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Mo hot atoms made by a neutron capture method from 
-MoO
to waterQuach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)テクネチウム-99m(
Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法によるMo生成は核分裂由来のMoの代替法として注目を集めているが、Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス-MoOワイヤーを準備した。ポーラス-MoOワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス-MoOワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定からMoのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス-MoOワイヤーと市販の-MoO粉末でのMo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。
-MoO whiskers in Mo/
Tc radioisotope production and Mo/Tc extraction using hot atomsNgo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*
Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)テクネチウム-99m(Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。TcはMoの娘核種であり、Mo/Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, 
)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, )法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した-MoOウィスカーと-MoO粒子を中性子照射してMo/Tcを生成し、水に分散させることでMo/Tcを抽出した。その結果、-MoOと比較して、-MoOウィスカーでは高いMo抽出率が得られた。また、水に溶解した
Mo濃度を比較した結果、サンプルからMoが水に移動するホットアトム効果を-MoOウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして-MoOの使用を初めて実証したものであり、-MoOは、中性子捕捉によってMo/Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。
Tc separation/concentration technology from Mo by (n, ) method藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史
KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07
ウランを使用しないテクネチウム-99m(Tc)の国産化を目的に、(n,)法によるモリブデン-99(Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成されるMo比放射能は低いことからMoの娘核種であるTcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によってTcを抽出し、アルミナカラムによってTcを濃縮する技術に着目した。還元されたTcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによるTc還元を試み、Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへのTc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへのTc吸着を阻害する可能性が示された。また、Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収したTc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm
あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAlO試料から得られるTc溶液の品質を評価してきたが、溶液中へのMo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAlO試料を充填し、Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施してTc溶液の品質を評価した。以前実施した、AlO試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAlOカラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減によりMo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01
被引用回数：8 パーセンタイル：72.56(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO
またはAlMo
O
H
)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMoOHを形成し、これはMoOよりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoOとしてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体(Mo/Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。
Mo adsorption and Tc elution with alumina columns藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦
Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01
モリブデン-99(Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m(Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, )法)によるMo製造技術開発が進められている。(n, )法によって生成されるMoの比放射能は極めて低いため、(n, )Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAlOの開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAlOを準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoOペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoOペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAlOを充填したPFAチューブ(
1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAlOのMo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着ではMo/Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。
Mo/Tc generator by (n, ) method, 3藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成されるMoの比放射能は極めて低いことから、娘核種であるTcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoOペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoOが還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoOを溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無がTc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへのTc抽出率を低下させる可能性が示唆された。
Mo-adsorption/Tc-elution properties of alumina with different surface structures藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03
被引用回数：3 パーセンタイル：43.41(Chemistry, Analytical)表面構造の異なる3種類のAlOを準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[Mo]MoOを用いて、Mo吸着/Tc溶離特性を調べた。Moを含むpHの異なる溶液中でAlOにモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAlOのMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAlOのTc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、Mo吸着及びMo脱離特性はAlOの比表面積に影響され、Tc溶離特性はAlOの結晶構造に影響されることが示唆された。
Mo/Tc generator by (n,) method, 2藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.
KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoOペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)によるMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAlO試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べてTc溶離効率の向上、Mo脱離量の減少が確認された。これは、AlO試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速によるTc溶離およびMo脱離に与える影響を調べる。
Mo/Tc generator by (n,) method藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.
KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08
高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,)法)によるMo-99(Mo)製造の研究開発が進められている。この方法をMo/Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(AlO)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAlO試料を準備し、照射済MoOペレットを用いてMo吸着およびTc溶離特性を評価した。また、Mo濃縮率の異なる3種類のMoOペレットを照射して、生成されるMo比放射能を比較した。その結果、Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られるTc溶離量が最も多いことを明らかにした。Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。
中西 達郎; 藤田 朝雄; 津田 秀典; 田中 達也*; 鵜山 雅夫*; 大西 有三*
第41回岩盤力学に関するシンポジウム講演集(CD-ROM), p.71 - 76, 2012/01
日本原子力研究開発機構は、地層処分におけるグラウト技術の高度化研究の一環として、深部1,000m程度までの環境下での注入技術、グラウト材料がバリア材料に与える影響の評価技術、及び処分場の建設・操業時に要求される性能を考慮したグラウト材料等の開発に取り組んできた。本報告は、スイスのグリムゼル岩盤試験場において、開発したグラウト材料を用いて原位置でのグラウト施工の実証試験に向けた事前調査の結果及びグラウト注入試験の試験計画をとりまとめたものである。同試験では、新たに掘削したボーリング孔から得られた幾何学的亀裂情報、透水試験及び孔-孔間での通水確認試験を通して、グラウト注入試験の試験計画に資する水理地質情報及び各種データを取得した。
小山 真一; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 黒澤 きよ子*; 藤田 玲子*; 三村 均*; 岡田 賢*; 森田 泰治; 藤井 靖彦*
Procedia Chemistry, 7, p.222 - 230, 2012/00
被引用回数：2 パーセンタイル：70.77(Chemistry, Analytical)先進オリエントサイクルは、高速炉サイクルに基づく使用済燃料中に含まれる核種の分離,変換,利用にかかる三位一体の概念であり、イオン交換法(IXC)と触媒的電気化学手法(CEE法)を用いた分離手法と安全性研究を中心に2006年から2011年にかけて研究を行った(Phase I計画)。最初のナノ吸着剤によるIXC(I)課程で、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。次に3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での分離IXC(II, III, IV)課程で、照射済燃料から白金属元素,希土類、さらにAm及びCmの分離・回収を可能とした。特に塩酸環境下においてCEE法により白金族及びTcの分離が可能であることを明らかにした。さらに、CEE法で分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。塩酸環境下での構造材選択のため、ハステロイ-Bは室温で、タンタルは90
Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認し、またTPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの研究成果に基づいて、次のPhaseへの課題を明らかにした。
小山 真一; 山岸 功; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 藤田 玲子*; 岡田 賢*; 蓼沼 克嘉*; 三村 均*; 藤井 靖彦
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12
MA及びLLFPの分離・変換・利用にかかわる先進オリエント計画のPhase 1プログラムとして、ラボスケールでの要素技術試験を実施している。3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での試験により、照射済燃料から希土類の分離、さらにAm及びCmの回収を可能とした。特に塩酸環境下において触媒電解抽出法により白金族及びTcの分離が可能となった。分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。実験結果に基づいて進捗一環として、個別の基礎研究を実施した。ナノ吸着剤であるAMP-SGにより、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。塩酸環境下での構造材選択ため、ハステロイ-Bは室温で、Taは90Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認した。TPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの実験結果に基づいて、次のPhaseへの課題が明らかとなった。
小山 真一; 鈴木 達也*; 三村 均*; 藤田 玲子*; 黒澤 きよ子*; 岡田 賢*; 小澤 正基
Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.980 - 987, 2011/09
被引用回数：5 パーセンタイル：38.41(Nuclear Science & Technology)先進オリエント計画の一環として、塩酸及び硝酸環境での分離にかかわる個別の基礎研究を実施した。ナノ吸着剤であるAMP-SG(D)とD18C6-MCにより、それぞれCsとSrの高い選択的分離性能を確認した。TPR(3級ピリジン樹脂)は希塩酸条件においてPdとTcをよく吸着した。希少元素FPのCEE(触媒的電解)の実証を行い、模擬高レベル廃液から希少元素FPが電着した白金電極の形成を実証し、その電極を用いて電気化学的な水素製造特性を示した。工学実証のための構造材選択ため、ハステロイ-Bは室温で、Taは90Cで高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認した。実際の分離プロセスで使用する際、塩酸と硝酸環境におけるTPRの熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの実験結果に基づいて、最適化のための課題が明らかとなった。
白木 文也*; 吉川 妙子*; 大島 明博*; 大島 雄二*; 高澤 侑也*; 福武 直之*; 大山 智子*; 裏川 達也*; 藤田 創*; 高橋 朋宏*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 269(15), p.1777 - 1781, 2011/08
被引用回数：8 パーセンタイル：53.06(Instruments & Instrumentation)イオン照射時のブラッグピーク付近での化学反応の局所性を利用して、傾斜的に親水基が導入された燃料電池用新規プロトン交換膜材料を創製し、燃料電池特性を評価した。フッ素系高分子材料にXe
照射を真空・室温下で行い、ブラッグカーブに沿ったLETの違いを利用して傾斜的なラジカル生成を誘起した。照射後、スチレンモノマーをグラフト反応させ、スルホン化処理することで親水基の傾斜的な分布を有するプロトン交換膜を得た。これを用いて作製した膜/電極接合体は、特に電圧の安定性が従来のものよりも優れていることが明らかとなり、燃料電池の性能向上に繋がると期待される。
小澤 正基; 鈴木 達也*; 小山 真一; 山岸 功; 藤田 玲子*; 岡田 賢*; 蓼沼 克嘉*; 三村 均*; 藤井 靖彦*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1117 - 1126, 2009/09
Feasibility studies on Adv.-ORIENT Cycle are progressed allowing to use hydrochloric acid as well as nitric acid. Tertiary pyridine resin enabled to separate MA/Ln and then Am/Cm precisely from the irradiated nuclear fuel, and very pure Am and Cm products were recovered. Catalytic electrolytic extraction of RMFP(Rare Metal Fission Product) was verified. RMFP-deposit electrodes made from simulated HLLW showed high catalytic reactivity on electrolytic production of hydrogen. Hastelloy-B and Ta were confirmed their anti-corrosiveness in highly concentrated hydrochloric acid media. Thermo-chemical stability for Tertiary Pyridine Resin was verified in either HCl or HNO media toward its practical use in the reprocessing. The separation and utilization of RMFP in spent fuel would not only open a new direction in fuel cycle mission, but also improve the existing process performance of reprocessing, vitrification and the repository tasks.
