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勅使河原 誠; 池田 裕二郎*; 村松 一生*; 須谷 康一*; 福住 正文*; 能田 洋平*; 小泉 智*; 猿田 晃一; 大竹 淑恵*
Journal of Neutron Research, 26(2-3), p.69 - 74, 2024/09
冷中性子のような低速中性子は、基礎物理学だけでなく、生命科学における構造ゲノミクスの進歩や水素社会への移行に必要な電池技術の進歩にとっても重要な非破壊プローブである。中性子を利用した科学は、中性子高強度依存科学とも呼ばれる。このエネルギー領域の中性子強度を増加させるため、ナノサイズ粒子群に着目した新しいユニークな方法が提案されている。この方法は、ナノサイズ粒子群による多重干渉性散乱による強度増強に基づく。ナノサイズ粒子群は、冷中性子以下の波長と一致することから、いわゆるブラッグ散乱と呼ばれる干渉性散乱と同様の効果を引き起こし、数桁もの中性子強度増強につながる。ナノダイヤモンドと水素化マグネシウムがこれまで数値的及び実験的に研究されているが、実用化において、ナノダイヤモンドの主な課題は賦形である。この問題の解決策を見出すために、我々は、もう一つの炭素構造体であるグラフェンに着目した。本論文では、冷中性子下の反射体材料としてのナノサイズグラフェンの可能性について、実験結果とともに報告する。
勅使河原 誠; 池田 裕二郎*; Yan, M.*; 村松 一生*; 須谷 康一*; 福住 正文*; 能田 洋平*; 小泉 智*; 猿田 晃一; 大竹 淑恵*
Nanomaterials (Internet), 13(1), p.76_1 - 76_9, 2023/01
被引用回数：4 パーセンタイル：47.87(Chemistry, Multidisciplinary)冷中性子以下の中性子強度を高めるため、ナノサイズグラフェンの集合体が、ナノダイヤモンドと同様に中性子のコヒーレント散乱を促進できることを提案した。さらには、グラフェンの強いsp2結合は、高い耐放射線性を有する可能性を秘める。理研の加速器駆動型小型中性子源やJ-PARCのiMATERIAを用いて、ナノサイズグラフェンの中性子全断面積測定,中性子小角散乱測定を行った。測定結果より、ナノサイズのグラフェン集合体は、コヒーレント散乱に起因すると考えられる冷中性子エネルギー領域での全断面積と小角散乱を増大させ、ナノダイヤモンドと同様に高い中性子強度をもたらすことを世界で初めて明らかにした。
-butadiene) rubbers山口 大輔; 湯浅 毅*; 曽根 卓男*; 冨永 哲雄*; 能田 洋平*; 小泉 智*; 橋本 竹治*
Macromolecules, 50(19), p.7739 - 7759, 2017/10
被引用回数：18 パーセンタイル：53.18(Polymer Science)スチレン-ブタジエンランダム共重合体におけるフィラー粒子の空間分布を解明した。中性子小角散乱実験の結果、本共重合体中におけるフィラーは5つの構造レベルからなる階層構造を形成していることが判明した。
能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*
Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12
被引用回数：20 パーセンタイル：76.98(Chemistry, Multidisciplinary)We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.
