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論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:5.95

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

論文

Basic study on radiation degradation of potassium nickel ferrocyanide

荒井 陽一; 渡部 創; 高畠 容子; 中村 雅弘; 中島 靖雄

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2014/10

放射性廃液からの放射性セシウムの除去は放射性廃棄物低減化に対して有効な手段であることから、その放射性セシウムの選択的除去のためにフェロシアン化物を用いた研究が行われている。フェロシアン化物の廃棄物は水を含んだスラリー状であり、フェロシアン化物の存在により放射線照射による水の分解に起因する水素の生成に影響を与える可能性が考えられる。また、フェロシアン化物は、その構造にシアンを含むことから、分解によりシアンが放出される可能性がある。そこで、水に浸漬させた状態でフェロシアン化ニッケルカリウム(KNiFC)に$$^{60}$$Coによる$$gamma$$線を照射し、水素やシアンの発生量を測定し、KNiFCの放射線分解について調査した。本試験の結果、KNiFCの存在により水素のG値が増大することを確認した。よって、KNiFCを貯槽等で保管する場合には掃気により水素濃度を減少させることが必要である。なお、Csの吸着の有無は水素の発生に影響しないことについても確認した。また、6MGyの照射により、溶液中にシアンが検出されたものの、その生成量は1.3mg/Lと十分に低い濃度であり、ガス化したシアン化水素は検出されなかった。

論文

Study on cleaing solvents using activated alumina in PUREX process

荒井 陽一; 荻野 英樹; 竹内 正行; 加瀬 健; 中島 靖雄

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.71 - 74, 2011/09

本研究では、活性アルミナを用いた溶媒洗浄法について調査した。劣化させた30%TBP/$$n$$-ドデカンのサンプルは$$gamma$$線照射(1.6MGy)により調製した。劣化物はガスクロマトグラフ質量分析により定性分析を実施した。このサンプルを活性アルミナと接触させ、3M HNO$$_{3}$$との相分離試験によって溶媒劣化物の除去による洗浄効果について検討した。相分離試験は、分液ロート内に両相を加えて振とうし、分散相が界面から消失することにより行った。分析の結果、劣化物としてヘキサン,長鎖アルコール類等が生成することを確認し、また、活性アルミナとの接触により、TBP/$$n$$-ドデカンの劣化物の約70%が除去され、相分離特性が改善することを確認した。

論文

Upgrades of DARWIN; A Dose and spectrum monitoring system applicable to various types of radiation over wide energy ranges

佐藤 達彦; 佐藤 大樹; 遠藤 章; 執行 信寛*; 渡辺 房雄*; 桜井 宏樹*; 荒井 陽一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 637(1), p.149 - 157, 2011/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.6(Instruments & Instrumentation)

幅広いエネルギー領域の中性子,光子及びミューオンによる線量及びエネルギースペクトルを同時に測定可能な次世代型放射線モニタDARWINを開発・改良した。主な改良点は、プログラミング可能なゲートアレイ(FPGA)を用いた高速デジタル波形解析装置の導入と、特別な知識を必要としないアンフォールディング法に基づくスペクトル導出機能の追加である。改良したDARWINの特性試験をJ-PARCハドロン実験棟を含むさまざまな放射線場において実施した。その結果、DARWINは、多様な放射線環境において適切に線量及びスペクトルを導出可能であることがわかった。これらの結果は、DARWINが高エネルギー加速器の放射線管理において極めて重要なツールとなることを示す。

論文

Extraction and stripping tests of engineering-scale centrifugal contactors cascade system for spent nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 荻野 英樹; 中林 弘樹; 荒井 陽一; 鷲谷 忠博; 加瀬 健; 中島 靖雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(3), p.217 - 225, 2009/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.38(Nuclear Science & Technology)

Japan Atomic Energy Agency has been developing centrifugal contactors for solvent extraction to apply to next generation reprocessing plant. We evaluated the extraction and stripping performances of engineering-scale centrifugal contactors cascade system by uranyl nitrate solution on 10 kg/h flowsheet. As results, the uranium concentration profiles from extraction and stripping tests were fairly consistent with ideal distribution equilibrium calculated by MIXSET-X code. The stage efficiencies for uranium extraction and stripping were quite high. It was estimated as nearly 100% for extraction and 97$$sim$$98% for stripping. The contactors cascade system gave rapid equilibrium of distribution, and uranium concentration profiles became stable in 10 minutes on both extraction and stripping sections. No overflow and entrainment were observed under regular operation during extraction and stripping tests. From mal-operation test with the motor stop of one stage on contactors cascade system, it can keep running without emergency shutdown by the preparation of at least two spare stages.

