸気相が形成されることを仮定するモデルが提唱され、有力なモデルとされている。しかし、本研究での分子動力学計算の結果、イオン照射に伴うエネルギー伝達密度が低い(3keV/nm以下)条件では蒸気相は実現されない結果になるにもかかわらず、一方でそのような実験条件でも核/殻状のイオントラック損傷が形成されることが今回の実験で明らかになった。以上の解析のみならず、様々な補足実験や計算の結果、従来重要とされてきた蒸気相の形成は、照射影響(核/殻状のイオントラック損傷の形成等)を起こすための必須条件ではないことが明らかになった。

論文

X-ray absorption near edge structure and first-principles spectral investigations of cationic disorder in MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$ induced by swift heavy ions

吉岡 聰*; 鶴田 幸之介*; 山本 知一*; 安田 和弘*; 松村 晶*; 石川 法人; 小林 英一*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(7), p.4962 - 4969, 2018/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

MgAl$$_{2}$$O$$_{4}$$中のカチオン(Mg, Al)は、通常は秩序だったサイトに配置されている。Mgは四面体位置、Alは八面体位置にある。しかし、スピネルに高速重イオンを照射すると、スピネル中のカチオンの配置が無秩序になることが予想される。カチオン配置の秩序度の変化を、放射光を利用したエックス線吸収端近傍構造の測定により評価した。その結果得られた実験データを、第一原理計算の結果と比較することによって、以下のことが分かった。照射に伴うMgの配置の変化とAlの配置の変化が整合しており、MgがAlサイトに、AlがMgサイトに乗り移る無秩序化が進んでいることが分かった。高照射量(1$$times$$10$$^{13}$$ ions/cm$$^{2}$$)では、完全な配置の無秩序化が達成されることがわかった。

論文

Oxidation characteristics of lead-alloy coolants in air ingress accident

近藤 正聡*; 大久保 成彰; 入澤 恵理子; 小松 篤史; 石川 法人; 田中 照也*

Energy Procedia, 131, p.386 - 394, 2017/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:4.05

鉛合金冷却高速炉の空気侵入事故におけるPb合金冷却材の化学的挙動を、種々の組成のPb合金の熱力学的考察および静的酸化実験によって調べた。鉛ビスマス(Pb-Bi)合金の性的酸化試験の結果、空気中の773KではPbOが優先的に形成され合金中からPbが減少したが、Biはこの酸化挙動には関与しなかった。その後Biが濃縮するとPb-Bi酸化物の他Bi$$_{2}$$O$$_{3}$$が形成された。合金の酸化速度は鋼の酸化速度よりもはるかに大きく、合金中のPb濃度が高いほど大きくなった。Pb-Bi合金とステンレス鋼との共存性は、合金中のPb濃度が低くなると悪化した。合金中のBi組成によって溶解タイプの腐食が促進されたためである。一方、Pb-Li合金は、Li$$_{2}$$PbO$$_{3}$$およびLi$$_{2}$$CO$$_{3}$$を形成しながら酸化が進行し、合金からLiが減少した。冷却材のこれらの酸化物は、空気侵入事故時の原子炉冷却系の酸素濃度増加後に低温領域で生成すると考えられる。

論文

ScPd$$_2$$Al$$_3$$; New polymorphic phase in Al-Pd-Sc system

Pospisil, J.; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 石川 法人; C$'i$sa$v{r}$ov$'a$, I.*; 立岩 尚之; 山本 悦嗣; 山村 朝雄*

Solid State Communications, 268, p.12 - 14, 2017/12

 パーセンタイル:100(Physics, Condensed Matter)

A new compound of the composition ScPd$$_2$$Al$$_3$$ showing polymorphism has been discovered. At room temperature, it crystalizes in the orthorhombic structure, but it transforms into a cubic phase above 1053$$^{circ}$$C. ScPd$$_2$$Al$$_3$$ exists as a very stable intermetallic phase just in the vicinity of the icosahedral quasicrystal Al$$_{54}$$Pd$$_{30}$$Sc$$_{16}$$.

