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論文

Hexagonal close-packed iron hydride behind the conventional phase diagram

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08

hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x$$<$$0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) $AA $^{3}$$であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。

論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

PdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd$$^{2+}$$の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

Studies of high density baryon matter with high intensity heavy-ion beams at J-PARC

佐甲 博之; 原田 寛之; 坂口 貴男*; 中條 達也*; 江角 晋一*; 郡司 卓*; 長谷川 勝一; Hwang, S.; 市川 裕大; 今井 憲一; et al.

Nuclear Physics A, 956, p.850 - 853, 2016/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:26.65(Physics, Nuclear)

We are designing a large acceptance heavy-ion spectrometer at J-PARC based on a Toroidal magnet to measure hadrons, lepton pairs, and event-by-event fluctuations. We are also designing a closed geometry spectrometer to measure hypernuclei to study weak decays and magnetic moments. In this presentation, the preliminary version of the designed acceleration scheme, as well as the spectrometers and their expected performance and physics results are presented.

論文

Synthesis, direct formation under high pressure, structure, and electronic properties of LiNbO$$_{3}$$-type oxide PbZnO$$_{3}$$

森 大輔*; 田中 樹恵*; 齋藤 寛之; 亀卦川 卓美*; 稲熊 宜之*

Inorganic Chemistry, 54(23), p.11405 - 11410, 2015/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:33.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A novel LiNbO$$_{3}$$-type (LN-type) lead zinc oxide, PbZnO$$_{3}$$, was successfully synthesized under high pressure and temperature. Rietveld structure refinement using synchrotron powder X-ray diffraction (XRD) data demonstrated that LN-type PbZnO$$_{3}$$ crystallized into a trigonal structure with a polar space group ($$R3c$$).

論文

Hydrogenation of $$L$$1$$_{2}$$-type AlNi$$_{3}$$ alloy at high pressure and temperature

遠藤 成輝*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

Journal of Alloys and Compounds, 645(Suppl.1), p.S61 - S63, 2015/10

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of the $$L$$1$$_{2}$$-type AlNi$$_{3}$$ alloy at 3 GPa and 500$$^{circ}$$C using in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. An isotropic lattice expansion was observed to have occurred owing to the hydrogenation, and a novel hydride (AlNi$$_{3}$$H$$_{x}$$) was formed. Because of such isotropic lattice expansion, the hydrogen-occupied sites were the body-center sites of the $$L$$1$$_{2}$$ structure (P$$m$$-3$$m$$). In this case, the hydrogen content was calculated to be $$x$$ = 1.0, which is consistent with the experimental results. The AlNi$$_{3}$$H$$_{x}$$ hydride was stable under ambient conditions.

論文

Elemental substitution effects in multiferroic ${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ (${it R}$: rare earths)

吉井 賢資; 船江 岳史*; 水牧 仁一朗*; 江尻 宏紀*; 池田 直*; 齋藤 寛之; 松村 大樹

Physica Status Solidi (C), 12(6), p.841 - 844, 2015/06

 パーセンタイル:100

マルチフェロイック${it R}$Fe$$_{2}$$O$$_{4}$$ ($$R$$: Y, Ho-Lu, In)の元素置換効果について調べた。これまでほとんど報告例のない、非磁性のGa$$^{3+}$$を鉄サイトに置換した場合は、磁気転移温度$$T_{rm N}$$が減少した。これは過去、${it R}$FeCoO$$_{4}$$などでも示した通り、鉄サイト間の磁気相互作用が弱まったためである。Ga$$^{3+}$$置換した場合、室温の誘電率は母物質とほぼ変わらない1000-10000程度であった。また、誘電損失が減少することも判明した。この理由については現在不明であるが、損失の減少はエネルギー利用効率の上昇を示しており、応用に有利である。また$$R$$サイトの置換も行い、Dy$$^{3+}$$のような大きな$$R^{3+}$$を10%程置換できることが、放射光吸収分光により判明した。なお、置換試料では$$T_{rm N}$$が5-10K上昇した。この現象の起源についても現状では不明であるが、室温でマルチフェロイック状態を実現する一つの方向性を示しており、興味深い結果である。

