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論文

Competition between mass-symmetric and asymmetric fission modes in $$^{258}$$Md produced in the $$^{4}$$He + $$^{254}$$Es reaction

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.

Physical Review C, 111(4), p.044609_1 - 044609_12, 2025/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.111.044609
 被引用回数：0

In spontaneous fission (SF) it is found that the mass-asymmetric fission of well-known actinides suddenly changes to the symmetric fission when nucleus has a mass number $$A_{c}$$ larger than 257. We have measured for the first time fission-fragment mass and total-kinetic-energy (TKE) distributions of the excited compound nucleus $$^{258}$$Md, populated in the reaction $$^{4}$$He+$$^{254}$$Es, using the rare isotope $$^{254}$$Es with a short half-life, $$T_{1/2}$$=276 days. The fission of $$^{258}$$Md can be interpreted as involving 3 fission modes: an mass-asymmetric mode and two modes of mass-asymmetric fissions, the latter two are manifested by different TKE values. Predominantly symmetric fission was obtained at the excitation energy of 15.0 MeV. By increasing the energy to 18.0 MeV, the asymmetric fission mode dominates. Both such a strong change of fission modes within a small increase of excitation energy and the enhancement of asymmetric split are new phenomena in fission.

論文

Application of a novel gas phase synthesis approach to carbonyl complexes of accelerator-produced 5d transition metals

G$"o$tz, M.*; Yakushev, A.*; G$"o$tz, S.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.

Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02

https://doi.org/10.1515/ract-2021-1028
 被引用回数：2 パーセンタイル：20.79(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

https://doi.org/10.1002/anie.202102808
 被引用回数：5 パーセンタイル：25.61(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

https://doi.org/10.1007/s10967-019-06505-w
 被引用回数：2 パーセンタイル：17.45(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

https://doi.org/10.1016/j.ica.2018.10.032
 被引用回数：4 パーセンタイル：20.86(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$と$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

口頭

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of Nb and Ta; Towards the gas-phase investigation of the Superheavy Element dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl$$_{3}$$ and TaOCl$$_{3}$$ on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl$$_{3}$$ under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.

口頭

Development of a CFD-BASED simulation method for cesium penetration into concrete

宮原 直哉*; 前島 颯人*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦; 佐藤 勇*

no journal, , 

福島第一原子力発電所において大量に発生する放射性廃棄物を合理的に管理するためには、廃棄物中の放射性物質量や汚染状況に基づき適切に処理・処分を行う必要がある。本研究では、汚染水中コンクリート構造物の汚染状況把握に資するため、コンクリートへのCsの浸透挙動のシミュレーション手法を、CFDをベースとして開発している。本発表では第一ステップとして、一様な組成のコンクリートを想定し、コンクリート内部のCsの拡散のみを考慮したシミュレーション手法と予備解析結果を発表する。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いた中性子過剰Fm同位体の自発核分裂測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、中性子過剰重アクチノイド核$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmは、$$^{18}$$Oビームと半減期276日の非常に稀少な$$^{254}$$Es標的を用いた多核子移行反応で合成した。核反応生成物はオンライン同位体分離装置(ISOL)で質量分離した。典型的な質量非対称な核分裂から非常にシャープな質量対称分裂への遷移が、$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmの間で明瞭に観測された。一方、$$^{259}$$Lrの自発核分裂では、3種類の異なる核分裂モードが混在していることが明らかになった。

口頭

Spontaneous fission studies for neutron-rich Fm and Lr isotopes

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム及びローレンシウム同位体の自発核分裂について研究した。中性子過剰フェルミウム同位体は、$$^{254}$$Es標的に原子力機構タンデム加速器からの$$^{18}$$Oビームを照射して合成し、中性子過剰ローレンシウム同位体は$$^{248}$$Cm標的に$$^{15}$$Nビームを照射して合成した。核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLを用いて同位体分離することで、他の核種の混入がない高精度の核分裂片測定を可能にした。得られた核分裂片の質量分布と全運動エネルギー分布から、この領域の原子核の核分裂で特徴的に見られる対称分裂と非対称分裂の競合に関する新しい知見を得た。

口頭

Spontaneous fission measurements for neutron-rich Fm and Lr isotopes using $$^{254}$$Es target