論文

Corrosion study on cold crucible for pyrochemical reprocessing of spent nuclear fuel

竹内 正行; 荒井 陽一; 加瀬 健; 小泉 務

Proceedings of International Symposium on EcoTopia Science 2007 (ISETS '07) (CD-ROM), p.1084 - 1088, 2007/11

核拡散抵抗性や経済性の観点から、溶融塩を用いた高温化学再処理法が世界的に検討が進められており、その一つに酸化物電解法が挙げられる。本研究では、腐食環境の厳しい酸化物電解法に対して、それらプロセスを行う電解槽にコールドクルーシブル技術を適用するための腐食研究を実験的に行った。われわれは、数種類の金属材料を対象に、腐食性ガスを通気した2CsCl-NaCl溶融塩中で材料腐食試験を実施し、空冷方式によって、材料表面温度と腐食速度の関係を評価した。その結果、ハステロイ材は表面温度を200$$^{circ}$$Cまで下げることで腐食速度は0.1mm/y以下となり、プロセス温度である650$$^{circ}$$Cの条件よりも腐食速度は1/1000まで抑制されることがわかった。このように、コールドクルーシブルは構造材料の腐食を飛躍的に抑制するうえで有効な技術であり、酸化物電解法が抱える腐食問題を解決するための有望な見通しを与えた。

口頭

遠心抽出器システム試験,4; ソルトフリー試薬による溶媒洗浄性能

竹内 正行; 小野瀬 努*; 大部 祐一*; 荒井 陽一; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

当機構では、使用済燃料再処理用の抽出装置として小型で高性能を有する遠心抽出器の開発を進めており、これまでに多段の遠心抽出器から構成されるシステムの抽出・逆抽出性能について報告してきた。本件では、さらに溶媒洗浄工程への遠心抽出器システムの適用性について検討するため、ソルトフリー試薬を洗浄剤として、工学規模の遠心抽出器システムによるウラン及びDBPの洗浄試験を実施した。その結果、溶媒中のウラン濃度及びDBP濃度はそれぞれ目標濃度として設定した0.01g/L程度まで洗浄されており、良好な洗浄性能が得られた。また、遠心抽出器システム内における液の流動性は安定しており、相分離性能も良好であった。

口頭

セラミックコーティング技術による乾式再処理用装置材料の高耐食化

荒井 陽一; 竹内 正行; 加藤 利弘*

no journal, , 

酸化物電解法では過酷な腐食環境下(高温,塩素-酸素環境)となるため、装置材料の耐食性の確保が極めて難しい。そこで、当該環境で高耐食性を持つセラミック材を選定し、金属材料へのセラミックスコーティング技術の適用性について腐食試験を通して検討した。その結果、コールドクルーシブルを想定した比較的低温環境では良好な耐食性を示すとともに、650$$^{circ}$$Cの温度環境では良好な膜の耐久性を示した。これらについては含浸法による封孔処理が腐食性ガスの封止に効果的であったことが挙げられる。その一方、650$$^{circ}$$Cの気相環境では損傷が認められ、耐久性の優れた膜を形成するうえで技術的課題がある。

口頭

遠心抽出器システム試験,5; 内部循環型遠心抽出器によるソルトフリー洗浄とアルカリ洗浄の性能比較

竹内 正行; 小野瀬 努*; 藤咲 和彦*; 荒井 陽一; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