論文

True Boundary for the formation of homoleptic transition-metal hydride complexes

高木 成幸*; 飯島 祐樹*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 三輪 和利*; 池庄司 民夫*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

Angewandte Chemie; International Edition, 54(19), p.5650 - 5653, 2015/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:31.21(Chemistry, Multidisciplinary)

Despite many exploratory studies over the past several decades, the presently known transition metals that form homoleptic transition-metal hydride complexes are limited to the Groups 7-12. Here we present evidence for the formation of Mg$$_{3}$$CrH$$_{8}$$, containing the first Group 6 hydride complex [CrH$$_{7}]$$$$^{5-}$$.

論文

Hydrogenation of a TiFe-based alloy at high pressures and temperatures

遠藤 成輝*; 斉田 愛子*; 中村 優美子*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦

International Journal of Hydrogen Energy, 40(8), p.3283 - 3287, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.76(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of a ternary TiFe$$_{0.8}$$Mn$$_{0.2}$$ alloy under high pressure (up to 6.5 GPa) and at high temperature (up to 600 $$^{circ}$$C) by in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. A chemical order-disorder phase transition and the formation of body-centered cubic (BCC) hydride were observed. The phase-transition temperature was 400 $$^{circ}$$C, which is 200 $$^{circ}$$C lower than that of a binary TiFe alloy. A disproportionation reaction, which was observed for the binary TiFe alloy, did not occur at this temperature. The BCC hydride existed stably, and new hydrides were not formed after the BCC hydride became a single phase. Since the unit cell volume of the BCC hydride was almost equal to that of the hydride, TiFe$$_{0.8}$$Mn$$_{0.2}$$H$$_{1.8}$$, under the same pressure-temperature conditions, the hydrogen content of the former was roughly estimated as the same as that of the latter (hydrogen to metal atom ratio = 0.9).

論文

Phase diagram of the Eu-H system at high temperatures and high hydrogen pressures

齋藤 寛之; 町田 晃彦; 松岡 岳洋*; 青木 勝敏*

Solid State Communications, 205, p.24 - 27, 2015/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.44(Physics, Condensed Matter)

The phase boundary between the hydrogen rich phases EuH$$_{it{x}}$$-III and EuH$$_{it{x}}$$-IV is determined by X-ray diffraction and infrared absorption measurements. Phase IV is characterized as a high temperature phase of phase III over an investigated pressure range of 4 - 10 GPa. The transition temperature exhibits a maximum value of 550 K at 7 GPa, where the slope of the boundary switches from positive to negative.

論文

fcc Fe中の重水素原子のサイト占有状態

青木 勝敏*; 町田 晃彦; 齋藤 寛之; 服部 高典; 佐野 亜沙美

波紋, 25(1), p.26 - 31, 2015/02

高温高圧力下その場中性子回折によって、fcc Feの固溶体fcc-FeD$$_x$$への重水素化過程を調べた。988K、6.3GPaの条件で重水素化が完了した試料では、重水素は八面体サイトと四面体サイトの両方を占有しており、その占有率はそれぞれ0.532(9)と0.056(5)である。重水素化によって、結晶格子は重水素組成に対して比例的に膨張し、その膨張率は重水素原子1個あたり2.21$AA$^3$$と見積もられた。少量の四面体サイト占有はfcc格子の$$langle 111 rangle$$方向への重水素原子の移動による引き起こされる。これらの結果は地球内部コアの軽元素や水素脆化のメカニズムに新たな知見を与える。

論文

fcc Fe中の重水素原子のサイト占有状態

青木 勝敏*; 町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美

波紋, 25(1), p.26 - 31, 2015/02

高温高圧下でのin situ中性子回折測定によりfcc Feからfcc FeD$$_{x}$$固溶体への重水素化過程を調べた。988K、6.3GPaで完全に重水素化された試料では、重水素原子は八面体および四面体格子間サイトをそれぞれ0.532(9)および0.056(5)の占有率で占め、0.64(1)の重水素組成xを与える。重水素化の間、金属格子は重水素組成にほぼ線形に1重水素原子当たり2.21$AA${}^{3}$$の割合で膨張する。マイナーな四面体サイトの占有は、fcc金属格子中の$$<$$111$$>$$方向に沿った重水素原子のサイト間移動によって引き起こされる可能性が高い。これらの結果は、地球の核中の軽元素と、鉄金属の水素脆化のメカニズムに影響を与える。