熊田 高之; 能田 洋平; 石川 法人
Journal of Magnetic Resonance, 218, p.59 - 65, 2012/05
被引用回数：7 パーセンタイル：37.26(Biochemical Research Methods)電子線照射したポリエチレン(e-PE)と、安定ラジカルTEMPOを化学添加したポリスチレン(T-PS)の動的核スピン偏極挙動を比較した。T-PSはラジカル濃度e-PEは2
10
spins cm
で高い偏極のピークを示すのに対し、e-PEは広いラジカル濃度範囲で到達偏極度は一定であった。T-PSの偏極の立ち上がりと緩和速度はともにラジカル濃度の自乗に比例したのに対し、e-PEではともにラジカル濃度に正比例した。これらの結果は、e-PEでは放射線照射によりポリエチレン中に生じたアルキルラジカル対が動的核スピン偏極に対して重要な役割を演じているのではないかと考えられる。
能田 洋平; 熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智
Journal of Applied Crystallography, 44(3), p.503 - 513, 2011/06
被引用回数：15 パーセンタイル：77.04(Chemistry, Multidisciplinary)ブロックポリマーの片方の相に選択的にラジカルをドープした試料に対して、動的核スピン偏極状態の中性子小角散乱プロファイルを測定した。中性子小角散乱プロファイルは、ブロックポリマーのミクロ相分離による周期的ラメラ構造を反映し、シャープな1次,2次,3次ピークを示した。動的核スピン偏極によって、水素核の中性子散乱長が変化し、散乱強度の劇的な変化を観測した。一方で、2次ピークが他のピークに比較して大きな変化率を示すという特異な現象を見いだした。この特異な現象を以下のようなモデルで再現を試みた。つまり、ブロックポリマー中におけるラジカルの不均一に分布しており、ラジカルの存在する相では偏極度は均一であり、ラジカルの存在しない相では偏極度は2相の境界面から遠ざかるに従い減少すると仮定した。結果、実験結果の1次,2次,3次ピークすべての振る舞いを統一的に説明することができた。また、平均偏極度30%のとき、ラジカル不在相中央部では、偏極度が約2%程度減少していることが明らかになった。
He neutron spin filters on the small-angle neutron scattering spectrometer SANS-J-II坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 相澤 一也; 新井 正敏; 能田 洋平; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 294(1), p.012017_1 - 012017_7, 2011/06
被引用回数：2 パーセンタイル：64.29(Physics, Applied)A polarized He neutron spin filter has been applied to polarization analysis on the small-angle neutron scattering spectrometer SANS-J-II at JRR-3. Measurements were taken on silver behenate, which has several coherent peaks in the small-angle region with a background of spin incoherent hydrogen scattering. Here we demonstrate that the coherent and spin incoherent scattering were successfully separated by the polarization analysis using the He spin filter on the instrument.
熊田 高之; 能田 洋平; 小泉 智; 橋本 竹治
Journal of Chemical Physics, 133(5), p.054504_1 - 054504_7, 2010/08
被引用回数：11 パーセンタイル：33.72(Chemistry, Physical)TEMPOをドープした高密度ポリエチレン試料の時間分解動的核スピン偏極(DNP)及び中性子小角散乱(SANS)実験を行った。DNPに用いるマイクロ波周波数を切り替えた直後に小角散乱の強度が最大100倍も増大した。この散乱強度の増大はTEMPOフリーラジカルの密度揺らぎによるものであることがわかった。マイクロ波切り替えに応答してTEMPOラジカル近傍の陽子の偏極はすぐに切り替わるが、TEMPOから離れた陽子はスピン拡散に要する時間だけ遅れて偏極度が切り替わる。TEMPOラジカル近傍と遠方との偏極度の違いが小角領域に散乱を生じさせたものと考えられる。
内田 幸明*; 鈴木 克明*; 田村 類*; 伊熊 直彦*; 下野 智史*; 能田 洋平; 山内 淳*
Journal of the American Chemical Society, 132(28), p.9746 - 9752, 2010/06
被引用回数：53 パーセンタイル：75.31(Chemistry, Multidisciplinary)ラセミ体及び非ラセミ体の純有機ラジカル液晶化合物が示す各種の液晶相において、異方的かつ不均一な磁気的相互作用が観測された。温度可変ESR測定の結果から、液晶の示す超構造が、いかにしてスピン双極子相互作用及び交換相互作用といった磁気的相互作用を誘起するのかという点について考察を行った。磁気的相互作用の大きさは液晶相の種類及びその構造に依存して変化した。一方で、これらのラジカル液滴は液晶状態において、水面上で永久磁石によって引きつけられた(結晶状態では、そのような応答は起こらなかった)。このような液晶液滴の永久磁石の接近による振る舞いは、ESR測定によって決められた磁気的相互作用とつじつまの合うものであった。