論文

Hillocks created for amorphizable and non-amorphizable ceramics irradiated with swift heavy ions; TEM study

石川 法人; 田口 富嗣*; 大久保 成彰

Nanotechnology, 28(44), p.445708_1 - 445708_11, 2017/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.33(Nanoscience & Nanotechnology)

近年、照射材料工学研究グループは、高速重イオン照射したセラミックスの表面ナノ構造(ヒロック)を透過型電子顕微鏡で直接観察できる手法を初めて開発した。この手法を用いた観察の結果、非晶質化する材料であるY$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$(YIG)ではヒロックも非晶質化していること、一方、非晶質化しないCaF$$_{2}$$等のフッ化物ではヒロックも非晶質化せず結晶性を有していることを発見した。さらに、YIGではヒロックの直径とイオントラック損傷の直径が同じであるのに対して、フッ化物ではヒロックの直径がイオントラック損傷の直径より常に大きいことを見出した。非晶質化する/しないという材料特性が、照射で形成されるナノ構造の寸法に影響を与えるという結果は、イオンの飛跡に沿って局所的に融解した後の再結晶化プロセスの有無が最終的な損傷形態を決定しているというシナリオで全て説明できる。

論文

Ion species/energy dependence of irradiation-induced lattice structure transformation and surface hardness of Ni$$_{3}$$Nb and Ni$$_{3}$$Ta intermetallic compounds

小島 啓*; 金野 泰幸*; 越智 雅明*; 千星 聡*; 堀 史説*; 斎藤 勇一*; 石川 法人; 岡本 芳浩; 岩瀬 彰宏*

Materials Transactions, 58(5), p.739 - 748, 2017/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.21(Materials Science, Multidisciplinary)

Ni$$_{3}$$Nb及びNi$$_{3}$$Ta金属間化合物に対して、1-200MeVの広範囲のエネルギーのイオン(He-Au)を照射して、照射効果のイオン種依存性とエネルギー依存性を、斜入射X線回折とX線吸収微細構造分析を利用して系統的に調べた。どちらも、照射量レベルは異なるものの、イオン照射によって秩序構造の結晶構造から非晶質構造に変態することが分かった。また、そのような照射効果を決定づけるのは、弾性衝突に伴う材料への付与エネルギーであることが判明した。

論文

Flux pinning properties in YBCO films with growth-controlled nano-dots and heavy-ion irradiation defects

末吉 哲郎*; 上滝 哲也*; 浦口 雄世*; 末永 桃太郎*; 牧原 隆博*; 藤吉 孝則*; 石川 法人

Physica C, 530, p.72 - 75, 2016/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.02(Physics, Applied)

重イオン照射法により向上した超伝導状態のYBCO薄膜における磁束ピニング特性を、さらに向上させるためにBaSnO$$_{3}$$ナノドットを薄膜内に導入し、その効果を調べた。その結果、ナノドットを導入した場合、単に重イオン照射した試料よりも、特に磁場方向が$$c$$軸方向に近い方向の条件で、顕著な磁束ピニング特性の向上が見られた。重イオン照射欠陥とナノドットを組み合わせることにより、全方位的な磁場方向条件での磁束ピニング特性の向上が達成できる可能性を示すことができた。

論文

High flux pinning efficiency by columnar defects dispersed in three directions in YBCO thin films

末吉 哲郎*; 西村 太宏*; 藤吉 孝則*; 光木 文秋*; 池上 知顯*; 石川 法人

Superconductor Science and Technology, 29(10), p.105006_1 - 105006_7, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.42(Physics, Applied)

YBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$Oy(YBCO)薄膜において、イオン照射によって3方向に角度を分散させた柱状欠陥を導入することによって、超伝導磁束のピニング特性の変化を系統的に調べた。具体的には、輸送電流方向に対して垂直な面内に3方向を設定したA条件と、平行な面内に3方向を設定したB条件とで比較した。もともとのYBCOの臨界電流密度の異方性が、それぞれの柱状欠陥の導入条件によってどのように変化するかが焦点である。その結果、B条件の方が特に高い臨界電流密度を示すことが分かった。この結果は、柱状欠陥の磁束ピニング特性の向上効果は、それぞれの柱状欠陥の向上効果の単純な和ではないことを示した。また、その向上効果を最大化するためには、柱状欠陥の数だけでなくその方向の条件を工夫することによって達成可能だということを明らかにした。