溶媒洗浄工程への適用を検討している内部循環型遠心抽出器では、溶媒の処理が進むとともに、循環する洗浄剤のpHが低下し、洗浄性能が低下する傾向を示した。本報告では、溶媒洗浄の要求性能評価の一環として、東海再処理工場で実績を有するアルカリ試薬を用いて、遠心抽出器システムによる溶媒洗浄試験を実施し、内部循環型遠心抽出器の適用条件下でのソルトフリー試薬とアルカリ試薬による溶媒洗浄性能を比較検討した。

口頭

磁気軸受型遠心抽出器の開発,4; 磁気軸受駆動部への$$gamma$$線照射試験

荒井 陽一; 藤咲 和彦*; 小泉 聡*; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

核燃料再処理用遠心抽出器の長期信頼性を確保するうえで、駆動部の耐久性向上が技術課題の一つである。この耐久性を大幅に向上する技術として、駆動部に磁気軸受を適用した改良型遠心抽出器の開発を進めている。これまでに、実環境への適用を考慮したうえで機器の試作を行い、制御性及び環境因子による影響について評価を行っており、本試験では、再処理実環境への適用に必須となる、磁気軸受制御系に与える放射線の影響を調査するために照射試験を行った。照射対象は磁気軸受部をおもに構成する電磁石,センサ,ステータであり、$$^{60}$$Co線源により抽出器中心部の集積線量:2.58$$times$$10$$^{4}$$C/kg(10$$^{8}$$R)の条件で照射試験を行った。その結果、電線被覆材や接着シール材について損傷が認められたものの、磁気制御の主要部であるセンサコアを含めたほかの部位について照射による影響は認められなかった。

口頭

Improvement of corrosion resistance by ceramic coating technology for electrowinning process

荒井 陽一; 竹内 正行; 小泉 務; 加瀬 健; 加藤 利弘*

no journal, , 

酸化物電解法では過酷な腐食環境下(高温,塩素-酸素環境)となるため、装置材料の耐食性の確保が極めて難しい。そこで、当該環境で高耐食性を持つセラミック材を選定し、金属及び黒鉛材料へのセラミックスコーティング技術の適用性について腐食試験を通して検討した。その結果、セラミックコーティング膜は良好な耐食性を示し、それぞれの材料の耐食性を改善した。セラミックコーティング技術が酸化物電解環境における、坩堝材料の耐蝕性を改良する役に立つ方法の1つであることがわかった。

口頭

PUREX再処理工程における活性アルミナを用いた2次溶媒洗浄技術の検討,2; 活性アルミナによる溶媒洗浄試験結果

荒井 陽一; 荻野 英樹; 竹内 正行; 加瀬 健; 小泉 務

no journal, , 

PUREXプロセスに用いられる抽出溶媒(30%TBP-n-ドデカン)は、放射線や硝酸などにより劣化し、それぞれに由来する劣化物が生成される。TBP劣化物についてはアルカリ洗浄等により除去されるが、ドデカン由来の劣化物は、その生成量は少量ではあるが、除去されず溶媒中に蓄積される傾向にある。そこで、ドデカン劣化物除去方法として、活性アルミナによる溶媒洗浄法を検討した。本研究では、活性アルミナを用いた溶媒洗浄試験実施し、洗浄性能の確認及び劣化物の除去による3N硝酸との相分離性について調査した。これらの試験の結果、活性アルミナによる劣化成分の除去により、相分離性は大幅に改善したことを確認し、溶媒洗浄技術として効果的であるとの結論を得た。

口頭

PUREX再処理工程における活性アルミナを用いた2次溶媒洗浄技術の検討,1; n-ドデカン劣化物の相分離時間への影響

荻野 英樹; 荒井 陽一; 竹内 正行; 加瀬 健; 小泉 務

no journal, , 

PUREX再処理工程における2次溶媒洗浄技術として、活性アルミナの適用性を検討している。本研究では、n-ドデカンの劣化物をGC-MSによる定性分析により同定し、同定した劣化物から、相分離時間に影響を与える劣化物を推定した。

