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A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:26.71(Chemistry, Physical)



Deceleration processes of secondary electrons produced by a high-energy Auger electron in a biological context

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

International Journal of Radiation Biology, 92(11), p.654 - 659, 2016/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:56.53(Biology)

We performed a fundamental study of deceleration of low-energy electron ejected from water to predict clustered DNA damage formation involved in the decelerating electrons in water using a dynamic Monte Carlo code included Coulombic force between ejected electron and its parent cation. The decelerating electron in water was recaptured by the Coulombic force within hundreds of femtosecond. We suggested that the return electron contribute to modification of DNA damage because the electron will recombine to electric excited states of the parent cation, or will be prehydrated in water layer near the parent cation in DNA. Thus effect of the Coulombic force plays a significant role in evaluation of DNA damage involved in the electron deceleration in water.


Dynamic behavior of secondary electrons in liquid water at the earliest stage upon irradiation; Implications for DNA damage localization mechanism

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.19(Chemistry, Physical)



Thermal equilibrium and prehydration processes of electrons injected into liquid water calculated by dynamic Monte Carlo method

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 115, p.1 - 5, 2015/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:15.7(Chemistry, Physical)



Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure of pyrimidine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05


 被引用回数:8 パーセンタイル:56.01(Chemistry, Physical)

X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.


Cross sections, stopping powers, and energy loss rates for rotational and phonon excitation processes in liquid water by electron impact

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 108, p.13 - 17, 2015/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:24.34(Chemistry, Physical)



Dynamics of low-energy electrons in liquid water with consideration of Coulomb interaction with positively charged water molecules induced by electron collision

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 樋口 真理子; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 102, p.16 - 22, 2014/09

 被引用回数:13 パーセンタイル:18.24(Chemistry, Physical)



Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of purine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 141(5), p.055102_1 - 055102_8, 2014/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:48.61(Chemistry, Physical)

The N K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of the purine-containing nucleotide, guanosine 5'-monophosphate (GMP), in aqueous solution are measured under various pH conditions. The spectra show characteristic peaks, which originate from resonant excitations of N 1s electrons to $$pi$$$$^{*}$$ orbitals inside the guanine moiety of GMP. The relative intensities of these peaks depend on the pH values of the solution. The pH dependence is explained by the core-level shift of N atoms at specific sites caused by protonation and deprotonation. The experimental spectra are compared with theoretical spectra calculated by using density functional theory for GMP and the other purine-containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate, and adenosine 5'-triphosphate. The N K-edge XANES spectra for all of these nucleotides are classified by the numbers of N atoms with particular chemical bonding characteristics in the purine moiety.



横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 岡 壽崇*; 甲斐 健師; 渡辺 立子; 藤井 健太郎

しょうとつ, 11(2), p.33 - 39, 2014/03



Structural changes of nucleic acid base in aqueous solution as observed in X-ray absorption near edge structure (XANES)

島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Chemical Physics Letters, 591, p.137 - 141, 2014/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.11(Chemistry, Physical)

X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra for adenine containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate (AMP) and adenosine 5'-triphosphate (ATP) in aqueous solutions at the nitrogen K-edge region were measured. The two intense peaks in XANES spectra are assigned to transitions of 1s electrons to the $$pi$$$$^{*}$$ orbitals of different types of N atoms with particular bonding characteristics. The difference between their spectra is ascribed to protonation of a particular N atom. Similarity observed in XANES spectra of guanosine-5'-monophosphate (GMP) and ATP is also interpreted as similar bonding characters of the N atoms in the nucleobase moiety.


Unpaired electron species in thin films of calf-thymus DNA molecules induced by nitrogen and oxygen K-shell photoabsorption

岡 壽崇; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*

Physical Review Letters, 109(21), p.213001_1 - 213001_5, 2012/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:39.73(Physics, Multidisciplinary)

K殻イオン化によるDNA変異の物理化学過程の解明のため、仔牛胸腺DNA薄膜のEPR(Electron paramagnetic resonance)測定及びXANES(X-ray absorption near edge structure)測定を行った。軟X線照射中のみDNA中に誘起される不対電子の収量の窒素及び酸素のK殻吸収端近傍の軟X線エネルギー依存性を調べたところ、XANES強度を反映したピークが現れたが、EPRの結果はXANESの結果よりも約2倍大きく、特に、1s$$longrightarrow sigma^{*}$$で特異的に増感することがわかった。このEPR強度の特異的な増感の原因として、軟X線照射によって生じたAuger電子が、同照射によって生じた光電子を追い抜くことによってポテンシャルが変化し、光電子が再捕獲されるpostcollision interaction(PCI)が考えられた。その妥当性を評価するため、半古典的な計算を行ったところ、イオン化閾値以上のエネルギーにおいて、光電子の再捕獲断面積が著しく大きくなることが明らかとなった。さらに、再捕獲断面積の軟X線エネルギー依存性がEPRの軟X線エネルギー依存性とよく一致した。われわれはこれまで、シトシンの持つ電子の一時貯蔵庫としての働きによってEPR強度が増感すると考えていたが、本研究によってPCIもその要因の1つであることがわかった。


Spectroscopic study of radiation-induced DNA lesions and their susceptibility to enzymatic repair

横谷 明徳; 藤井 健太郎; 鹿園 直哉; 鵜飼 正敏*

Charged Particle and Photon Interactions with Matter; Recent Advances, Applications, and Interfaces, p.543 - 574, 2010/12