論文

Flux pinning properties in GdBCO coated conductors containing columnar defects with splay plane parallel to current direction

古木 裕一*; 末吉 哲郎*; 甲斐 隆史*; 岩永 泰弥*; 藤吉 孝則*; 石川 法人

Physica C, 518, p.58 - 62, 2015/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:74.3(Physics, Applied)

一次元的な磁束ピン止めセンターが交差した場合の酸化物超伝導体の臨界電流密度への影響を明らかにするために、高エネルギー重イオン照射法を利用して、交差角度の変化に対応した臨界電流密度の変化を系統的に調べた。ここで、柱状欠陥は、印加電流方向に平行な交差面内に導入され、c軸に対して対称な方向($$pm$$$$theta$$)に交差させた。このような2方向の柱状欠陥をGdBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$O$$_{y}$$酸化物超伝導体に導入し、臨界電流密度の磁場角度依存性を測定した。その結果、交差角度が$$theta$$=15$$^{circ}$$の場合には、磁場角度=c軸方向の周りに1つの鋭い臨界電流密度ピークが現れた。交差角度が$$theta$$=45$$^{circ}$$の場合には、そのピークが、単純にブロードになった。さらに、交差角度を広げて$$theta$$=75$$^{circ}$$にすると、低い交差角度の結果とは大きく異なり、臨界電流密度の増加が見られるが磁場角度依存性が弱くなる方向に働き、3次元的な点状欠陥を導入した場合の結果と似通った結果を示すことが分かった。

論文

Experimental evidence of crystalline hillocks created by irradiation of CeO$$_{2}$$ with swift heavy ions; TEM study

石川 法人; 大久保 成彰; 田口 富嗣

Nanotechnology, 26(35), p.355701_1 - 355701_8, 2015/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.42(Nanoscience & Nanotechnology)

UO$$_{2}$$の模擬物質として研究されることが多いCeO$$_{2}$$セラミックス材料に、200MeV Auイオンを斜入射方向から照射し、照射後試料を透過型電子顕微鏡(TEM)で微細観察した。その結果、イオン一つ一つが照射表面に形成するナノサイズの隆起物(ヒロック)が、試料表面に形成されるだけでなく、試料端のクラック面にも形成されることが分かった。試料端のヒロックは、TEMで直接観察することが可能なため、ヒロックの結晶性が本研究で初めて明らかになった。観察されたヒロックは、ほぼ均一で結晶性を有していること、さらには結晶方位が母相と同じことが分かった。さらに、ヒロックが球状形状をしていることが分かったので、表面に入射したイオンの入射点において材料の局所的な溶融を引き起こし、溶融した隆起物が表面張力によって球状に変化したプロセスが示唆された。

論文

Influence of discontinuous columnar defects on flux pinning properties in GdBCO coated conductors

末吉 哲郎*; 上滝 哲也*; 古木 裕一*; 浦口 雄世*; 甲斐 隆史*; 藤吉 孝則*; 嶋田 雄介*; 安田 和弘*; 石川 法人

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 25(3), p.6603004_1 - 6603004_4, 2015/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:58.41(Engineering, Electrical & Electronic)