論文

Synchrotron X-ray diffraction techniques for in situ measurement on hydride formation under several gigapascals of hydrogen pressure

齋藤 寛之; 町田 晃彦; 青木 勝敏

Chinese Science Bulletin, 59(36), p.5290 - 5301, 2014/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.81(Multidisciplinary Sciences)

This review covers high-pressure study of hydrogenation process and synthesis of hydrides using a cubic-type multi-anvil apparatus; experimental details of hydrogenation cell assembly, high temperature and high pressure generation and in situ observation technique are presented. Two successful cases of the high pressure hydrogenation are presented; aluminum hydride AlH$$_{3}$$ and aluminum-based alloy hydride Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ which are potential candidates for hydrogen storage materials.

論文

Site occupancy of interstitial deuterium atoms in face-centred cubic iron

町田 晃彦; 齋藤 寛之; 杉本 秀彦*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝*; 片山 芳則; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.

Nature Communications (Internet), 5, p.5063_1 - 5063_6, 2014/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:20.02(Multidisciplinary Sciences)

鉄と水素との反応は水素脆性などな材料科学の問題や、地球内核の鉄中の水素の有無なども地球科学の問題を考える上で重要であり、広く興味が持たれている。鉄は高温高水素圧力下において水素化物を形成するが、常温常圧では不安定であるため、水素化物の形成過程や状態を観測するには高温高圧力下でその場観察を行う必要がある。本研究ではJ-PARC/MLFのBL11 PLANETを利用して高温高圧力下中性子回折実験を実施し、鉄の重水素化過程および面心立方晶構造の鉄重水素化物における重水素原子の占有位置と占有率の決定を行い、これまで考えられていた八面体サイトだけでなく四面体サイトの一部も重水素原子が占有することを世界で初めて明らかにした。さらに量子力学的計算に基づいて二つのサイトを占有するメカニズムについて考察を行った。

論文

Hydrogenation of anodized aluminum and crystal growth of formed hydride at high pressure and high temperature

齋藤 寛之; 加藤 誠一*; 片桐 昌彦*

Materials Transactions, 55(8), p.1114 - 1116, 2014/08

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

Anodized aluminum samples with different surface oxide layer thicknesses (approximately 0.3 and 3 $$mu$$m) were hydrogenated at 9 GPa and 600$$^{circ}$$C for 24 h. A few large crystals of AlH$$_{3}$$, less than 50 $$mu$$m in particle size, were formed when the aluminum sample with the thicker oxide layer was hydrogenated, whereas the sample with the thinner oxide layer was uniformly hydrogenated to form AlH$$_{3}$$ crystals less than 10 $$mu$$m in particle size. It is likely that the surface oxide layer inhibits not only the hydrogenation reaction of aluminum but also the spontaneous nucleation of AlH$$_{3}$$.

論文

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$; Iron-containing complex hydride with high gravimetric hydrogen density

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 飯島 祐樹*; 遠藤 成輝*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

APL Materials (Internet), 2(7), p.076103_1 - 076103_7, 2014/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.38(Nanoscience & Nanotechnology)

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$, which has the highest gravimetric hydrogen density of iron-containing complex hydrides reported so far, is synthesized by hydrogenation of a powder mixture of iron and LiH above 6.1 GPa at 900 $$^{circ}$$C. ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements reveal that while kinetics require high temperature and thus high pressure for the synthesis, Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is expected to be thermodynamically stable slightly below room temperature at ambient pressure; further synthetic studies to suppress the kinetic effects may enable us to synthesize Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ at moderate pressures. Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ can be recovered at ambient conditions where Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is metastable.