熊田 高之; 能田 洋平; 橋本 竹治; 小泉 智
Journal of Magnetic Resonance, 201(2), p.115 - 120, 2009/12
被引用回数：7 パーセンタイル：35.34(Biochemical Research Methods)われわれは紫外線照射により固体ブタノール中に発生したブチルラジカルを用いて、動的核スピン偏極(DNP)に成功した。核スピン偏極度は1.5K, 1.2T下において1.4%と、TEMPOラジカルを用いたときの値2.4%と同程度であった。TEMPOなどの安定フリーラジカルと異なり、紫外線照射により生じたフリーラジカルは試料の溶融とともに消失する。われわれはこの性質が、DNPにより超偏極された試料を用いた高感度液体NMR分光法に有用であることを指摘した。このDNP-NMR法において、核スピン偏極後試料を溶融しNMR装置に輸送し測定する間の核スピン緩和を最小限に食い止める必要があるが、液体中でフリーラジカルが消失する本手法は、その核スピン緩和を抑えるうえで非常に有用だからである。
熊田 高之; 能田 洋平; 橋本 竹治; 小泉 智
Physica B; Condensed Matter, 404(17), p.2637 - 2639, 2009/09
被引用回数：16 パーセンタイル：54.68(Physics, Condensed Matter)われわれは原子力機構JRR-3研究用原子炉付属SANS-J-II小角散乱装置に合わせた、動的核スピン偏極装置を開発した。本装置は磁場3.3Tesla,最低温度1.2K,マイクロ波周波数94GHzと、スペックは一般的なものであるが、2時間以内で試料交換を行えるなどの実用性を優先したものである。また、磁気レンズを用いた超小角散乱実験に合わせ、偏極可能な試料サイズを大きくするなど、SANS-J-IIの仕様に適合させている。本装置を用いて常磁性ラジカルTEMPOをドープしたポリエチレン試料中において核スピン偏極を行い、SANSの散乱パターンに顕著な核スピン偏極の影響を観測することに成功した。
能田 洋平; 熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智
Physica B; Condensed Matter, 404(17), p.2572 - 2574, 2009/09
被引用回数：8 パーセンタイル：35.37(Physics, Condensed Matter)ポリエチレンに有機ラジカル(TEMPO: 2,2,6,6-tetramethylpiperidine 1-oxyl)をドープした試料について、動的核スピン偏極法(3.3Tesla, 1.4Kにおいてマイクロ波(94GHz)を照射)によって試料中の水素原子核のスピンを偏極させた。偏極中性子超小角散乱装置(SANS-J-II)において偏極中性子をこの試料に照射し、干渉性,非干渉性小角散乱について偏極解析を行った。結晶化度の低い試料ではNMRによる評価では偏極度32%を達成したが、対応して偏極小角散乱においても非干渉性散乱の増減が定量的に観測された。また結晶化度の高い試料では偏極度23%を達成し、対応して干渉性小角散乱の増大が確認できた。両結果とも動的核スピン偏極法によって試料内部の水素核の散乱長が変化したことを支持するものである。
熊田 高之; 能田 洋平; 橋本 竹治; 小泉 智
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 606(3), p.669 - 674, 2009/07
被引用回数：12 パーセンタイル：60.62(Instruments & Instrumentation)フリーラジカルTEMPOを蒸気浸透した低結晶性・高結晶性ポリエチレンの動的核スピン偏極実験を行ったところ、低結晶性ポリエチレン(結晶度11%)のものが、高結晶性(結晶度66%)のものに対して、1.5倍高い偏極度が得られた。われわれは、TEMPOの電子スピン共鳴信号の解析から、双方の結晶とも、蒸気浸透したTEMPOラジカルは、非晶部のみに局在していることが判明した。電子スピンから核スピンへの偏極移動は、フリーラジカルがいる場所でしか起こり得ない。高結晶性ポリエチレンでは試料全体の3分の1程度の領域でしかその偏極移動が起きないために、低結晶性試料に比べ偏極度が低くなったものと思われる。
内田 幸明*; 伊熊 直彦*; 田村 類*; 下野 智史*; 能田 洋平; 山内 淳*; 青木 良夫*; 野平 博之*
Journal of Materials Chemistry, 18(25), p.2950 - 2952, 2008/07
被引用回数：46 パーセンタイル：76.24(Chemistry, Physical)純有機ラジカル化合が、液晶状態において、摂氏73度の水の表面上で異常に大きい、分子間磁気的相互作用を示すことを発見した。結晶状態では、永久磁石に反応しなかったのに対し、液晶状態の滴は、永久磁石によって強く引きつけられた。
熊田 高之; 能田 洋平; 小泉 智; 橋本 竹治*
no journal, ,
動的核スピン偏極(DNP)法は、低温・強磁場下で偏極した電子スピンから周囲の核スピンに、磁気共鳴技術を用いて偏極移動することで、電子スピン並みの高い核偏極状態を得る手法である。中性子の水素核に対する散乱能は、互いのスピンの向きに非常に強く依存する。われわれはDNP法により、電子スピン近傍の水素核のみを選択的に偏極すれば、試料中における電子スピンの空間分布を反映した、偏極中性子の散乱が得られると考えた。従来のDNP法では、水素の核偏極状態はスピン拡散機構により、電子スピン近傍にはとどまらず、試料全体に拡散してしまう。そこでわれわれは、Paul Sherrer研究所が開発した時間分解型DNP-SANS法を用いることで、スピン拡散する前の、電子スピン近傍に局在した偏極水素からの散乱を得ることに成功した。
Heスピンフィルターを用いた偏極解析坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 相澤 一也; 新井 正敏; 能田 洋平; et al.