口頭

再処理環境下におけるグリース等の耐放射線性にかかわる研究

岡村 信生; 荻野 英樹; 荒井 陽一; 加瀬 健; 小泉 務; 出崎 亮; 森下 憲雄; 大島 武; 小嶋 拓治

no journal, , 

再処理施設のセル内に設置する遠心抽出器等の回転機器駆動部にある接触(転がり)型軸受では、グリースの使用が不可避である。過去に、グリース単体の耐放射線性評価や、軸受に機械的負荷をかけた状態での機械的寿命評価(CRC試験)等を行っているが、これらの結果は、あくまでも放射線や機械的負荷が独立した状況におけるものであり、遠心抽出器駆動部が実際に曝される環境を統合的に模擬したグリースの耐久性評価は実施されていない。湿式再処理の枢要機器である遠心抽出器駆動部は「放射線による影響」と「機械的負荷による影響」以外に「溶液による影響」を受ける。本研究では、核燃料サイクル工学研究所で研究開発を進めてきた遠心抽出器駆動部にある転がり軸受について、高崎量子応用研究所コバルト60照射施設を用いて上述の3つの影響が重畳した体系的な評価を行うことを目的とした。評価の結果、3つの影響を同時に受けたことによりグリースの劣化が急速に進行することがないことが確認された。また、軸受にも損傷はなく継続使用が可能であることが明らかとなった。

口頭

酸化物燃料乾式再処理へのセラミックコーティング技術の適用性に関する基礎的検討

荒井 陽一; 竹内 正行; 加瀬 健; 小泉 務; 加藤 利弘*

no journal, , 

使用済燃料の乾式再処理技術は、核不拡散抵抗性や経済性の観点から、次世代の再処理プラントへの適用性が検討されている。乾式再処理は一般に、高温の溶融塩中において使用済燃料から核燃料物質の回収を行うプロセスであり、適用される装置材料にとって過酷な腐食環境が形成される場合が多い。一方、再処理用装置材料には、核燃料物質の包蔵性の観点から、耐食性に優れた材料が求められる。そこで、乾式再処理技術の中でも、プロセスに使用する塩素ガス,酸素ガスにより、腐食環境が厳しくなる酸化物電解法を対象に、セラミック材の耐食性について、熱力学計算や腐食試験により検討を行った。さらに、この検討をもとに選定したセラミック材を黒鉛にコーティングし、その耐食効果を基礎的に評価するための試験を行った。その結果、コーティング膜は母材である黒鉛を保護し、厳しい腐食環境において優れた耐食性を示すことがわかった。

口頭

遠心抽出器の開発; 流動性評価とシステム試験結果

荻野 英樹; 竹内 正行; 荒井 陽一; 岡村 信生; 鷲谷 忠博; 加瀬 健; 小泉 務

no journal, , 

遠心抽出器は、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究フェーズII最終報告書の中で、先進湿式法の簡素化溶媒抽出を実現する抽出器として選定されている。本報告では、核燃料サイクル工学研究所応用試験棟にて、ウラン試験により評価した遠心抽出器の流動性能及び抽出性能(逆抽出,溶媒洗浄含む)について報告する。具体的には、流動性能の観点から設計どおりの運転領域が得られるか確認した試験結果の報告と、抽出性能等を含めた総合的に性能把握するために製作した遠心抽出器システム試験装置(ACT)を使った試験結果の報告をするものである。

口頭

遠心抽出器システム試験,6; フラッシュアウト試験

荒井 陽一; 荻野 英樹; 小野瀬 努*; 小泉 聡*; 藤咲 和彦*; 横山 義友*

no journal, , 

再処理工程で使用される抽出器は処理運転後シャットダウン運転として、通常アクティブフラッシュアウト,ウランフラッシュアウト運転及び溶媒フラッシュアウト運転の一連の操作を実施する。そのため、遠心抽出器においてもフラッシュアウト運転手順を確立しておくことは重要である。本試験では、遠心抽出器システム試験装置(ACT)を用い、逆抽出工程を対象とした工学規模試験を行った。ウランフラッシュアウト試験についてはウラン濃度が0g/Lとなるまでの運転データを取得し、溶媒フラッシュアウト試験については抽出器内溶媒の排出が完了するまでの運転データについて取得を行った。

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