井澤 靖和*; 西原 功修*; 田沼 肇*; 佐々木 明; 村上 匡且*; 砂原 淳*; 西村 博明*; 藤岡 慎介*; 青田 達也*; 島田 義則*; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 112, p.042047_1 - 042047_4, 2008/00
被引用回数：8 パーセンタイル：93.45(Physics, Fluids & Plasmas)高出力EUV光源システムの開発のために、レーザー生成Snプラズマの理論的,実験的なデータベースの構築を行った。プラズマの基礎過程の理解のもとに、デブリ粒子の発生を抑止しつつ、高効率で高出力の発光を得るための、最適なレーザー及びプラズマの条件が明らかになった。先進的なターゲット製造技術や、高出力レーザーの技術の開発についても併せて報告する。
小澤 正基; 小山 真一; 鈴木 達也*; 藤田 玲子*; 三村 均*; 藤井 靖彦*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.451 - 457, 2007/09
核燃料サイクル由来の環境負荷の極少化を図るため、先進オリエントサイクルと称する、新しい研究開発戦略を構築した。先進的分離技術の核心は3級ピリジン樹脂によるイオン交換クロマト法(IXC)と触媒的電解採取法(CEE)で、前者は使用済燃料から直接、3ステップの分離により高純度のAm, Cm及びPu/U/Npの3フラクションの分離を可能とし、MAリサイクルの効率化に大きく寄与することが明らかとなった。一方、Pdアダトムを利用する後者技術については、特に塩酸媒体で希少元素FP(Ru, Rh, Pd, Tc, Re)の分離効率が著しく増大することが明らかとなり、回収元素の水素製造触媒利用などの実現に向け大きな技術的進展があった。他、機能性イオン交換剤によるCs及びSrの分離が研究開発中で、さらにレーザー化学法などによるLLFP(Cs, Se, Sn)の同位体分離法の基礎研究に着手した。
小澤 正基; 藤田 玲子*; 小山 真一; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*
Proceedings of 9th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, p.315 - 324, 2007/00
核燃料サイクルにおける希少金属核分裂生成物の分離・回収のため、触媒的電解採取(CEE)法を研究開発している。放射性廃液中のPd
イオンはそれ自身効率よく回収されるとともに共存イオン、RuNO
, ReO
, TcO、等に対しメディエータ(Pd)及びプロモータ(Pd
)としてそれらの析出を促進する。CEE法により製造した4元系の電極触媒はアルカリ水あるいは人工海水の電解水素製造プロセスにおいて白金電極の2倍程度の高活性を示した。触媒活性の支配元素は主としてRu他であり、Pdは「造粒剤」の役割を果たすと考えられた。CEE法並びにイオン交換クロマト法を主分離法とし、高度にアクチニドや核分裂生成物を分離する「先進オリエントサイクル」は、物質の核変換・利用により放射性廃棄物の大幅な低減に寄与することができる。
藤田 稔; 伊沢 正実*; 橋本 達也*
保健物理, 13(1), p.27 - 40, 1978/01
1965年のICRP Publ.9以来、約10年ぶりに大改正されたPubl.26の解説である。保健物理学会の依頼により執筆した。