no journal, ,
JRR-3の集光型偏極中性子小角散乱装置SANS-J-IIには、入射中性子を偏極,輸送するための各種偏極デバイスが整備され、散乱実験に供されている。今回、SANS-J-IIにおいて、現在われわれが開発している偏極He中性子スピンフィルターを用いた散乱中性子の偏極解析実験を行ったので、その結果について報告する。Heスピンフィルターには、6.7atm cmのHeガスの入った封じ切り型スピン交換光ポンピングセルを用い、窓径
4cmの大きさで二次元検出器に入るすべての散乱中性子をフィルターできるよう、試料から散乱側17cm離したところにこれを設置した。試料には0.1-0.5
のQ領域で4つの干渉性散乱ピークを有するsilver behenateを用いた。非偏極中性子を用いた測定からは、干渉性散乱第一ピークに対し水素のスピン非干渉性散乱成分は20%程度の強度を持つと予想されたが、偏極解析測定によって分離され、得られたスピン非干渉性散乱成分はこれとほぼ同程度であった。発表では、スーパーミラーアナライザーを用いた偏極解析実験の結果も報告する。
熊田 高之; 能田 洋平; 橋本 竹治; 小泉 智
no journal, ,
DNP法は試料中に混入された電子スピンから核スピンへ、電子-核二重共鳴法により偏極移動させることで、高い核スピン偏極度を得る手法である。安定ラジカルの化学ドーピング、もしくは放射線・光照射によって、試料中の特定部位にのみラジカルを局在させ、その部位のみを偏極することができれば、スピンコントラスト変調法の自由度が増し、より多くの構造因子が決定できる。近年、Paul Sherrer Institute(PSI)のvan den Brandtらは、正負偏極を誘起する2周波数のマイクロ波を一定のシーケンスで照射することで、ラジカル周囲の核スピンのみを選択的に偏極する2ch-DNPの技術を開発した。われわれは本法を用いて、空間選択的核スピン偏極とSANSを用いた、多成分複合体の構造決定を目指した。
能田 洋平; 熊田 高之; 小泉 智; 橋本 竹治
no journal, ,
有機ラジカル(TEMPO: 2,2,6,6-tetramethylpiperidine 1-oxyl)をドープした高分子試料(ポリエチレン)について、動的核スピン偏極法(3.3Tesla, 1.4Kにおいてミリ波(94GHz)を照射)によって試料中の水素原子核のスピンを偏極させた。この試料に偏極中性子超小角散乱装置(SANS-J-II)において偏極中性子を照射し、干渉性.非干渉性小角散乱について偏極解析を行った。結晶化度の低い試料ではNMRによる評価では偏極度43%を達成したが、対応して偏極小角散乱においても非干渉性散乱の増減が定量的に観測された。また結晶化度の高い試料では偏極度26%を達成し、対応して干渉性小角散乱の増大が確認できた。両結果とも動的核スピン偏極法によって高分子試料内部の水素核の散乱長が変化したことを支持するものである。
熊田 高之; 能田 洋平; 橋本 竹治; 小泉 智; 石川 法人; 大原 宏太
no journal, ,
軽水素に対する中性子の干渉性散乱長は、試料中における軽水素の核スピン偏極度に強く依存する。動的核スピン偏極(DNP)法により、フリーラジカル近傍の軽水素核スピンを選択的に偏極した試料からは、核スピン偏極の、つまりフリーラジカルの空間分布を反映した中性子小角散乱(SANS)パターンが得られる。われわれはこのDNP-SANS法を用いて、放射線照射により固体試料中に生じた化学損傷の空間分布(スパー,トラックの構造)を決定できないかと考え研究を行っている。本発表ではその研究目標に向けた、2周波数マイクロ波を用いた時間分解型SANSシステムの構築と、イオンビーム照射によって生じたトラック内のフリーラジカルを用いたDNP研究について発表する。
能田 洋平; 熊田 高之; 橋本 竹治; 小泉 智
no journal, ,
われわれは、ラジカルのメソスケール分布(1
100nm)を決定することを目標に、動的核スピン偏極(DNP)によって試料中の核スピンの向きを揃えた状態で、中性子小角散乱(SANS)測定を行うシステムの開発を進めてきた。DNPによってSANSプロファイルが顕著に増大すると予測される、ポリエチレンにTEMPOを導入した試料についての測定結果を報告する。実験の結果、DNPによるSANSプロファイルの増大が観測され、中性子透過率・インコヒーレント散乱強度についても、理論予測とよい一致を見た。