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム同位体$$^{256}$$Fm,$$^{258}$$Fm及びローレンシウム同位体$$^{259}$$Lrをそれぞれ$$^{254}$$Es標的を用いた重イオン多核子移行反応及び$$^{248}$$Cm標的と$$^{15}$$Nビームを用いた重イオン核融合反応で合成し、それらをオンライン同位体分離装置ISOLで同位体分離した後、自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmの自発核分裂の質量分布が非対称分布なのに対して$$^{258}$$Fmでは非常に分布幅の狭い対称分布であることを確認し、過去の実験結果を再検証した。一方$$^{259}$$Lrでは対称分布と非対称分布が混在している様子が観測された。質量分布と全運動エネルギー分布の測定結果からこれらの分裂メカニズムについて考察した。

口頭

$$^{4}$$He+$$^{254}$$Es反応で生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性の測定

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史*; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; et al.

no journal, , 

2017年、原子力機構(JAEA)は、米国ORNLから$$^{254}$$Esを入手、JAEAタンデム加速器からのイオンビーム照射による核物理研を開始した。$$^{254}$$Esは、ORNLのHigh Flux Isotope Reactorで生成された。アインスタイニウムの抽出は、ORNLでも2004年以来のことであり、現在$$^{254}$$Esを照射できるのは世界的に見てもJAEAタンデム施設だけである。2017$$sim$$2018年にかけて遂行した実験のうち、本発表では$$^{4}$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性について報告する。

口頭

JAEA東海タンデム加速器でのEs-254を用いた核分裂実験

廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; 牧井 宏之; Orlandi, R.; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 洲嵜 ふみ; 永目 諭一郎*; et al.

no journal, , 

質量数258近傍の原子核では、自発核分裂の測定によって、質量分布に特徴的な現象が観測されている。Fm256では、ウランなどのように軽い核分裂片と重い分裂片に分裂し、質量分布はふた山のピークを形成するのに対し、中性子がたった2つ増えたFm258では、鋭いひと山のピークを形成するのである。このような特徴的な現象を調べるために、原子力機構の東海タンデム加速器施設において、O18+Es254反応を用いた多核子移行核分裂実験を行ったので報告する。

口頭

$$^{234}$$Np新核異性体の発見とその崩壊特性

浅井 雅人; 末川 慶英*; 東 聖人*; 鎌田 裕生*; 戸部 晃久*; Andreyev, A. N.; 廣瀬 健太郎; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

半減期約9分の新核異性体$$^{234m}$$Npを発見した。$$^{234m}$$Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて$$^{6}$$Liビームを$$^{233}$$U標的に照射して合成し、オンライン同位体分離装置(ISOL)を用いて質量分離し、特性X線を測定することで同定した。$$gamma$$線シングルス測定, $$gamma$$-$$gamma$$同時計数測定及び内部転換電子測定を実施した。$$^{234m}$$Npはほとんどが多重極度E4の核異性体転移によって崩壊し、その後M1遷移することから、$$^{234m}$$Npのスピン・パリティを5$$^{+}$$と決定した。講演では実験結果の詳細を紹介し、$$^{234m}$$Npの核構造について議論する。

口頭

$$^{234}$$Np核異性体の崩壊と核構造

浅井 雅人; 末川 慶英*; 東 聖人*; 鎌田 裕生*; 戸部 晃久*; Andreyev, A. N.; 廣瀬 健太郎; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

最近我々が発見した新核異性体$$^{234m}$$Npの核構造を明らかにするための実験を実施した。$$^{234m}$$Npは、原子力機構タンデム加速器を用いて$$^{6}$$Liビームを$$^{233}$$U標的に照射して合成し、オンライン同位体分離装置(ISOL)を用いて質量分離した。LX線の測定から半減期を精度良く決定し、LX-$$gamma$$同時計数測定により核異性体転移の後に放出される$$gamma$$線の観測に成功した。また内部転換電子測定も実施し、$$gamma$$遷移の多重極度を決定した。これらの実験結果を基に、$$^{234m}$$Npの励起エネルギー,スピン・パリティ,核構造を明らかにした。

口頭

106番元素シーボーギウムオキシ塩化物の揮発性研究に向けた等温ガスクロマトグラフ法の開発

大谷 怜; 佐藤 哲也; 青木 涼太*; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 塚田 和明; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 永目 諭一郎*; 阪間 稔*

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)は、大きな原子番号に起因する強い相対論効果の寄与により、同族元素モリブデン(Mo)やタングステン(W)からの予想とは異なる性質をもつ可能性が示唆されている。先行研究において、石英表面におけるSgオキシ塩化物の吸着エンタルピー$$Delta H_{rm ads}$$(SgO$$_2$$Cl$$_2$$))は-98kJ/molと求められたが、誤差の大きな実験点から求められたために曖昧な結果となっている。本研究では、信頼性のあるSgオキシ塩化物の$$Delta H_{rm ads}$$(SgO$$_2$$Cl$$_2$$))測定のために、標的槽直結型等温ガスクロマトグラフ実験装置を用いて、$$^{252}$$Cfの自発核分裂で放出されるMoを対象にオフライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこない、オンライン実験に向けた最適条件を求めるとともに、Moのオキシ塩化物の吸着エンタルピーの決定を試みた。