GdBCOコート線材に導入した不連続柱状欠陥による磁束ピン止め特性への影響を、連続柱状欠陥による影響と比較することによって明らかにした。具体的には、270MeV Xeイオン照射効果と80MeV Xeイオン照射効果を比較した。前者の場合、連続的な柱状欠陥を導入することができ、後者の場合不連続的な柱状欠陥が形成されることを、透過型電子顕微鏡観察により確認した。それぞれのイオン照射による臨界電流密度(Jc)の上昇を比較した結果、以下のことが分かった。前者の場合、柱状欠陥の導入方向と同じ方向に磁場が向いているときに、最もJcの上昇が顕著にみられ、磁場角度依存性曲線において未照射試料に見られなかったJcピークが現れた。この傾向は、後者の不連続柱状欠陥の場合にも同様に見られた。ただし、後者の場合には、柱状欠陥の導入方向以外の磁場角度においても、平均的なJcの上昇傾向がみられた。この傾向は、点状欠陥の場合でも見られており、不連続な柱状欠陥は、連続的な柱状欠陥と点状欠陥の影響を合わせ持つような効果を与えることが分かった。超伝導体の応用面からは、ある磁場角度に偏らない形でJcの大きな向上を図ることが望ましいため、不連続な柱状欠陥の導入は、材料設計上優れた手法であることが分かった。

論文

Hardness modification of Al-Mg-Si alloy by using energetic ion beam irradiation

植山 大地*; 齋藤 勇一; 石川 法人; 大村 孝仁*; 千星 聡*; 堀 史説*; 岩瀬 彰宏*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 351, p.1 - 5, 2015/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Instruments & Instrumentation)

We have irradiated Al-Mg-Si alloy with 5.4 MeV-16 MeV several ion species at room temperature so far, and have found that ion irradiation is a useful tool for controlling the surface hardness for the alloy. In the present study, we tried several experiments as some applications of ion beam irradiation for hardness modifications of the alloy. Main results are as follows; (1) the combination of ion beam irradiation and the subsequent thermal aging are effective for the hardness modification of the alloy, and (2) designated regions and areas of the specimen can be hardened by changing the energy of ion beam and producing the irradiated area and unirradiated area of the surface. Then, we can expand the possibility of the ion beam irradiation as a new process for the three-dimensional hardness modification of Al-Mg-Si alloy.

論文

Shape elongation of embedded Zn nanoparticles induced by swift heavy ion irradiation; A SAXS study

雨倉 宏*; 河野 健一郎*; 大久保 成彰; 石川 法人

Physica Status Solidi (B), 252(1), p.165 - 169, 2015/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:66.91(Physics, Condensed Matter)

Znナノ粒子に200MeV Xeイオンを照射した後、照射に伴うナノ粒子の伸長と粒子間平均距離を評価するためにSpring-8においてX線小角散乱測定を行った。高照射量領域において、小角散乱信号の方位角依存性が現れ、ナノ粒子の形状変化を検知することができた。また、イオントラック(柱状欠陥集合体)の形成に伴う小角散乱信号は、低照射量でも観測された。この結果は、イオントラックが重畳するときに新たに通過するイオントラックが事前に存在したイオントラックを消去して上書きするオーバーライティングモデルを支持するものである。また、粒子間平均距離は照射量増加に伴って増加し、小さいナノ粒子の分解と大きいナノ粒子の成長を示唆している。

論文

Effects of irradiation induced Cu clustering on vickers hardness and electrical resistivity of Fe-Cu model alloys

飛田 徹; 中川 将*; 武内 伴照; 鈴木 雅秀; 石川 法人; 知見 康弘; 齋藤 勇一; 曽根田 直樹*; 西田 憲二*; 石野 栞*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.241 - 247, 2014/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:25.95(Materials Science, Multidisciplinary)

圧力容器鋼に含まれる不純物Cuの析出は、材料の照射脆化(照射硬化)の要因の一つである。本研究では、Fe-Cuモデル合金を用いて電子線照射試験を行い、機械的特性の指標となるビッカース硬さの増加と、材料内部の状態変化に敏感な電気抵抗率の低下を測定し、両者に良い相関があることを明らかにした。また、3DAPによる析出物の観察を行った結果、硬さの増加及び電気抵抗率の低下のメカニズムを析出物の体積分率を用いることで説明できることがわかった。これらのことから、電気抵抗率の測定により照射硬化を評価できる可能性が示唆された。