このレヴューは、「荷電粒子及び光子と物質との相互作用; 最近の進展,応用及び境界領域」について書かれた本の一章である。このレヴューでは、われわれが最近放射光やイオンビームを用いて研究を行ったDNA変異に関する最新の知見を紹介するとともに、DNA変異に対する酵素的修復作用についての生化学的及び大腸菌を使った突然変異誘発に関する成果を示し、過去の知見と比較しながらDNA変異の生物応答に果たす役割を論じる。


X-ray absorption spectra of nucleotides (AMP, GMP, and CMP) in liquid water solutions near the nitrogen K-edge

鵜飼 正敏*; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児

Chemical Physics Letters, 495(1-3), p.90 - 95, 2010/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:66.46(Chemistry, Physical)

ヌクレオチド(adenosine-5'-monophosphate, guanosine-5'-monophosophate, and cytidine-5'-monophosophate)の水溶液及び薄膜試料に対して、"水の窓"領域である窒素K吸収端近傍のX線吸収スペクトルを測定した。観測されたそれぞれのスペクトルは、ヌクレオチド分子中の核酸塩基残基部位の選択的励起を反映するため、核酸塩基に対する吸収と似たスペクトルを示した。窒素1s$$rightarrow$$$$pi$$*共鳴領域では、それぞれのヌクレオチドについて、新しいピークが観測された。しかし水溶液試料と薄膜試料のそれぞれのスペクトルの間に明確な差はなく、塩基残基の疎水的な性質により水との相互作用の効果が小さいためであると推測された。


Synchrotron radiation photoelectron studies for primary radiation effects using a liquid water jet in vacuum; Total and partial photoelectron yields for liquid water mear the oxygen $$K$$-edge

鵜飼 正敏*; 横谷 明徳; 野中 裕介*; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1202 - 1206, 2009/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:65.63(Chemistry, Physical)

電子的な特性の観点からDNAの水和構造を明らかにするため、DNAが溶解した液体試料を液体分子線として真空中に導出した後これに対する光電子分光実験が可能となる装置を開発した。光源として、シンクロトロン軟X線を分光して得たビームを用いた。本発表では、(1)水の部分光電子断面積を酸素K吸収端付近で測定した結果及び酸素のオージェ電子を分光測定した結果と、(2)DNA関連の生体分子試料としてAMP, CMP及びGMPの各ヌクレオチド分子の水溶液に対する窒素K吸収端領域における全電子収量スペクトルを測定した結果を発表する。実験はSPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)で行った。試料液体分子線は真空中で$$phi$$=20$$mu$$m程度であり、これに直交するように50$$mu$$m程度まで集光した単色軟X線ビームを照射した。興味ある結果として、生体分子試料は水のあるなしでその吸収スペクトルには大きな差がなかったが、一方水の酸素から放出されたAuger電子のエネルギーは、励起軟X線エネルギーに顕著に依存した。


EPR study of radiation damage to DNA irradiated with synchrotron soft X-rays around nitrogen and oxygen K-edge

横谷 明徳; 藤井 健太郎; 福田 義博; 鵜飼 正敏*

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1211 - 1215, 2009/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.54(Chemistry, Physical)



X-ray absorption spectrum for guanosine-5'-monophosphate in water solution in the vicinity of the nitrogen K-edge observed in free liquid jet in vacuum

鵜飼 正敏*; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1265 - 1269, 2008/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:42.01(Chemistry, Physical)

水和構造を有するDNAの電子状態を調べるため、われわれは液体分子ジェット試料に対する電子分光が可能となる装置を開発し、高輝度放射光軟X線(SPring-8, BL23SU)に設置した。本論文では、初めて得られたDNAの構成成分に対する窒素K吸収端近傍における全電子収量の測定結果を発表する。グアノシン-5'-1リン酸の水溶液を試料として用い、真空中に導出した液体分子ジェットに対して、集光した「水の窓」領域に当たるエネルギーの軟X線ビームを水平方向から照射した。得られたスペクトルは個体薄膜試料のそれとよく似た形状を示したことから、グアニン塩基中にのみ存在する窒素周囲の化学環境は、塩基の疎水性のため周囲の水との相互作用により受ける影響は弱いことが示唆された。


"$$In situ$$" observation of guanine radicals induced by ultrasoft X-ray irradiation around the K-edge regions of nitrogen and oxygen

横谷 明徳; 赤松 憲; 藤井 健太郎; 鵜飼 正敏*

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.833 - 839, 2004/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:52.07(Biology)




横谷 明徳; 藤井 健太郎; 赤松 憲; 鵜飼 正敏*

no journal, , 




鵜飼 正敏*; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児

no journal, , 



X-ray absorption spectra near the nitrogen K-edge for nucleotides in water solutions

鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 斎藤 祐児; 横谷 明徳

no journal, , 

The conformational structure of a DNA molecule determined by the "hydration network" in water is of great importance to understand the molecular function of DNA in a living cell. In order to substantiate the stable and/or dynamical hydrated structure of DNA from the view point of the electronic properties, we develop a new spectroscopy for the photoelectrons ejected from solutions dissolving biological molecules using a soft X-ray synchrotron radiation in combination with liquid jet technique in vacuum. We present the first evidence of the spectrum of total photoelectron yields for nucleotides (AMP, GMP, and CMP) in solution in the energy region of so-called water window around nitrogen K-edge, which correspond to the X-ray absorption spectra of nucleotides in solution. The spectrum shares some characteristic features with that for solid. Nitrogen atoms only exist in the base site, so that the spectral similarities can be explained by the hydrophobic property of the base site.

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