口頭

超重元素用EBGPイオン源の開発

青木 涼太*; 佐藤 哲也; 大谷 怜; 鈴木 颯人; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎*

no journal, , 

超重元素イオンビームを物理・化学研究に応用するため、短寿命単一原子に適用可能なイオンビーム生成法の開発を進めている。本研究では、イオン化エネルギーの大きな単一原子または分子をイオン化するためのイオン化法として、電子ビーム誘起プラズマ(Electron Beam Generated Plasma)法を採用した。EBGPイオン源では、カソード電極からの電子を、数100Vのカソード-アノード間電圧によって加速し、得られた電子ビームによる電子衝撃によって、アノード電極内に導入した核反応生成物原子あるいは分子をイオン化する。今回、EBGPイオン源および周辺システムを構築し、単一原子のイオン化に向けた最適条件の探索を開始したので報告する。

口頭

$$^{4}$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Md原子核の核分裂

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.

no journal, , 

$$^4$$He+$$^{254}$$Esの反応により複合核$$^{258}$$Mdの核分裂を観測し、核分裂片の質量数と運動エネルギーの相関を得た。解析から、対称および非対称核分裂の競合を観測した。

口頭

$$^4$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Md原子核の核分裂

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.

no journal, , 

原子力機構では米国オークリッジ国立研究所(ORNL)からアインスタイニウム同位体($$^{254}$$Es、半減期276日)試料を入手し、フェルミウムなど中性子過剰な重アクチノイド元素同位体の核分裂や構造研究を進めている。本研究では、$$^{258}$$Mdの低エネルギー核分裂測定で得た結果を報告する。実験は、原子力機構タンデム加速器(東海)で得られる$$^{4}$$Heビームを$$^{254}$$Es薄膜標的に照射して行った。ビームエネルギーを変化させ、複合核の励起エネルギー15MeVと18MeVからの核分裂を調べた。実験では、生成される2つの核分裂片の速度を測ることで、運動学的に核分裂片の質量数分布と全運動エネルギー分布を得た。解析の結果、質量対称核分裂と非対称核分裂(モード)が競合していることがわかった。発表では、これらモードの成分解析の結果を示す。

口頭

表面電離イオン源内における短寿命同位体の吸着脱離挙動の解析に向けたモンテカルロシミュレーション開発

床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.

no journal, , 

真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。

口頭

105番元素ドブニウムオキシ塩化物のオンライン等温ガスクロマトグラフ挙動

佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; 富塚 知博; 床井 健運*; 鈴木 颯人*; 伊藤 由太; 浅井 雅人; 白井 香里*; 井上 浩樹*; 安達 サディア*; et al.

no journal, , 

原子番号が100を超える超重元素領域では、強い相対論効果の化学的性質への影響に興味がもたれている。我々は、105番元素ドブニウム(Db)の化学的性質を明らかにするため、5族元素オキシ塩化物を対象にオンライン等温ガスクロマトグラフ実験をおこなった。核反応で合成した短寿命核種と反応ガスN$$_2$$/SOCl$$_2$$(酸素濃度1%)との反応により生成した揮発性化合物は、揮発性に応じた効率で一定温度に保たれた分離カラムを通過し、等温ガスクロマトグラフ分離が行われる。その結果、分離カラム温度に対する収量変化として等温ガスクロマトグラフ挙動を観測することができる。実験は原子力機構タンデム加速器実験施設で行った。Dbの同族元素であるNbおよびTaの短寿命核種$$^{88}$$Nb(半減期$$T_{1/2}$$=14.5分)および$$^{170}$$Ta($$T_{1/2}$$=6.76分)を用いて、それぞれの等温ガスクロマトグラフ挙動から、石英表面におけるNbおよびTaオキシ塩化物の吸着エンタルピー($$Delta H_{ads}$$)を求めた。さらに同一の実験条件下で、$$^{262}$$Db($$T_{1/2}$$=33.8秒)の挙動をしらべ、Dbオキシ塩化物の$$Delta H_{ads}$$を得た。NbおよびTaの$$Delta H_{ads}$$と比較したところ、5族元素の揮発性が、Nb $$>$$ Ta $$geq$$ Dbとなることを実験的に明らかにすることができた。

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