報告書

「タンデム領域の重イオン科学」研究会報告集; 2013年7月2日$$sim$$7月3日, 日本原子力研究開発機構・原子力科学研究所

石井 哲朗; 長 明彦; 西尾 勝久; 浅井 雅人; 石川 法人; 松田 誠

JAEA-Review 2014-002, 238 Pages, 2014/08

JAEA-Review-2014-002.pdf:149.5MB

原子力機構-東海タンデム加速器施設は、高性能で多様な重イオンビームを提供できることから、原子核物理、原子核化学、核医学用RI生成、原子物理、照射効果などの基礎科学研究への利用を推進してきた。2011年3月に発生した東北地方太平洋沖地震など、タンデム加速器を取り巻く情勢は大きく変化している。このような状況であるが異分野の研究者間で活発な討論を行うため、しばらく中断していたワークショップ「タンデム領域の重イオン科学」を開催することとした。本研究会では、ここ数年間で得た成果を報告していただくとともに、各分野の最近の研究動向を概説した。本研究会は、2013年7月2、3日、原子力科学研究所研究1棟において、約60名の参加のもと、20件の口頭発表と28件のポスター発表が行われた。本報告集は、研究会で口頭発表されたスライドをまとめた資料集である。

論文

Hardening induced by energetic electron beam for Cu-Ti alloys

植山 大地*; 千星 聡*; 齋藤 勇一; 石川 法人; 西田 憲二*; 曾根田 直樹*; 堀 史説*; 岩瀬 彰宏*

Japanese Journal of Applied Physics, 53(5S1), p.05FC04_1 - 05FC04_5, 2014/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.43(Physics, Applied)

MeVエネルギー領域の荷電粒子ビーム照射による金属表面の改質に関する研究を行っている。これまでに、イオンビーム照射により熱時効した金属の表面の硬度が向上することを明らかにした。今回、電子線照射による表面硬度の変化を調べた。大きさが10$$times$$10$$times$$0.25mm$$^3$$のCu-Ti合金の試料について熱時効処理のみのものと、熱時効しながら試料を突き抜ける2MeVの電子ビーム照射(8.0$$times$$10$$^{17}$$/cm$$^2$$)したものの表面硬度を比較した。その結果、熱時効処理だけの試料に比べて、電子ビーム照射したものは表面及び裏面とも4倍程度の高度の向上が得られた。これにより、電子線照射は金属試料全体の硬度向上に有用な手段であることを明らかにした。

論文

Atomic structure of ion tracks in Ceria

高木 聖也*; 安田 和弘*; 山本 知一*; 松村 晶*; 石川 法人

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 326, p.140 - 144, 2014/05

 被引用回数:23 パーセンタイル:3.55(Instruments & Instrumentation)

透過型電子顕微鏡を利用した観察技術を駆使して、高エネルギー重イオン(200MeV Xe)を照射したCeO$$_{2}$$に形成された柱状欠陥集合体(イオントラック)の原子配列構造を詳細に調べた。高分解能Z(原子番号)コントラスト像(HAADF像)の観察結果によると、イオントラック内部のCe副格子の結晶構造は照射後も保持されていること、ただし、Ce副格子に起因する信号強度が減少している4-5nm径の領域が形成されていることが分かった。さらに、環状明視野(ABF)法による観察結果によると、O副格子の方がCe副格子よりも顕著に乱れていること、O副格子が乱れている4nm径領域が形成されていることが分かった。

論文

Molecular dynamics simulation of fast particle irradiation to the Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$-doped CeO$$_{2}$$

篠嶋 妥*; 安島 直紀*; 長田 卓也*; 石川 法人; 岩瀬 彰宏*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 316, p.176 - 182, 2013/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Instruments & Instrumentation)

核燃料の初期燃焼を制御するために添加される(中性子吸収断面積の高い)Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$による照射影響の違いを調べるために、Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$添加した核燃料模擬物質CeO$$_{2}$$における高速重粒子照射の分子動力学シミュレーションを行った。高速重粒子の通過の0.3ピコ秒後、通過軌跡付近が非晶質化し、3ピコ秒後には急速に結晶が回復する現象が見られた。Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$添加に伴い、照射損傷が顕著になる傾向が観測され、過去の照射実験結果と同じ傾向であることが分かった。

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