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Tc separation/concentration technology from 
Mo by (n, 
) method, 2藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.
KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoOを溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。
Tc separation/concentration technology from Mo by (n, ) method藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(Tc)の国産化を目的に、(n,)法によるモリブデン-99(Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成されるMo比放射能は低いことからMoの娘核種であるTcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によってTcを抽出し、アルミナカラムによってTcを濃縮する技術に着目した。還元されたTcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによるTc還元を試み、Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへのTc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへのTc吸着を阻害する可能性が示された。また、Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収したTc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm
あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(AlO)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
関 美沙紀; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*; 吉永 尚生*; 佐野 忠史*; 堀 順一*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; et al.
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(1), p.2 - 9, 2022/06
材料試験炉(JMTR)の炉心構造材はステンレス鋼の他、アルミニウム(Al)やベリリウム(Be)が多く使用されている。廃止措置に当たって、放射性雑固体廃棄物(廃棄体)を作製するが、その埋設基準はドラム缶内に健全性を損なう物質を含まないことおよび最大放射能を超えないことが要求されている。とくに、Alはコンクリート等のアルカリ物質と反応し水素を発生することから、固化体の強度低下、内圧上昇による破損等が課題となっている。本研究では、バイヤー法を応用したAlの安定化処理技術の確立を目的とし、コールド試験にて基本的な処理工程を確立した。また、京都大学研究用原子炉(KUR)にてAl試験片を中性子照射し、本処理工程によるAl中に含まれる添加元素や不純物元素で生成する放射性核種の除去特性を調査した。結果として、本処理工程によりAlをアルミナ(AlO)に変換可能であり、通常の放射性廃棄物の処理方法と同様にセメント系充填剤によって固化できる見通しが得られた。さらに、不溶解残渣物の除去により、廃棄物の放射能量を1
2桁減らすことができることが示唆された。
Mo adsorption and Tc elution with alumina columns藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
Li
TiO (x = 0.13) studied by quasielastic neutron scattering松浦 直人*; 藤原 靖幸*; 森分 博紀*; 尾原 幸治*; 川北 至信
Physical Review B, 104(9), p.094305_1 - 094305_7, 2021/09
被引用回数：8 パーセンタイル：42.22(Materials Science, Multidisciplinary)Quasielastic neutron scattering (QENS) measurements combined with first principles based molecular dynamics calculations were conducted to study the dynamics of Li
ions in a solid-state electrolyte LaLiTiO (LLTO) with 
. By using a large 
Li-enriched single crystal sample, a QENS signal was clearly observed along the three principal axes [110], [111], and [001] at a temperature (
) of 600 K. Wave vector dependence of the linewidth of the QENS signal along each direction was explained well using the Chudley-Elliot model for jumps between the A sites of the perovskite lattice through the bottleneck square, which was also supported by molecular dynamics calculations. The estimated self-diffusion coefficient of Li (
) in the ab plane was slightly larger than that along the c axis, suggesting quasi-isotropic diffusion, that is, the three-dimensional diffusion of Li ions. The decrease in with decreasing was reasonably explained by a thermal activation process with the activation energy determined from ionic-conductivity measurements. Furthermore, the estimated values of the self-diffusion coefficient are comparable to those in the sulfide-based Li ion conductor, Li
PS
, with 10 times larger ionic conductivity, which clarifies how to understand the Li conduction mechanism in LLTO and LiPS in a unified manner.
Mo/Tc generator by (n, ) method, 3藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成されるMoの比放射能は極めて低いことから、娘核種であるTcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoOペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoOが還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoOを溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無がTc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへのTc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
Mo-adsorption/Tc-elution properties of alumina with different surface structures藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数：4 パーセンタイル：40.86(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
Mo/Tc generator by (n,) method, 2藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoOペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)によるMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAlO試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べてTc溶離効率の向上、Mo脱離量の減少が確認された。これは、AlO試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速によるTc溶離およびMo脱離に与える影響を調べる。
関 美沙紀; 石川 幸治*; 佐野 忠史*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 279, 2020/08
JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、これまで行ってきた湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の溶液pHの最適条件を求めることを目的とした。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてpH=511にてAl(OH)を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は放射化分析を行った。この結果、pH=7, 9にてAl全量の固体としての回収が可能であることが分かった。また、廃液中にはCr-51及びNa-24が含まれることが分かった。Cr-51は全ての条件にて同等の回収率であった。一方でNa-24は中和の際に生成されるNaCl量が相対的に多いことから、溶液中のNa-24が増加したと考えられる。
関 美沙紀; 石川 幸治*; 永田 寛; 大塚 薫; 大森 崇純; 花川 裕規; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 257, 2019/08
JMTR施設の廃止措置を進めるにあたり、多くの放射性廃棄物が発生するが、これらはドラム缶等に格納し、コンクリートを充填して、廃棄体とする計画である。しかし、アルミニウムは、コンクリートと反応し水素ガスが発生し、廃棄体を破損することが懸念されている。本研究は、湿式法によるアルミニウムの安定化処理法の開発を行った。JMTRで多く使用されている2種類のアルミニウム試料を準備し、KURで照射した後、強塩基であるNaOHに溶解した。溶解液をろ過した後、中和処理をしてAl(OH)を生成した。それぞれの工程で得た残差及び溶液は、放射化分析を行った。この結果、Al合金内に含まれる不純物
Crおよび
FeはAl成分と分離することができ、低レベルのAl(OH) の抽出が可能であることが示唆された。今後、Al(OH)の焼成温度の最適化を図り、安定なAlO を製作する条件を決定する。
Mo/Tc generator by (n,) method藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料を準備し、照射済MoOペレットを用いてMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、
Mo濃縮率の異なる3種類のMoOペレットを照射して、生成されるMo比放射能を比較した。その結果、Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られるTc溶離量が最も多いことを明らかにした。Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。
pellets for Mo-99 production藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*
KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAlO試料を準備し、照射済MoOペレットを用いてMo吸着およびTc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoOペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。
pellets for Mo-99 production, 3石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.
KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08
医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoOペレットをJMTRホットラボに持ち込み、Moから核変換により生成したTcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られたTcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法によるMo/Tc製造工程を実証するとともに、得られたTc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。
Mo/Tc製造に関する試験体系の確立石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11
JAEA-Technology-2015-030.pdf:4.82MB
照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,)法)によるモリブデン-99(Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,)法によるMoは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m(Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,)法で製造したMoからTcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発したMo/Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、Mo/Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高いTc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO)ペレットを用いて、MoOペレット溶解及びTcの抽出を行い、得られたTc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。
pellets for Mo-99 production, 2西方 香緒里; 石田 卓也; 米川 実; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURRI Progress Report 2014, P. 109, 2015/07
JMTRを用いた産業利用の一環として、医療診断用アイソトープであるTcの親核種である(n,)法を用いたMoの製造を計画している。日本はこのMoを全量海外からの輸入に依存しているため、JMTRを用いたMo国産化製造に関する技術開発を行っている。本研究では、高密度MoOペレットを京都大学にあるKURで中性子照射し、JMTRホットラボにおいてMoから核変換により生成したTcを溶媒抽出法により抽出し、得られたTcの回収率評価及び品質検査を行った。この結果、溶媒抽出法によるMo/Tc製造工程を実証するとともに、得られたTc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。
武内 伴照; 山本 圭一; 大塚 紀彰; 柴田 裕司; 柴田 晃; 竹本 紀之; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 藤原 靖幸*; et al.
KURRI Progress Report 2014, P. 108, 2015/07
チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、ある特定の燃料要素について映像の輝度値と出力の関係性を調べた。その結果、画像解析で得られた輝度と原子炉出力との間に相関関係があることを見出し、炉内計測への見通しを得た。一方、出力分布の不均一性及び制御棒のガイドチューブ等の陰影がチェレンコフ光の輝度に有意な影響を与えることも示唆され、今後の課題を明らかにした。
pellets for Mo-99 production西方 香緒里; 石田 卓也; 米川 実; 加藤 佳明; 黒澤 誠; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURRI Progress Report 2013, P. 242, 2014/10
JMTR再稼働後の産業利用の拡大の一環として、JMTRを用いた(n,)法によるMo-99/Tc-99m(Mo/Tc)製造技術開発を行っている。本研究では、照射ターゲットとなる高密度MoOペレットについて、KURを用いた予備照射試験を行い、Mo-99(Mo)生成量の評価及び照射特性を調べた。その結果、Mo生成量は、全中性子エネルギーを考慮することにより、精度のよい評価が可能であること、24時間照射したMoOペレットは、未照射と比べ粒子径が約3倍に成長すること及び本照射量では結晶構造に変化がないことを確認した。
大塚 紀彰; 武内 伴照; 山本 圭一; 柴田 晃; 木村 伸明; 竹本 紀之; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; et al.
KURRI Progress Report 2013, P. 215, 2014/10
チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、映像の輝度値と炉出力の関係性を調べた。その結果、炉出力が2-3MW以上になるとG及びB輝度信号は最大値である255に達して飽和するピクセルが存在することによってハレーションが生じることが分かった。そこで、KUR最大出力の5MWでも飽和しないR輝度信号を用いて、適切な比例係数を掛けてG及びB輝度信号値を求める補正を行ったところ、全輝度値は炉出力と比例することがわかった。これらの結果、チェレンコフ光を利用して炉出力を見積もる手法の見通しを得た。
木村 伸明; 武内 伴照; 柴田 晃; 竹本 紀之; 木村 明博; 那珂 通裕; 西方 香緒里; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.
KURRI Progress Report 2012, P. 209, 2013/10
チェレンコフ光を用いた原子炉の核的・熱的情報をリアルタイムで取得するための計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光の分光器による絶対放射照度の計測及びCCDカメラによる観察を行い、NDフィルタによる透光率評価を行った。その結果、NDフィルタを設置した時の絶対放射照度と透光率は、NDフィルタのカタログ値である透光率と良い一致を示した。一方、NDフィルタ及びカメラの絞りを変更したCCDカメラ画像を解析した結果、分光器で得られた透光率と同じ傾向を示していた。今後、測定精度の向上のために画像解析手法を改善し、核的・熱的情報との関連性について検討を進める。