論文

Current-induced enhancement of magnetic anisotropy in spin-charge-coupled multiferroic YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

吉井 賢資; 松村 大樹; 齋藤 寛之; 神戸 高志*; 福永 守*; 村岡 祐治*; 池田 直*; 森 茂生*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(6), p.063708_1 - 063708_4, 2014/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.77(Physics, Multidisciplinary)

マルチフェロイックYbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$について、電流印加冷却による磁性の変化を報告する。磁気転移温度250K近傍において電流印加して試料を冷却した場合、電流無しの場合に比べ、低温100K以下において、磁化が10-20%低下する。それに伴い、電流印加後のヒステリシスループ測定から、磁気異方性が10-20%増強されることが分かった。これらの現象は、強磁性ドメインと反強磁性ドメインのうち磁気異方性の大きい後者が優勢となること、あるいは、電荷秩序ドメインの生成が抑制されピニング効果が大きくなることを示唆する。応用的に見ると本現象は、磁場冷却による磁気異方性の増強である交換バイアスとは異なり、磁場が無くても異方性が増強されるため、磁化の安定化を起こす新しい手法と提案できる。

論文

放射光その場観察と高温高圧技術を組み合わせたTi系合金水素化物に関する研究

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

まてりあ, 53(3), p.94 - 99, 2014/03

放射光その場観察と高圧合成を併用した実験手法を紹介した。本手法を用いることで典型水素吸蔵合金の一つであるTiFe合金の新しい水素化物相(体心立方晶構造)を発見した。

論文

$$P$$-$$T$$ phase diagram and structural transformations of molten P$$_{2}$$O$$_{5}$$ under pressure

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

Physical Review B, 89(10), p.104203_1 - 104203_4, 2014/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.6(Materials Science, Multidisciplinary)

P$$_{2}$$O$$_{5}$$は典型的なガラス形成酸化物である。我々は、P$$_{2}$$O$$_{5}$$の圧力-温度相図と圧力下での液体P$$_{2}$$O$$_{5}$$の構造変化のX線回折その場観察測定を10GPaまで行った。その結果、圧力下での液体P$$_{2}$$O$$_{5}$$の構造変化は独特な3段階で起こることが明らかになった。すなわち、まず、4GPaまでは、ゆっくりとした平均配位数$$<$$N$$_{1}>$$の増加を伴った中距離秩序の消失が起きる。その後、8-9GPaまでは、構造は変化せず、通常の圧縮が起きる。最後に、9-10GPaで、$$<$$N$$_{1}>$$の急激な増加を伴う急激な短距離秩序の変化が起きる。

論文

放射光その場観察を用いた高温高圧下での新規金属水素化物合成

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

放射光, 27(1), p.10 - 19, 2014/01

高温高圧合成法は新規物質実現のための有効な方法の一つである。合成パラメータに圧力が加わることが新規物質の実現を可能にするが、同時に合成条件の探索を困難にする。ここで放射光粉末X線回折法による高温高圧その場観察を利用することで、合成条件の探索のみならず、反応プロセスの解明、生成物の熱力学的安定性の評価などが可能となり、得られた情報をもとにして合成研究を迅速に進めることが可能となる。これらの研究においては理論計算の支援が極めて有効である。本稿では著者らが進めている高温高圧下での新規金属水素化物合成研究の中から、特に放射光その場観察が有効に利用された最新の成果を紹介する。

論文

Synthesis and formation process of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$; A New class of interstitial aluminum-based alloy hydride

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 折茂 慎一*; 片山 芳則

APL Materials (Internet), 1(3), p.032113_1 - 032113_7, 2013/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:48.46(Nanoscience & Nanotechnology)

Aluminum-based alloy hydride Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ (x$$sim$$1) is synthesized by hydrogenating Al$$_{2}$$Cu alloy using high-temperature and high-pressure hydrogen atmosphere. Al$$_{8}$$Cu square antiprisms in Al$$_{2}$$Cu twist around the c axis of a tetragonal unit cell by hydrogenation. The twist enlarges the interstitial spaces for accommodating hydrogen atoms which align linearly parallel to the c axis in Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$. Thermodynamic stability of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ results from the balance of stabilization by H 1s and Al 3sp hybridization and destabilization owing to the Fermi-level lifting upon hydrogenation. The crystal and electronic structures of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ illustrate the formation of an interstitial hydride of aluminum-based alloy.

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